姚 心， 王淑嬋， 呂 東， 張升學(xué)， 杜國(guó)山， 張立棟

(1.中國(guó)恩菲工程技術(shù)有限公司， 北京 100038； 2.東北電力大學(xué)， 吉林 吉林 132012)

流化床作為一種高效反應(yīng)器，因其具有較高的傳質(zhì)傳熱、操作簡(jiǎn)單可靠等特點(diǎn)，目前已被廣泛應(yīng)用于冶金領(lǐng)域，幾乎所有的礦石處理都涉及到各種氣- 固和液- 固流動(dòng)過(guò)程，包括輸送、混合、分級(jí)、干燥、吸附等物理過(guò)程以及燃燒、煅燒和許多催化反應(yīng)過(guò)程[1]。因此，流化床反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與放大至關(guān)重要。

由于工程實(shí)際中很難直接觀察流化床內(nèi)顆粒的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)，現(xiàn)場(chǎng)實(shí)際運(yùn)行中只能根據(jù)經(jīng)驗(yàn)操作，不能使流化床設(shè)備工作在最優(yōu)化條件下。而數(shù)值模擬可以全面展現(xiàn)出流化床內(nèi)流體- 固體顆粒的動(dòng)力學(xué)特性，為實(shí)際應(yīng)用提供科學(xué)的理論指導(dǎo)[2-3]。

本文以兩種典型的流化床反應(yīng)器- 多晶硅氫化流化床反應(yīng)器和四氯化鈦氯化流化床反應(yīng)器為例，采用一款比較成熟的、專門(mén)針對(duì)工業(yè)領(lǐng)域氣固流動(dòng)的計(jì)算軟件Barracuda模擬研究顆粒的流態(tài)化過(guò)程，其與傳統(tǒng)CFD軟件的不同之處是基于CPFD的計(jì)算方法來(lái)求解顆粒- 流體耦合的流動(dòng)問(wèn)題[4]。

1 CPFD數(shù)學(xué)模型

目前流化床模擬大多采用計(jì)算流體力學(xué)(CFD)方法，但CFD在處理大量顆粒兩相流體系時(shí)候尚有欠缺，包括歐拉擬流體模型、DEM離散元模型和DPM 離散相模型在內(nèi)的數(shù)學(xué)模型都存在各自的局限性，歐拉擬流體模型在顆粒擬流體化后丟失了大量顆粒信息，DEM 離散元模型因兩個(gè)求解器互相耦合從而嚴(yán)重影響計(jì)算速度，難以滿足真實(shí)問(wèn)題所需顆粒總量的模擬，DPM 離散相模型則忽略了顆粒間的相互作用，僅限于低顆粒濃度體系[5]。

而所謂CPFD方法是基于CPFD(computational particle fluid dynamics)方式的數(shù)值計(jì)算方法，流體相采用Eulerian方法，顆粒相采用Lagrangian方法，動(dòng)量方程用Navier- Stokes方程表示，其中流體通過(guò)曳力影響顆粒，顆粒通過(guò)位移影響流體，從而達(dá)到流體和大量顆粒在三維空間內(nèi)的耦合求解[6]。本方法將采用“計(jì)算顆?！眮?lái)“打包”一定數(shù)量在特定位置具有相同性質(zhì)的顆粒，通過(guò)相間插值算子將顆粒信息映射到歐拉體系，運(yùn)用顆粒應(yīng)力方程在Eulerian體系下計(jì)算曳力并映射回Lagrangian體系，最后在Lagrangian體系下求解計(jì)算顆粒的運(yùn)動(dòng)[7-9]。

基于CPFD技術(shù)開(kāi)發(fā)的Barracuda是一款致力于工業(yè)級(jí)流態(tài)化及化學(xué)反應(yīng)模擬的商業(yè)軟件包，以其快速的仿真建模方法、高效穩(wěn)定的多相流耦合求解器、便捷的化學(xué)反應(yīng)建模方法、工業(yè)級(jí)的顆粒模擬數(shù)量等優(yōu)點(diǎn)在工業(yè)級(jí)流化床反應(yīng)器仿真模擬中處于領(lǐng)先地位[10]。

2 多晶硅氫化流化床反應(yīng)器的數(shù)值模擬

2.1 模型參數(shù)

氫化方法是多晶硅生產(chǎn)中處理四氯化硅的一種極其有效的方法，以四氯化硅、硅粉、氫氣為原料輔以氯化氫，以氯化亞銅或鎳為催化劑，在流化床反應(yīng)器中進(jìn)行氣固相反應(yīng)。在反應(yīng)器內(nèi)固體顆粒被充分流態(tài)化，未反應(yīng)完全的顆粒被配套的旋風(fēng)分離器捕捉、收集，并重新回到流化床參與反應(yīng)[11-13]。氫化流化床反應(yīng)器是多晶硅生產(chǎn)中氫化工序的核心設(shè)備，其生產(chǎn)效率直接決定氫化工藝的先進(jìn)性，一般為普通固定床或流化床，顆粒的流動(dòng)特性還有很大的提升空間，其氣固接觸、混合與傳熱傳質(zhì)效率有待改進(jìn)和提高[8]。

氫化流化床反應(yīng)器按功能基本可分為下部氣體分布器，中部流化反應(yīng)段，上部除塵凈化段。洛陽(yáng)某廠氫化流化床反應(yīng)器尺寸為Φ2 000×20 000 mm，下部設(shè)有300個(gè)進(jìn)氣口，半徑為15 mm。上部設(shè)置2個(gè)旋風(fēng)分離器，因是標(biāo)準(zhǔn)結(jié)構(gòu)，內(nèi)部流動(dòng)狀態(tài)不予考慮，僅采用連接器將進(jìn)出口相連[14-16]。采用solidworks建模，并使用Barrucuda自帶的笛卡爾網(wǎng)格劃分方法生成中等精度結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格，具體多晶硅氫化流化床反應(yīng)器模型見(jiàn)圖1。

圖1 多晶硅氫化流化床反應(yīng)器模型

2.2 模擬結(jié)果

以靜止床層作為模擬的初始態(tài)，t=0 s底部氣流開(kāi)始進(jìn)入，后續(xù)進(jìn)料是根據(jù)反應(yīng)的硅粉間斷進(jìn)料，即根據(jù)壓差進(jìn)行控制，低于壓差時(shí)，打開(kāi)硅粉閥，下料，達(dá)到壓差時(shí)，停止進(jìn)料。

為了驗(yàn)證模擬的可信度，對(duì)氫化流化床軸線各高度的壓力進(jìn)行了定點(diǎn)監(jiān)測(cè)，見(jiàn)圖2。由圖可知，8 m內(nèi)的壓降基本為0.6 MPa，與實(shí)際運(yùn)行結(jié)果基本一致，證明模擬結(jié)果真實(shí)可信。

圖2 壓力/壓力梯度- 高度曲線

同時(shí)，監(jiān)測(cè)壓力有助于流化床的狀態(tài)控制，壓差突然變大，說(shuō)明流化床內(nèi)有堵塞現(xiàn)象；壓差突然變小，流化床內(nèi)顆粒完全反應(yīng)，進(jìn)料不足，系統(tǒng)不穩(wěn)定。

模擬時(shí)分別監(jiān)控運(yùn)行過(guò)程的氣相速度、床層壓降和顆粒分布等參數(shù)，作為生產(chǎn)中的重要控制點(diǎn)。圖3為0～150 s時(shí)硅粉的體積分?jǐn)?shù)云圖，氣體經(jīng)破泡分布器進(jìn)入床體帶動(dòng)顆粒向上運(yùn)動(dòng)。

由圖3可知，顆粒在混合氣體的作用下迅速上升，當(dāng)顆粒上升至反應(yīng)器中段時(shí)，氣體速度降低，部分顆粒因密度和粒徑較大回落到下部再開(kāi)始新的循環(huán)；而小顆粒在中段保持懸浮，維持不變，形成了濃度很小的分離空間，沒(méi)有死區(qū)出現(xiàn)?？赏ㄟ^(guò)對(duì)氫化流化床的CPFD數(shù)值模擬觀測(cè)硅粉的運(yùn)動(dòng)軌跡，防止堵塞。

圖3 Si的體積分?jǐn)?shù)云圖

圖4 氣體速度云圖

分布器的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)對(duì)爐內(nèi)介質(zhì)的流化狀態(tài)和氫化轉(zhuǎn)化率有著重要影響。之前已通過(guò)數(shù)值模擬對(duì)破泡分布器分布方案進(jìn)行了比選，改進(jìn)的破泡分布器使得相同轉(zhuǎn)化率的情況下，抑制并破碎氣泡、延長(zhǎng)停留時(shí)間、強(qiáng)化氣固兩相接觸、減輕返混、改善氣體在流化床內(nèi)部的分布，增加氣體流量和流速。

由圖4氣體速度分布云圖可知，氣體進(jìn)入流化床反應(yīng)器后，在下部進(jìn)氣口附近的速度分布較差，隨后氣體上升，氣體分布的均勻性也逐漸提高，產(chǎn)生穩(wěn)定的流化狀態(tài)，反應(yīng)充分進(jìn)行。

圖5 硅粉的粒徑分布云圖

氫化流化床上部除塵凈化段的關(guān)鍵是內(nèi)置旋風(fēng)分離器的選型、設(shè)計(jì)與控制。由圖5硅粉的粒徑分布云圖可知，氫化流化床下部粒徑大的顆粒在底部堆積，與氣體不能充分接觸，反應(yīng)較差，在生產(chǎn)實(shí)踐中可將200 μm以上的顆粒篩除，提高生產(chǎn)效率。上部顆粒粒徑過(guò)小，反應(yīng)速率不高，可通過(guò)旋風(fēng)分離器除塵凈化排出，而較大的顆粒于旋風(fēng)分離器下料腳處回落繼續(xù)參與反應(yīng)。旋風(fēng)分離器的分離效果必須適宜，可根據(jù)模擬的粒徑范圍確定旋風(fēng)分離器的選型和內(nèi)置定位。

通過(guò)對(duì)氫化流化床反應(yīng)器的CPFD數(shù)值模擬，還可進(jìn)一步對(duì)內(nèi)置旋風(fēng)分離器進(jìn)行改進(jìn)，設(shè)計(jì)允許更高的流化床液面高度，比如說(shuō)縮短了旋風(fēng)分離器下料腳的長(zhǎng)度、改進(jìn)浸入式閥門(mén)設(shè)計(jì)等，指導(dǎo)生產(chǎn)實(shí)際。

3 四氯化鈦氯化流化床反應(yīng)器的數(shù)值模擬

3.1 模型參數(shù)

洛陽(yáng)某廠從國(guó)外引進(jìn)的四氯化鈦氯化流化床反應(yīng)器尺寸為Φ3 850×9 000 mm氯氣使由原礦、金紅石、焦炭等顆粒組成的混合料流態(tài)化，在高溫下反應(yīng)生成TiCl4。而當(dāng)固體顆粒有非常大的密度和粒徑分布時(shí)，分離易出現(xiàn)流化不足?？蓱?yīng)用Barracuda找到流化不足的原因，并且確定氯氣上升位置以及沖蝕現(xiàn)象，指導(dǎo)生產(chǎn)實(shí)際[17-18]。

采用solidworks建模，并使用Barrucuda自帶的笛卡爾網(wǎng)格劃分方法生成中等精度結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格，具體流化床反應(yīng)器模型見(jiàn)圖6。

圖6 四氯化鈦氯化流化床反應(yīng)器模型

3.2 模擬結(jié)果

四氯化鈦氯化流化床反應(yīng)器內(nèi)顆粒/氣相模擬結(jié)果見(jiàn)圖7所示，氣體流經(jīng)固體顆粒構(gòu)成的床料層，當(dāng)氣體流速比較低時(shí)，固體沒(méi)有相對(duì)運(yùn)動(dòng)，氣體經(jīng)顆粒之間的間隙流過(guò)床層。在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步提高氣體流速，氣體對(duì)顆粒的曳力(及氣體流進(jìn)顆粒表面的摩擦力)和浮力之和超過(guò)了顆粒的重力，顆粒被懸浮起來(lái)，顆粒之間不再有作用力，氣固體系具備了流體的性質(zhì)，固體被流化，反應(yīng)充分進(jìn)行。

通過(guò)繪制中心位置的壓降- 氣流速度曲線，確定曲線上的壓降轉(zhuǎn)折點(diǎn)，進(jìn)而可求得流化床反應(yīng)器的最小流化速度。

4 結(jié)論

本文運(yùn)用計(jì)算顆粒流體力學(xué)(CPFD)商業(yè)軟件Barrucuda對(duì)兩種典型的流化床反應(yīng)器- 多晶硅氫化流化床反應(yīng)器和四氯化鈦氯化流化床反應(yīng)器進(jìn)行了數(shù)值模擬，結(jié)果表明該方法能夠較準(zhǔn)確的預(yù)測(cè)顆粒/氣相的流動(dòng)狀態(tài)，在流化床工業(yè)設(shè)計(jì)放大、運(yùn)行和工藝優(yōu)化等方面發(fā)揮指導(dǎo)作用，為設(shè)計(jì)人員和使用人員的設(shè)計(jì)、選型、控制和操作提供相應(yīng)的理論依據(jù)。

圖7 流化床反應(yīng)器內(nèi)顆粒/氣相模擬結(jié)果

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