黨麗慧,丁潤梅,王一帆,楊惠芳,張鵬舉,田大年

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銀川市湖泊、河流沉積物中PAHs污染特征及風(fēng)險評價

黨麗慧,丁潤梅,王一帆,楊惠芳,張鵬舉,田大年*

(寧夏醫(yī)科大學(xué)公共衛(wèi)生與管理學(xué)院,寧夏 銀川 750004)

為了解銀川市湖泊及城市河流沉積物中多環(huán)芳烴(PAHs)污染狀況及生態(tài)風(fēng)險,于2018年4~5月在銀川市各湖泊及城市河流采集17個表層沉積物樣品,采用氣相色譜質(zhì)譜(GC-MS)檢測樣品中PAHs含量.結(jié)果表明,銀川市湖泊及城市河流表層沉積物中16種PAHs總含量范圍為767.35~3961.53ng/g,平均值為2129.86ng/g,與國內(nèi)外沉積物中PAHs污染狀況相比,銀川市湖泊及城市河流沉積物中PAHs污染處于較高水平.來源解析表明,銀川市湖泊及城市河流沉積物中主要的污染來源為石油及煤炭等生物質(zhì)的不完全燃燒.通過效應(yīng)區(qū)間低中值法分析沉積物中PAHs的生態(tài)風(fēng)險評價結(jié)果顯示,部分采樣點表層沉積物中菲的含量超過效應(yīng)區(qū)間中值(ERM);沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法(SQSs)分析沉積物中PAHs生態(tài)風(fēng)險結(jié)果表明,萘、苊檢測含量在可能效應(yīng)濃度值(PEL)與頻繁效應(yīng)濃度值(FEL)之間,菲的檢測含量高于FEL;風(fēng)險商值法分析顯示苊烯、苊、菲、熒蒽風(fēng)險熵值RQ>1.綜合分析認(rèn)為沉積物中多環(huán)芳烴的污染可能會造成一定程度的生態(tài)風(fēng)險.

表層沉積物；多環(huán)芳烴；污染特征；來源；生態(tài)風(fēng)險

多環(huán)芳烴(PAHs)作為全球性的有機污染物,普遍存在于環(huán)境中,是具有致癌、致畸性和致基因突變等三致特性的持久性有機污染物,其中以致癌性最為突出[1].美國環(huán)境保護總署(USEPA)在1976年確定了16種PAHs作為最有可能引起或存在潛在致癌作用的優(yōu)先控制物名錄.環(huán)境中PAHs來源包括自然來源及人為來源.人為來源主要發(fā)生在有機物質(zhì)的不完全燃燒[2-4].環(huán)境中的多環(huán)芳烴可通過大氣顆粒物直接沉降到表層水及土壤中[5].借助多環(huán)芳烴的疏水性及水相的孔隙性,實現(xiàn)固相沉積物-水相之間的物質(zhì)交換及濃度分配[6-7].沉積物及土壤中PAHs含量作為多環(huán)芳烴污染的源和匯,可反映環(huán)境污染長期狀況,而城市河流及湖泊的污染狀況可反映當(dāng)?shù)厣罴肮I(yè)對環(huán)境的影響,同時對人群健康風(fēng)險的評價也尤為重要[8].但是,目前國內(nèi)研究主要集中于中東部地區(qū)及沿海城市[9-11],西北平原研究較少,針對黃河流域及其周邊地區(qū)如蘭州、西安市等可見少量報道[12-14].

銀川市作為寧夏回族自治區(qū)首府,擁有豐富的煤炭及礦產(chǎn)資源,黃河引水及農(nóng)田排灌水蓄積成具有當(dāng)?shù)靥厣臐竦厣鷳B(tài)資源,素有塞上湖城之稱.隨著城鎮(zhèn)化速度不斷加快,人口總數(shù)、重工業(yè)比例、交通運輸和煤炭消耗量的變化等原因都加大了城市多環(huán)芳烴污染[15-17],而對于銀川市當(dāng)?shù)囟喹h(huán)芳烴的污染研究報道較少,李彤超等[18]于2009年采集的銀川平原及其周邊地區(qū)37個表層土壤中多環(huán)芳烴檢測含量為17.2~1199.3ng/g,2015~2016年針對顆粒物中PAHs的污染調(diào)查提示煤炭燃燒及交通運輸業(yè)均有影響[19],目前尚未發(fā)現(xiàn)對于銀川市內(nèi)湖泊及城市河流沉積物中多環(huán)芳烴污染狀況的報道.本次研究對銀川市湖泊及城市河流沉積物中多環(huán)芳烴污染特征進行調(diào)查,并針對來源提出污染控制建議,從而降低生態(tài)環(huán)境風(fēng)險.

1 材料與方法

1.1 樣品采集及保存

于2018年4~5月在銀川市湖泊及城市河流進行采樣,現(xiàn)場利用手動采泥器采集湖底表層沉積物5cm,共采樣17處,將采集到的樣品置于干燥陰涼處陰干,研磨并過80目篩,密封袋中冷凍保存至分析.采樣點具體分布見圖1.其中典農(nóng)河為城區(qū)內(nèi)河流,流經(jīng)銀川市永寧縣、金鳳區(qū)、西夏區(qū)、賀蘭縣;閱海、七十二連湖、孔雀湖、燕鴿湖、北塔湖為當(dāng)?shù)貪竦厮?寶湖、雁湖為人工湖泊,趙家湖、三沙源在郊區(qū)形成湖泊后進行了人工建設(shè);西沙窩、北原林場、防沙治沙學(xué)院則為城郊區(qū)河流.

1.2 試劑與儀器

本實驗所用主要試劑有:16種USEPA優(yōu)先控制PAHs的混合標(biāo)樣(美國Supelco公司),二氯甲烷,無水硫酸鈉(分析純,上海廣諾化學(xué)科技有限公司),氯化鈉(分析純,天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司).主要儀器有;旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(上海鄄城匯鑫科技有限公司),氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC/MS-QP2010, SHIMADZU CORPORATION)精密電子天平(METTLER TOLEDO),氮吹儀(HGC-96A,天津恒奧科技發(fā)展有限公司).

1.3 樣品預(yù)處理

用電子天平準(zhǔn)確稱量10.0000g過篩沉積物樣品,加入等量的無水硫酸鈉和3.0000g清洗打磨后的銅片,以去除沉積物中的水分和硫,用濾紙包好.加入150mL的二氯甲烷,索氏提取24h,萃取結(jié)束后,將萃取液移至旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀,蒸發(fā)濃縮至1mL,用40mL正己烷淋洗硅膠/氧化鋁層析柱(層析柱采用干法填充,從下至上依次為6cm氧化鋁,12cm硅膠和1cm無水硫酸鈉),棄去淋洗液,再將濃縮后的萃取液加入層析柱中,用二氯甲烷與正己烷(體積比為3:7)的混合液淋洗.淋洗液濃縮至1mL,加入正己烷定容至5mL,密封保存于冰箱(-4℃)待測.測定前將定容至5mL的樣品使用氮吹儀吹至1mL.低溫保存,待GC/MS測定.

1.4 儀器分析

采用GC/MS-QP2010分析16種PAHs污染物,色譜柱為AOC-20Si MS(30m×0.25mm×0.25μm),色譜柱程序升溫為初始溫度60℃,以10℃/min升溫至200℃保持后1min,再以10℃/min升溫至310℃保持10min.質(zhì)譜條件:電子轟擊 EI離子源,離子源溫度230℃,恒線速度為40cm/s,數(shù)據(jù)采集模式為選擇離子掃描(SIM),溶劑延遲時間為4min.進樣口溫度為280℃,進樣方式為不分流進樣,進樣量為1.0μL.

1.5 質(zhì)量控制

樣品分析的過程中同時設(shè)置平行樣、方法空白以及加標(biāo)回收實驗進行質(zhì)量保證與質(zhì)量控制.加標(biāo)回收率實驗通過在空白沉積物樣品中加入1.0mL 400mg/L PAHs混標(biāo),進行提取和測定,按照上述同樣的預(yù)處理方法進行樣品處理,分析測定每種化合物的方法回收率.方法檢測限以基質(zhì)樣品中能夠產(chǎn)生3倍信噪比(3S/N)的樣品量確定,以10倍的信噪比(10S/N)為定量限.同時為了保證定性及定量的準(zhǔn)確性,每分析10個樣品均添加某一特定濃度的標(biāo)準(zhǔn)樣品重新校正化合物的保留時間和峰面積.經(jīng)測定,除萘的回收率(58.6%)較低外,其余15種PAHs的回收率均較高,為70.8%~122.8%,檢測限為0.16~1.8ng/g,均滿足定量分析要求. PAHs的標(biāo)準(zhǔn)曲線線性良好,相關(guān)系數(shù)在0.9938~0.9995之間,平行樣的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為2.2%~10.7%,方法空白試驗中16種PAHs均未檢出.

2 結(jié)果與討論

2.1 銀川市湖泊及城市河流表層沉積物中各單體PAHs含量及分布特征

銀川市湖泊及城市河流表層沉積物中17個采樣點多環(huán)芳烴的分析結(jié)果表明,16種優(yōu)先控制的PAHs均有檢出(表1),總的PAHs的含量范圍為767.35~3961.53ng/g,平均值為2129.86ng/g,北塔湖(D13)PAHs檢出含量最低,為767.35ng/g,典農(nóng)河(D1)、閱海二點(D2)、西沙窩(D14)、三沙源(D17)含量較高,分別為3461.97,3707.12,3961.53, 3106.75ng/g.

表1 銀川市湖泊及城市河流表層沉積物中PAHs含量(ng/g)

續(xù)表1

注:n.d.表示未檢出.

表2 銀川市湖泊及城市河流表層沉積物中各單體PAHs含量的描述統(tǒng)計

各單體PAHs檢出含量見表2.BkF檢出率最低,僅在D9(陶然水岸)檢出,Flu、Pyr檢出率較低,為23.53%;Flt檢出率在90.00%以上,Acy、Ace、Phe、BaA、BbF、Bap、InP、DBA、BghiP檢出率均達(dá)到100.00%.多環(huán)芳烴單體主要以Phe、Flt為主,平均含量分別為1207.76ng/g、518.82ng/g.在17個采樣點中,Phe的含量范圍為13.55~3257.09ng/g,西沙窩(D14)含量最高,可能是由于西沙窩河流上游有火電廠及煉油廠,受煤炭燃燒及燃油排放影響較為嚴(yán)重;熒蒽在采樣點D10處檢出含量最高,為1228.77ng/g,可能是由于寶湖公園冬季焚燒蘆葦秸稈,導(dǎo)致多環(huán)芳烴污染增加,經(jīng)沉降使沉積物中含量增高.

根據(jù)Baumard等[20]對沉積物中PAHs污染分級標(biāo)準(zhǔn):沉積物中PAHs總量為0~100,100~1000, 1000~5000,>5000ng/g時,分別處于輕度、中度、高度和重度污染,17個采樣點,11.76%表層沉積物中PAHs含量在100~1000之間,處于輕度污染;88.23%個樣點表層沉積物中PAHs含量在1000~5000之間,處于高度污染水平.

表3 與國內(nèi)外其他地區(qū)表層沉積物中PAHs的比較

與國內(nèi)外相關(guān)研究比較,銀川市湖泊及城市河流表層沉積物中的多環(huán)芳烴的濃度遠(yuǎn)高于灤河口、杭埠-豐樂河、太湖及周邊流域、滴水湖及泰國灣的含量,平均含量高于溫州城市河流、大冶湖、福州內(nèi)河及法國城市河流,低于馬鞍山市內(nèi)河含量,相對其他地區(qū)的湖泊、河流,銀川市湖泊及城市河流中多環(huán)芳烴的污染程度處于較高的水平,這可能是由于銀川市水源來源主要為農(nóng)田退水、雨水等,這些來水本身就攜帶了部分多環(huán)芳烴[21],同時銀川市工業(yè)發(fā)展及生活取暖對煤炭能源需求量增多,城市發(fā)展及交通運輸業(yè)使得多環(huán)芳烴產(chǎn)生量增多[12,15],并向沉積物不斷沉降,使得該地區(qū)沉積物中PAHs的含量較高,結(jié)果如表3所示.

2.2 銀川市湖泊及城市河流沉積物中PAHs組成分析

由圖2可見,17個采樣點沉積物中多環(huán)芳烴污染情況平均為3環(huán)>4環(huán)>5環(huán)>6環(huán)>2環(huán).2環(huán)PAHs在各個采樣點中占比較低,僅在D5(孔雀湖)、D17(三沙源)采樣點2環(huán)占比達(dá)到5.82%、28.53%,其余各點均在1%以下,可能與水相與沉積相之間物質(zhì)的遷移有關(guān),低分子量PAHs 容易溶解水中,在環(huán)境中易于被生物富集、降解和光降解;D9采樣點(典農(nóng)河陶然水岸處)4環(huán)、5環(huán)、6環(huán)占比達(dá)77.67%,與其他各點比較,高環(huán)占比比較高,典農(nóng)河陶然水岸出現(xiàn)高環(huán)PAHs較高的情況可能是由于該地地處交通要道,車流量大,汽車尾氣造成的污染較為嚴(yán)重.

圖2 PAHs組成結(jié)構(gòu)分析情況

2.3 銀川市湖泊及城市河流沉積物中PAHs來源解析

2.3.1 特征比值法 環(huán)境介質(zhì)中多環(huán)芳烴的主要來源為人為來源,包括石油泄漏及化石燃料、木材、煤炭等生物質(zhì)燃燒,本次研究采用分子比值法Inp/(Inp+BghiP)、BaA/(BaA+Chr)來解析表層沉積物中PAHs的主要來源[24],Inp/(Inp+BghiP)<0.2,PAHs主要為石油源;0.20.5,PAHs主要來源為生物質(zhì)燃燒;BaA/(BaA+Chr)<0.2,PAHs主要來源為石油源;0.20.3,PAHs主要來源為生物質(zhì)燃燒.

圖3為Inp/(Inp+BghiP)、BaA/(BaA+Chr)計算結(jié)果與污染源解析結(jié)果,由圖可知,D9、D4采樣點表層沉積物中PAHs的主要來源為石油燃燒產(chǎn)生,D3、D7、D14采樣點表層沉積物中PAHs的主要來源為石油及生物質(zhì)不完全燃燒產(chǎn)生的混合來源,其他各采樣點表層沉積物中PAHs的主要來源為煤炭等生物質(zhì)的燃燒.

圖3 各采樣點沉積物中PAHs來源

表4 因子特征值和方差貢獻率

2.3.2 主成分分析法 通過提取主成分分析法,對采樣點表層沉積物中PAHs的來源進行解析,進行方差極大旋轉(zhuǎn)后轉(zhuǎn)換成主成分因子進行分析,提取因子特征值大于1,由表4可知,前4個提取因子初始特征值大于1,前4個因子的總方差累計88.03%,可以作為主成分進行因子提取.

表5 因子載荷矩陣

由表4、5可見,PAHs旋轉(zhuǎn)后因子載荷矩陣,提取的前4個因子累計解釋了總方差的88.033%.因子1的載荷為49.879%,主要為BaA、Chr、BbF、BkF、Bap、InP、DBA、BghiP,其中BaA、Chr為煤燃燒指示物,BbF、BkF、Bap指示燃油燃燒來源[26],InP、DBA、BghiP主要由汽車尾氣產(chǎn)生[31];因子2的載荷為22.805%,主要為Acy、Ant、Ace、Flu,Flu、Ant指示秸稈等生物質(zhì)及化石燃料燃燒污染來源[23], Acy、Ace代表石油源污染[32];因子3的載荷為8.388%,以Nap、Flt、Pyr、Phe為主,Flt、Pyr、Phe為煤炭燃燒指示物;因子4的載荷為6.97%,以Nap、Acy為主,代表石油源污染.綜上分析認(rèn)為銀川市湖泊及城市河流沉積物中多環(huán)芳烴污染來源主要為燃油及煤炭、秸稈等生物質(zhì)的不完全燃燒.

2.4 生態(tài)風(fēng)險評價

2.4.1 效應(yīng)區(qū)間低中值法及沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法 由表6可見,采用效應(yīng)區(qū)間低中值法所選取采樣點表層沉積物中Nap、Acy、Ace、Flu、Ant、Fla檢測含量均高于ERL(效應(yīng)區(qū)間低值)低于ERM(效應(yīng)區(qū)間中值),Phe含量在D1、D2、D3、D7、D14、D16采樣點超過了ERM,這表明部分多環(huán)芳烴單體在銀川市湖泊及城市河流表層沉積物中可能已經(jīng)造成負(fù)面影響,另外,尚無最低安全值的BbF、BkF、InP和BghiP在17個采樣點均有一定含量的檢出,提示其可能對生態(tài)及健康存在潛在威脅,需加以關(guān)注.

同時應(yīng)用沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法(SQSs)評價沉積物中PAHs生態(tài)風(fēng)險,使用加拿大魁北克省2006年頒布的沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)將PAHs各組分閾值劃分為5個閾值,分別為生物毒性影響的罕見效應(yīng)濃度值(REL)、臨界效應(yīng)濃度值(TEL)、偶然效應(yīng)度值(OEL)、可能效應(yīng)濃度值(PEL)和頻繁效應(yīng)濃度值(FEL),這5個閾值的劃分可作為環(huán)境管理執(zhí)行對策的參考標(biāo)準(zhǔn)[31],按照加拿大魁北克省的沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)評價研究表層沉積物中 PAHs的污染水平,其結(jié)果如表6所示,Flu、Ant、Pyr、Chr、Bap、DBA檢測含量在TEL與OEL之間,需要進一步確定對生態(tài)環(huán)境的危害性;Acy、Flt、BaA檢測含量在OEL與PEL之間,提示Acy、Flt、BaA可能對生態(tài)環(huán)境造成危害;Nap、Ace檢測含量在PEL與FEL之間,提示Nap、Ace對生態(tài)環(huán)境存在威脅;Phe檢測含量高于FEL,提示Phe的污染可能已經(jīng)造成部分地區(qū)生態(tài)環(huán)境的破壞.

表6 沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法及質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法閾值及評價結(jié)果

注:-表示無數(shù)據(jù).

2.4.2 風(fēng)險熵值法(risk quotients,RQ) 根據(jù)公式RQ = EXP/TRV計算,式中EXP為暴露濃度(ng), TRV為毒性參考(ng),通常選取一致性PAHs 閾值效應(yīng)濃度值(Consensus-based threshold effect concentrations, TEC),具體數(shù)值見表7[33].銀川市湖泊及城市河PAHs風(fēng)險熵值如表7所示,RQ>1的化合物被認(rèn)為具有潛在的生態(tài)風(fēng)險,根據(jù)分析結(jié)果可認(rèn)為化合物Acy、Ace、Phe、Fla風(fēng)險熵值均大于1,說明這些單體PAHs處于中等污染,可造成一定程度的生態(tài)風(fēng)險,需要進一步研究風(fēng)險區(qū)污染狀況,提出合理的污染控制策略.

表7 表層沉積物中PAHs風(fēng)險熵值

注:-表示無數(shù)據(jù).

3 結(jié)論

3.1 銀川市湖泊及城市河流表層沉積物中PAHs含量范圍為767.35~3961.53ng/g,平均值為2129.86ng/g,菲、熒蒽單體檢出濃度較高,沉積物中多環(huán)芳烴主要以3環(huán)、4環(huán)、5環(huán)為主.與國內(nèi)外其他湖泊及沉積物相比,銀川市湖泊及城市河流表層沉積物中PAHs含量處于較高水平.

3.2 銀川市湖泊及城市河流表層沉積物中PAHs主要來源為燃燒源,產(chǎn)生于石油及煤炭等生物質(zhì)的不完全燃燒.

3.3 效應(yīng)區(qū)間低中值分析銀川市表層沉積物中PAHs生態(tài)風(fēng)險的結(jié)果顯示,Nap、Acy、Ace、Flu、Ant、Fla檢測含量均高于ERL低于ERM,部分采樣點表層沉積物中Phe含量超過ERM,沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法(SQSs)分析沉積物PAHs生態(tài)風(fēng)險結(jié)果表明, Nap、Ace檢測含量在PEL與FEL之間,Phe檢測含量高于FEL,提示Nap、Ace、Phe的污染可能已經(jīng)造成部分地區(qū)生態(tài)風(fēng)險.

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Pollution characteristics and risk assessment of PAHs in sediments of lakes and rivers in Yinchuan city.

DANG Li-hui, DING Run-mei, WANG Yi-fan, YANG Hui-fang, ZHANG Peng-ju, TIAN Da-nian*

(College of Public Health and Management, Ningxia Medical University, Yinchuan 750004, China)., 2019,39(5)：2202~2209

To understand the pollution status and ecological risk of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in Yinchuan, a total of 17surface sediment samples were collected from lakes and urban rivers in Yinchuan City from April to May 2018. Gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS) was used to detect the content of PAHs. The results showed that the total content of 16PAHs in sediment of lakes and urban rivers in Yinchuan City ranged between 767.35 and 3961.53ng/g with an average of 2129.86ng/g. Compared with the pollution status of PAHs in sediments at home and abroad, the pollution status of PAHs in Yinchuan was at a high level. Source analysis showed that the main source of PAHs in sediments in Yinchuan City were incomplete combustion of petroleum and coal. The method of effects range low (ERL) and effects range median (ERM) were used to evaluate the ecological risk of PAHs in sediments. The result showed the content of Phe in surface sediments of some sampling points exceed ERM. Sediment Quality Standards (SQSs) showed the contents of Nap and Ace were between the possible effect level (PEL) and the frequent effect level (FEL), and the content of Phe was higher than FEL. Risk quotient analysis showed that the risk quotient (RQ)of Acy, Ace, Phe, and Fla were higher than 1.0. The pollution of PAHs in sample sediments may cause ecological risks.

surface sediments；polycyclic aromatic hydrocarbons；pollution characteristics；sources；ecological risk

X524

A

1000-6923(2019)05-2202-08

黨麗慧(1994-),女,寧夏中衛(wèi)市人,寧夏醫(yī)科大學(xué)碩士研究生,主要研究方向為環(huán)境污染物分析及環(huán)境衛(wèi)生學(xué)研究.

2018-09-28

寧夏高等學(xué)?？茖W(xué)研究項目(NGY2018-87)

*責(zé)任作者, 副教授, tiandanian@163.com