徐 沛,彭谷雨,朱禮鑫,白濛雨,李道季

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長江口微塑料時空分布及風險評價

徐 沛,彭谷雨,朱禮鑫,白濛雨,李道季*

(華東師范大學,河口海岸學國家重點實驗室,上海 200241)

2017年春季、夏季在長江口附近海域進行采樣,并對表層沉積物中微塑料的空間與時間分布規(guī)律進行了定性與定量的分析,利用污染負荷指數(shù)評價微塑料污染的風險程度.結果表明微塑料的濃度分布在季節(jié)變化上表現(xiàn)出明顯的差異,在降水量豐富的夏季,微塑料的含量普遍更高;相同季節(jié)不同站點之間無明顯的濃度分布差異,降水量對海洋微塑料的時空分布具有明顯的影響.杭州灣海域在夏季期間微塑料濃度最高,為(39.33±14.34)particles/kg(DW).微塑料的長度多在0.07~1.0mm之間,顏色豐富,形態(tài)主要為纖維狀.傅里葉顯微紅外光譜儀檢測出樣品中含有的微塑料種類有聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯、聚苯乙烯、聚酰胺,其中聚乙烯是主要的微塑料多聚物類型.運用污染負荷指數(shù)對微塑料的污染程度進行評價,長江口–杭州灣及其鄰近海域的微塑料污染較輕.

微塑料；沉積物；時空分布；污染負荷指數(shù)；長江口

微塑料(直徑小于5mm的塑料)由于體積小、比表面積大等特點引起的環(huán)境污染問題已引起全世界的重視[1].近年來,隨著采樣、監(jiān)測技術的完善,河流、湖泊、河口、海洋,甚至在冰川都發(fā)現(xiàn)了微塑料的分布[2-5].廣泛分布的微塑料成為危害生物個體生存、種群繁衍的重要原因之一.誤食微塑料的海洋生物常常因為難以消化或腸道磨損而死亡[6,7].漂浮在海面上的塑料垃圾是有害致病菌和藻類的良好棲息地[8].同時,作為多聚物,微塑料的化學性質(zhì)使得其危害效應更加復雜[9].我國是塑料生產(chǎn)、消費大國,由于監(jiān)管不到位,由此產(chǎn)生了嚴重的塑料垃圾問題[10].2015年我國東海沿海各省海域監(jiān)測結果發(fā)現(xiàn),塑料垃圾分別占海灘垃圾和海洋漂浮垃圾的72%、86%[11],渤海、東海、南海、長江、甌江、閩江等沿海地區(qū)表層水體微塑料的污染現(xiàn)狀也令人堪憂[12-14].

長江口是人類活動、物質(zhì)運輸?shù)年P鍵區(qū)域,陸源的微塑料顆粒經(jīng)各種方式進入長江口后,在河口強烈的水動力條件和微塑料自身的粒徑影響下,通過絮凝、沉降等方式進入沉積環(huán)境[15-16].因此,沉積物常被視為水體中微塑料的主要聚集地[17],對研究微塑料的來源、歸趨路徑具有重要意義.目前,已有不少針對微塑料在長江口水體和沉積物中賦存特征的研究[4,12],多集中于對微塑料的分布、種類的討論,缺少對區(qū)域微塑料環(huán)境風險評價的研究.

本研究通過采集長江口及其鄰近海域表層沉積物樣品,利用傅里葉顯微紅外光譜儀對微塑料樣品進行成分鑒定,在了解微塑料的空間分布、季節(jié)變化的基礎上,利用污染負荷指數(shù)法對微塑料的污染風險進行初步評價,為今后我國制定防治微塑料污染的政策法規(guī)提供參考.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

長江口–杭州灣及其鄰近海域是我國東部沿海沿岸水團與陸架鋒面相互作用較為強烈的一個區(qū)域,水動力條件多元,入海物質(zhì)來源復雜,沉積物粒徑呈現(xiàn)出南細北粗的特征[18-19].長江口位于上海市長江入海口,平面呈喇叭形,是多級分汊的三角洲河口.5~10月為洪季,11~4月為枯季,長江口渾濁水域懸沙含沙量變化不顯著[20].杭州灣位于浙江省東北部、上海市南部,受錢塘江徑流、長江徑流和東海外海水等多股水團影響[18].

1.2 樣品采集

2017年3月、7月,搭乘“潤江1號”科考船,采用抓斗式采泥器采集長江口及其鄰近海域17個站點的表層沉積物(圖1).研究范圍涉及長江口南港6個站點、北港4個站點及鄰近東海海域7個站點,包括杭州灣3個站,站點地理坐標范圍位于121.1031°~123.5000°E,28.9790°~32.2500°N.將采集到的表層0~5cm沉積物樣品用鋁箔包好后裝入聚乙烯密實袋,冷凍在4℃冰箱中,帶回實驗室處理.

1.3 樣品分析方法

實驗前將配置好的飽和氯化鈉溶液(1.20g/mL)和30%過氧化氫溶液經(jīng)孔徑為0.45μm、直徑為47mm的硝酸纖維膜過濾待用.將沉積物室溫解凍后放入75℃烘箱中烘干至恒重,每個站點各稱取100.0g干重的沉積物(=3)于洗凈灼燒后的燒杯中.每個燒杯中各倒入500mL飽和氯化鈉溶液,攪拌均勻后室溫下靜置36h,用孔徑為0.45μm、直徑為47mm的硝酸纖維膜過濾上清液.重復上述懸浮步驟3次,以確保最高的浮選效率.向已過濾上清液的濾膜中加入5mL 30%過氧化氫溶液消解30min以去除生物殘體.將消解后的濾膜放在潔凈的玻璃培養(yǎng)皿中自然風干,待鏡檢.

使用萊卡體式顯微鏡(Leica M165FC,德國)觀察、拍照整張濾膜上所有疑似微塑料的顆粒物,挑出后放置在潔凈的濾膜上并做好標記.用傅里葉顯微紅外線光譜儀(Bruker LUMOS,德國)的衰減全反射模式(ATR–FTIR)對標記的顆粒物進行成分鑒定.

在采樣和實驗過程中,避免使用塑料容器,配置的溶液提前過濾密封待用,玻璃儀器清洗多次、高溫灼燒后方可使用.實驗臺、室內(nèi)環(huán)境確保潔凈,以減少空氣中的纖維對實驗結果的影響.

1.4 沉積物中微塑料污染的風險評估–污染負荷指數(shù)法

采用Tomlinson污染負荷指數(shù)法(Pollution Load Index)[21]對研究區(qū)域內(nèi)水系沉積物微塑料污染的總體狀況進行評價.該方法根據(jù)區(qū)域內(nèi)各個站點的污染狀況綜合評估區(qū)域污染等級,直觀地反映了各個站點對區(qū)域污染程度的貢獻.

式中:CF為微塑料的污染系數(shù);為微塑料在某個站點的實測含量,particles/kg(DW);0為微塑料濃度的參考值,particles/kg(DW);本文以相似區(qū)域內(nèi)采用相似實驗方法研究的微塑料含量作為參考值,此處選擇2015年9月長江口表層沉積物中的微塑料濃度[4]. PLI為某一站點的微塑料污染負荷指數(shù),為站點個數(shù),PLIzone為微塑料區(qū)域內(nèi)污染負荷指數(shù).污染負荷指數(shù)評價標準如表1所示.

表1 微塑料污染負荷劃分標準

2 結果與分析

2.1 長江口表層沉積物中微塑料的濃度分布

本研究樣品分別采自同年3月和7月,以調(diào)查長江口枯季和洪季微塑料的時空分布情況.圖2 表示兩個季節(jié)研究區(qū)域內(nèi)表層沉積物中微塑料的濃度分布.兩個季節(jié)微塑料含量有顯著差異(<0.05).枯季,長江口及其鄰近海域表層沉積物中微塑料的含量為20.3~290.5particles/kg(DW),平均濃度為(111.2 ± 10.75) particles/kg(DW),北港、南港、東海和杭州灣表層沉積物中微塑料的平均濃度分別為(195.0± 11.4), (58.0±12.2), (120.0±10.4), (93.0±7.8) particles/ kg(DW),微塑料豐度最高值出現(xiàn)在長江口北港,最低值位于杭州灣.各站點之間微塑料含量無顯著差異.

洪季微塑料含量比枯季高,微塑料含量為80.6~ 480.2particles/kg(DW),平均濃度為(200.0±17.3) particles/kg(DW),北港、南港、東海和杭州灣的微塑料的平均濃度分別為(152.5±21.3),(160.0±16.4), (162.5±11.2),(393.3±18.6)particles/kg(DW),40%的站點中微塑料濃度超過100.0particles/kg(DW).從空間分布上看,長江口內(nèi)與口外海域微塑料含量無明顯差異,杭州灣附近海域濃度最高.

圖2 長江口及其鄰近海域表層沉積物中微塑料含量分布

2.2 長江口表層沉積物中微塑料的污染特征

長江口表層沉積物中微塑料種類繁多,形態(tài)各異,如圖3所示.依據(jù)微塑料的性質(zhì),包括顏色、粒徑大小、形狀和成分組成,將微塑料進行分類.不同分類特征的微塑料在不同區(qū)域內(nèi)的分布結果如圖4所示.兩個季度微塑料的形態(tài)特征相似.彩色的微塑料最為常見,包括紅色、綠色、藍色、紫色等可辨認顏色的微塑料.其次是黑色,透明微塑料所占比例最小.由于是沉積物樣品,白色的微塑料常常無法辨認出原始顏色,多觀察為黑色.

圖3 長江口表層沉積物中微塑料的不同形態(tài)

根據(jù)Leica顯微鏡觀察到的微塑料形狀,纖維狀、薄膜狀、碎片狀的微塑料多存在于沉積物中.纖維狀是微塑料主要的形狀類型,占83.6%,尺寸大小不一,顏色豐富;薄膜類的微塑料占12.1%,質(zhì)地柔軟,易變性,邊緣不規(guī)則;碎片類微塑料質(zhì)地較硬,邊緣都為鋸齒狀,分布最少;本實驗結果中未發(fā)現(xiàn)發(fā)泡類和顆粒狀的微塑料類型.

按粒徑大小可將微塑料分為4類:0~0.07,0.07~ 1.00,1.00~5.00,大于5.00mm,比例分別為1.3%, 71.9%, 23.0%,3.8%.最小的微塑料粒徑為0.68mm,最大的超過10.00mm.粒徑超過5.00mm的塑料形狀多為長纖維狀.

使用傅里葉變換紅外顯微光譜儀對所有疑似顆粒進行成分鑒定,天然類物質(zhì)均不認定為微塑料.沉積物中主要有5種塑料多聚物成分,按數(shù)量依次是聚乙烯(PE),聚丙烯(PP),聚酰胺(PA),聚丙乙烯(PS),聚氯乙烯(PVC),聚乙烯類微塑料占總成分的75.4%.對各多聚物成分進行顯著性檢驗,結果發(fā)現(xiàn)聚乙烯與聚丙烯在數(shù)量上存在顯著相關性,聚丙乙烯與聚氯乙烯也顯著相關(表2).長江口南、北港相較于東海和杭州灣擁有更豐富的微塑料多聚物類型.除了塑料成分,在沉積物樣品中還檢測出非塑料的化學成分,如三水合氧化鋁、六溴聯(lián)苯等.

表2 長江口表層沉積物中微塑料成分相關系數(shù)矩陣

注:*在0.05水平(雙側)上顯著相關;**在0.01水平(雙側)上顯著相關.

2.3 微塑料污染負荷結果

根據(jù)污染負荷指數(shù)的計算結果表明,枯、洪季長江口表層沉積物中的微塑料均表現(xiàn)出不同程度的污染負荷,整體上看,PLI<1污染情況較為穩(wěn)定,屬于輕度污染,洪季的微塑料污染負荷值比枯季略高(PLIzone=0.38>0.33)(圖5).在枯季的所有站位中,PLI值介于0.16~0.46之間,北港的微塑料污染負荷指數(shù)最高,杭州灣海域最低.洪季比枯季污染狀況較嚴重,最高PLI值達到0.63,位于杭州灣海域.相比于枯季,洪季微塑料污染負荷指數(shù)分散程度較低,更加集中,均無異常值存在.

3 討論

3.1 長江口微塑料污染的時空分布及來源

沉積物是微塑料重要的賦存介質(zhì),微塑料濃度的高低是評價水體環(huán)境的重要指標[22-23].海洋中微塑料來源于陸源和海源等途徑[24].已有報道顯示,微塑料廣泛分布在長江口及其鄰近海域的水體和沉積物中,表層沉積物中微塑料的平均密度達到121particles/kg(DW),且近岸微塑料濃度比近海濃度高[4],這證明了陸源輸入是微塑料進入海洋的重要途徑.長江口沉積物微塑料污染程度與國內(nèi)其他海域相比,含量相當,成分沒有明顯差異(表3).本研究中枯季結果表明長江口內(nèi)微塑料濃度比口外高,這一結論與前者結果一致.枯季時,相比長江口南港,北港常常出現(xiàn)進流不足的情況,造成大量泥沙淤積[25],微塑料可能隨著泥沙的攜帶沉積在水底.河流水動力不足,水流輸送微塑料的能力下降,導致枯季北港微塑料濃度明顯比其他區(qū)域高.然而,本研究中關于洪季時微塑料的分布結果顯示其峰值出現(xiàn)在長江口外.這是由于之前的研究區(qū)域不包含杭州灣海域.杭州灣地處錢塘江入海口,周圍分布著寧波、嘉興等經(jīng)濟發(fā)達、人口稠密的城市,近岸的水產(chǎn)養(yǎng)殖產(chǎn)業(yè)、航運等頻繁的人類活動產(chǎn)生的塑料垃圾很多.每年5~10月份是長江地區(qū)多雨季節(jié),與枯季相比,洪季河流的徑流量增大,來自陸源的微塑料更容易隨水流遷移,在長江口和錢塘江口的多重江河作用下,使得微塑料在杭州灣海域內(nèi)大量累積.

表3 全國沿海區(qū)域表層沉積物中微塑料分布情況

長江口地區(qū)微塑料的形狀以纖維類為主.Peng等[4,26]調(diào)查上海城市河道和長江口沉積物中微塑料的污染狀況時發(fā)現(xiàn),纖維類在樣品中占有的比例最高.Browne等[27]認為大量纖維類微塑料的存在是衣物洗滌后殘留的結果.本研究中纖維類的粒徑分布較廣,大粒徑微塑料主要以纖維狀存在.白濛雨等[27]研究表明,污水處理技術對于生活污水中纖維類微塑料的去除能力有限,粒徑越大的微塑料纖維,去除率越低.這可能是纖維類微塑料含量多、粒徑大的重要原因.不僅如此,研究區(qū)域頻繁的漁業(yè)活動、人類有意無意丟棄的漁具、漁網(wǎng)也增加了長江口及其鄰近海域微塑料污染負荷.

微塑料的多聚物成分是判斷微塑料來源、危害的重要依據(jù).在樣品中常見的聚乙烯、聚丙烯、聚丙乙烯、聚氯乙烯是工業(yè)、制造業(yè)常用的原材料,聚丙乙烯、聚氯乙烯因具有耐磨損、易塑性等優(yōu)良性質(zhì),被廣泛用于包裝材料中,在環(huán)境中難以降解,對環(huán)境的潛在危害巨大.相比于聚丙乙烯,聚丙烯抗氧化性、抗紫外線等能力都較差,在復雜的河口動力條件下容易裂解為更小尺寸.對微塑料多聚物類型進行相關性檢驗發(fā)現(xiàn),PP與PE、PS與PVC在數(shù)量上存在顯著相關性,表明這些微塑料類型在來源上有一定的相似性.具有相似性質(zhì)的微塑料多聚物受水流、潮汐等因素的影響程度類似,在今后的研究中可合并考慮其污染行為.

3.2 微塑料污染的風險

利用污染負荷指數(shù)評價長江口表層沉積物中微塑料的污染程度,定量評價各站點微塑料的污染風險,分析出對站點對區(qū)域污染的貢獻程度.污染負荷指數(shù)主要由污染物的濃度因子決定,因此根據(jù)該指數(shù)得到的微塑料污染風險分布與微塑料濃度分布規(guī)律相似.在往年長江口沉積物中的微塑料含量背景值下,本研究判斷出長江口-杭州灣鄰近海域表層沉積物中的微塑料污染程度較輕.綜合的微塑料生態(tài)環(huán)境風險還有待進一步的海洋微塑料調(diào)查結果來評估.

微塑料污染的危害不僅僅在于環(huán)境中長期的濃度累積效應,更在于其豐富的形態(tài)特征增加了生物攝食的生態(tài)風險.從圖4中可以看出,研究區(qū)域內(nèi)各個站點無論季節(jié)有顏色的微塑料均超過50%,黑色和透明的微塑料碎片可能也是由有顏色的碎片經(jīng)過長期風化褪色造成的.有顏色的微塑料比透明的微塑料更容易被生物發(fā)現(xiàn)而誤食[28].水產(chǎn)養(yǎng)殖的貝類、雙殼類生物體內(nèi)發(fā)現(xiàn)顏色各異的微塑料,這些微塑料在生物體內(nèi)難降解、易累積,通過食物鏈的傳遞對水生生物、人體能夠造成較大的危害[29-30].微塑料的粒徑分布也影響著生物的攝食概率.Romeo等[31]對地中海的魚類調(diào)查發(fā)現(xiàn),18.2%的魚類攝食塑料,其中75%的塑料是粒徑小于5mm的微塑料.墨西哥灣的魚類攝食微塑料的粒徑處于1~2mm范圍內(nèi)[34].本研究在沉積物中發(fā)現(xiàn)0.07~5.00mm粒徑范圍的微塑料數(shù)量較多的,可能會增加水生生物的攝食概率.

各站位檢測出的微塑料多聚物成分具有不同程度的生態(tài)危害.塑料是以單體為原料,通過加聚或縮聚反應聚合而成的高分子化合物,在加工過程中常添加填料、增塑劑、色料等添加劑以增強塑料的化學性能.這些添加劑在紫外線、強光等條件下釋放氫氰化物(如尼龍)、氯化氫(如PVC)、氟化氫(如聚偏氟乙烯和聚四氟乙烯)等有毒物質(zhì)[35],生物體攝入后會造成內(nèi)分泌紊亂、子代存活率降低等危害[36].即使是化學危害較低的PE和PP,如果在海洋環(huán)境中大量累積,海洋生物會因為粒徑較小而誤食微塑料,進而影響生物個體的發(fā)展[28].夏季是長江口及其鄰近海域的多種洄游魚類的重要生長時期,長期不加治理的微塑料污染最終會影響水生生物的繁衍,阻礙沿海經(jīng)濟的發(fā)展,造成更大的損失.

目前我國的微塑料研究尚在初步階段,數(shù)據(jù)積累有限,可直接應用于微塑料污染評價的風險模型也正在探索中.因此,本文在改進沉積物中其他污染物的風險評價方法的基礎上,選擇適當?shù)膮?shù)以運用于微塑料污染風險評價體系中.本研究通過計算各研究站位的微塑料污染負荷指數(shù)來評估其數(shù)量累積的風險程度.在公式(1)中,o值,即背景參考值的選擇是評價特定區(qū)域微塑料污染程度的關鍵,本文以往年長江口表層沉積物中微塑料的賦存濃度作為參考值.但該方法沒有考慮不同污染源所引起的背景差別.現(xiàn)階段的研究水平無法評估不同時空、環(huán)境介質(zhì)中微塑料的污染程度,今后的研究中可以采用多種技術手段模擬環(huán)境中可容納微塑料的污染負荷,以達到綜合評估微塑料生態(tài)危害的目的.

4 結論

4.1 微塑料普遍存在于長江口及其鄰近海域的表層沉積物中,兩個季度平均濃度為155.6particles/ kg(DW).受流域降水量影響,洪季微塑料含量明顯高于枯季含量.降水較少時長江口北支含量較高,降水豐富季節(jié)杭州灣附近海域微塑料含量更高.微塑料的形態(tài)特征沒有季節(jié)差異,形狀上多為纖維狀,顏色豐富,粒徑范圍多集中于0.07~1.00mm之間,化學成分多為PE、PP、PS、PA和PVC.

4.2 長江口沉積物樣品中多檢出用于漁業(yè)、包裝用途的塑料成分,這證明了長江口附近海域微塑料污染主要是由于沿岸航運、養(yǎng)殖業(yè)、工業(yè)等過度開發(fā)造成的.

4.3 微塑料污染負荷指數(shù)表明,長江口-杭州灣鄰近海域表層沉積物中的微塑料污染程度較輕,枯季和洪季之間不存在顯著差異性.受降水量的影響,洪季杭州灣附近海域的微塑料污染負荷指數(shù)偏高.

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Spatial-temporal distribution and pollution load of microplastics in the Changjiang Estuary.

XU Pei, PENG Gu-yu, ZHU Li-xin, BAI Meng-yu, LI Dao-ji*

(State Key Laboratory of Estuarine and Coastal Research, East China Normal University, Shanghai 200241, China) ., 2019,39(5)：2071~2077

There has been a recent focus on microplastics (<5mm) because of their presence in different environmental media. The spatial and temporal distribution of microplastics in the surface sediments of the Changjiang Estuary were investigated in March and July 2017. Sampling was conducted at 17 stations covering the north passage and south passage of the Changjiang Estuary, East China Sea and Hangzhou bay. Among these sampling stations, the highest concentration of microplastics was (39.33±14.34) particles/kg (DW) in the Hangzhou bay in summer. There was no significant difference in spatial distribution of microplastics. The amount of precipitation was highly related with the abundance of microplastics, which showd higher concentrations in summer than in spring. The size, color, shape and composition of microplastics were classified. Attenuated total reflectance-Fourier transform infrared spectrometry showed that there were several types of microplastics existing in sediments, including polyethylene, polypropylene, polyvinyl chloride, polyamide, and polystyrene, among them, polyethylene was the main type. The method of pollution load index was used to assess the degree of microplastic pollution. Overall, the Changjiang Estuary-Hangzhou bay and its adjacent areas were less polluted by microplastics.

microplastics；sediment；spatial-temporal characteristics；pollution load index；Changjiang Estuary

X522

A

1000-6923(2019)05-2071-07

徐 沛(1995-),女,安徽滁州人,華東師范大學碩士研究生,主要從事海洋環(huán)境生態(tài)風險評估研究.發(fā)表論文1篇.

2018-08-06

國家重點研發(fā)計劃項目(2016YFC1402205);國家自然科學基金資助項目(41676190)

*責任作者, 教授, daojili@sklec.ecnu.edu.cn