陳 東，陳軍輝，何 敏，王 剛，龍啟超

(四川省環(huán)境保護科學(xué)研究院，成都 610041)

1 前 言

大氣污染源排放清單是指各類大氣污染源所排放的不同污染物信息的集合，分人為源及天然源，具體包括工業(yè)源、農(nóng)業(yè)源、移動源、揚塵源、生活源等排放源。排放清單包含詳細的污染特征信息，是區(qū)域大氣污染物排放來源識別、空氣質(zhì)量預(yù)報預(yù)警、污染防治對策制定的核心數(shù)據(jù)[1～9]。國內(nèi)外學(xué)者在排放清單研究方面做了大量工作，如根據(jù)研究區(qū)域的范圍有針對某區(qū)域[10～14]或某城市[15-16]的污染源排放清單；根據(jù)污染源的不同有工業(yè)源[17-18]、移動源[19]、揚塵源、農(nóng)業(yè)源[20-21]等不同類別的清單；根據(jù)清單內(nèi)容的不同有排放因子確定[22]、空間分配方法[23]、清單的模型模擬[24-25]、不確定性分析[26-27]等方面的研究。

四川省的大氣污染呈現(xiàn)出復(fù)合型、區(qū)域性的特征，主要表現(xiàn)為一次污染和二次污染的相互影響、相互疊加，進而出現(xiàn)以高濃度臭氧為代表的光化學(xué)污染事件和以高濃度細粒子污染為代表的大氣灰霾過程的持續(xù)污染特征[10]。廣安市位于四川盆東部，地處川渝結(jié)合部，地理位置特殊。近年來，隨著地區(qū)經(jīng)濟的發(fā)展以及人口活動的集中，廣安市空氣污染問題日益凸顯，廣安市2016年度環(huán)境質(zhì)量公告顯示，2016年P(guān)M10和PM2.5年均濃度分別為78 μg/m3和46 μg/m3，分別超標0.11倍和0.31倍。根據(jù)四川省“十三五”環(huán)保規(guī)劃中要求，廣安市作為未達標城市應(yīng)編制城市大氣環(huán)境質(zhì)量限期達標規(guī)劃，提出相應(yīng)環(huán)境管理措施。為實現(xiàn)達標規(guī)劃的要求，明確污染物來源，做到精細化管控，開展了廣安市大氣污染源排放清單研究。

2 研究方法

2.1 研究區(qū)域及對象

本研究以2016年為基準年，計算廣安市全市范圍內(nèi)SO2、NOX、CO、PM10、PM2.5、VOCs、NH3的年排放量，分析各污染物的來源貢獻。

2.2 數(shù)據(jù)來源

2.2.1 排放源分類[1～8]

2.2.2 活動水平數(shù)據(jù)來源

活動水平是影響污染物排放產(chǎn)生的各種人為活動信息，如能源消耗量、工業(yè)產(chǎn)品產(chǎn)量、原料使用量等。其可以通過統(tǒng)計信息調(diào)查、實地考察、在線監(jiān)測、文獻調(diào)研等方式獲得。綜合考慮數(shù)據(jù)的可得性和精度要求，本研究基于廣安市統(tǒng)計年鑒、實地調(diào)查數(shù)據(jù)、文獻調(diào)研的基礎(chǔ)上建立了人為源排放活動水平數(shù)據(jù)庫，如表2所示。

2.2.3 排放因子來源

本研究中排放因子的主要來源有：本地的排放測試結(jié)果、國家頒布的排放清單指南(試行)、國內(nèi)學(xué)者發(fā)布的研究成果等。綜合不同來源，選擇最能反映實際情況的數(shù)據(jù)開展清單估算。在本研究中，工業(yè)源所采用的排放因子主要參考《城市大氣污染物排放清單編制技術(shù)手冊》；道路移動源排放因子的主要來源是采用IVE模型[22]進行估算，部分因子參考國家排放清單指南；非道路移動源排放因子取自環(huán)保部相應(yīng)技術(shù)指南；溶劑使用源排放因子的主要來源有：國家頒布的排放清單指南、國內(nèi)學(xué)者發(fā)布的研究成果等；餐飲源中VOCs社會餐飲排放因子的確定均基于實測數(shù)據(jù)，家庭餐飲排放因子來源于相關(guān)文獻研究研究[28]；能源民用燃燒不同燃料污染物排放因子主要來自文獻[27]；道路揚塵源排放因子參考美國環(huán)保局AP-42中的揚塵源排放因子計算公式：

表1 排放源分類Tab.1 Classification of emission sources

表2 排放源活動水平數(shù)據(jù)收集信息Tab.2 Activity level data of emission sources

本研究道路揚塵參考相應(yīng)實測結(jié)果，得到不同等級道路的積塵負荷；施工揚塵排放因子根據(jù)黃玉虎等[29]的研究中建筑施工現(xiàn)場再懸浮顆粒物的粒徑分布PM2.5∶PM10∶TSP=0.21∶0.53∶1得到；農(nóng)業(yè)源排放因子主要來源于國家頒布的排放清單指南。

2.3 清單計算方法

區(qū)域排放源清單在進行定量的過程中，有兩種方法較為常見，分別是物料衡算和排放因子法[10,12]。在清單估算中，物料衡算法通常用于估算燃料燃燒的SO2排放。而排放因子法是將污染源分成單元，獲取活動水平信息并包含了控制減排效應(yīng)的排放因子信息，以計算出污染物的排放量，反應(yīng)的是單位活動水平信息與產(chǎn)生的污染物間的量比關(guān)系。本項目各個污染源的排放量分別采用了這兩種方法進行定量計算。

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(1)物料衡算法

式中：E為SO2排放總量；i為第i個企業(yè)；n為企業(yè)數(shù)量；k為燃料類型；Ck為燃料系數(shù)，當k為燃煤時；Ck=16；當k為燃油時，Ck=20；W為燃料的消耗量；S為燃料的含硫率；η為控制措施的去除效率

(2)排放因子法

式中：E為某一污染物的年排放量；i，p分別為污染物種類及排放源類別；A為活動水平數(shù)據(jù)；EF為相應(yīng)的排放因子

3 結(jié)果與討論

3.1 廣安市大氣污染源排放清單

表3展示了2016廣安市主要污染源的大氣污染物排放情況。2016年廣安市全市SO2、NOX、CO、PM10、PM2.5、VOCs、NH3排放量分別為31 706 t、28 084 t、115 874 t、56 415 t、19 710 t、24 774 t以及39 484 t。圖1為廣安市主要大氣污染物的來源貢獻比例?？梢?，廣安市SO2排放來自化石燃料燃燒，工業(yè)源(包括電廠、工業(yè)鍋爐及工業(yè)過程)排放貢獻最大，占比達到88%；NOx排放中工業(yè)源和移動源是兩個最主要的貢獻源，貢獻率分別為52%和44%；CO排放主要來自工業(yè)源、民用生活源及移動源，三者分別占38%、32%以及22%；揚塵源和工業(yè)源是PM10的主要貢獻來源，分別占其排放總量的71%及18%；與PM10排放貢獻類似，揚塵源和工業(yè)源也是PM2.5排放的兩大貢獻源，分別占比45%及35%；VOCs的排放貢獻中，溶劑使用源占比52%，是廣安市VOCs排放的首要來源，其次移動源也有較大的排放貢獻，占比為23%；NH3主要來自畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用為主的農(nóng)業(yè)源排放，占比達到92%。

圖1 廣安市2016年主要污染物來源貢獻Fig.1 Main pollutant sources of air pollutants in Guang’an in 2016

表3 廣安市2016年大氣污染源排放清單Tab.3 Air pollution inventory in Guang’an in 2016 (t)

3.2 污染物排放區(qū)域分布特征

將各排放源進一步分配到各區(qū)縣，得到廣安市各區(qū)縣主要污染物排放量，區(qū)域分布見圖2所示。

圖2 2016年廣安市各區(qū)縣主要污染物排放分布情況Fig.2 Distribution of main pollutant emissions of each county in Guang’an in 2016

從SO2排放量區(qū)域分布來看，前鋒區(qū)、華鎣市由于電廠、水泥企業(yè)及磚瓦企業(yè)的存在，SO2排放量相對突出；NOx排放量分布與SO2類似，受工業(yè)源影響較大，同時移動源對NOx排放量占有一定比重，華鎣市成為NOx排放量最大的區(qū)縣；在顆粒物排放量分布情況中，由于工業(yè)源占比小，揚塵源貢獻突出，因此在基于道路長度及施工面積分配的面源顆粒物排放中，道路長度更長、施工面積更大的鄰水縣、廣安區(qū)成為顆粒物排放量最大的區(qū)域；在VOCs排放分布中，武勝縣的醫(yī)藥化工企業(yè)和華鎣市的酒類制造企業(yè)排放量相對突出。

3.3 主要排放源排放特征分析

3.3.1 工業(yè)源

將電廠、工業(yè)鍋爐和工業(yè)過程合并為工業(yè)源，統(tǒng)籌分析其排放特征。2016年廣安市工業(yè)源共排放出SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs、NH3分別為27 941 t、12 296 t、44 811 t、10 084 t、6 645 t、2 488 t以及40 t。

圖3及圖4所示為廣安市2016年工業(yè)源排放特征分布，由圖可見，廣安市工業(yè)SO2排放主要來自于工業(yè)電廠和工業(yè)鍋爐，分別占64%及25%，這與廣安市采用燃煤火電為主要電力來源有關(guān)，工業(yè)過程源SO2排放則主要是由磚瓦、水泥等建材行業(yè)貢獻，建材行業(yè)占工業(yè)過程源SO2排放的90%以上；電廠、工業(yè)鍋爐及工業(yè)過程都貢獻了一定的NOX，其中以水泥為主的建材行業(yè)工業(yè)過程貢獻最大，占比為52%；而PM排放則來自于工業(yè)過程，其中又以磚瓦、水泥為主的建材行業(yè)最為突出；VOCs排放中建材行業(yè)和醫(yī)藥制造行業(yè)貢獻率最大，兩者共同排放的VOCs占工業(yè)VOCs排放的93%。由此可見，廣安市工業(yè)源污染物的排放主要集中在火力發(fā)電、工業(yè)燃煤鍋爐、建材行業(yè)以及醫(yī)藥制造等工業(yè)行業(yè)，從污染控制的角度考慮，廣安市從這幾個方面出發(fā)作為工業(yè)源污染治理重點將更有針對性。

圖3 廣安市2016年工業(yè)源排放特征Fig.3 Emission charcteristics of industral sources in Guang’an in 2016

圖4 廣安市2016年工業(yè)過程源排放特征Fig.4 Emission characteristics of industrial process sources in Guang’an in 2016

3.3.2 移動源

將廣安市移動源劃分為道路移動源和非道路移動源，圖5和圖6所示為廣安市2016年移動源排放特征分布，可以看出廣安市移動源污染物排放中SO2、NOx、PM大部分是由非道路移動源貢獻，其中SO2貢獻70%，NOx貢獻67%，PM貢獻超過65%；CO和VOCs主要由道路移動源貢獻，道路移動源貢獻率分別為78%和76%。具體細分到各車型的排放貢獻情況如圖6中所示，各污染物所涉及的重點車型分別為小型載客車、中型載貨車、摩托車、工程機械、農(nóng)業(yè)機械。

圖5 廣安市移動源污染物排放量占比Fig.5 Proportion of mobile source pollutant emission in Guang’an

圖6 廣安市移動源污染物排放量占比(細分類型)Fig.6 Proportion of mobile source pollutant emission in Guang’an(Segmcnt type)

3.3.3 溶劑使用源

考慮VOCs排放的復(fù)雜性及獨特性，單獨分析VOCs的排放特征。廣安市VOCs源的排放中主要的人為污染源為溶劑使用源、移動源和工業(yè)過程源。圖7所示為廣安市溶劑使用源VOCs排放分布情況，由圖可見，廣安市2016年溶劑使用源揮發(fā)性有機物的最主要排放源是汽車制造、瀝青鋪路和建筑裝飾，排放貢獻率分別為28%、28%和25%。鑒于此，廣安市揮發(fā)性有機物的治理將以汽車噴涂、汽車整裝、建筑裝飾、控制瀝青路面鋪裝等溶劑使用控制為重點。

圖7 廣安市溶劑使用源揮發(fā)性有機物排放量占比Fig.7 Proportion of volatile organic matter emissions from solvent use in Guang’an

4 結(jié) 論

4.1 2016年廣安市全市SO2、NOX、CO、PM10、PM2.5、VOCs、NH3排放量分別為31 706 t、28 084 t、115 874 t、56 415 t、19 710 t、24 774 t以及39 484 t。從主要污染排放的區(qū)域分布來看，前鋒區(qū)、華鎣市的SO2、NOx排放較大，鄰水縣、廣安區(qū)的PM10、PM2.5排放量最為突出，VOCs排放量最大的區(qū)縣則是武勝縣。

4.2 從各污染物來源貢獻看，SO2排放主要來自以燃煤電廠和燃煤鍋爐為主的工業(yè)源，工業(yè)過程源SO2的排放主要來自建材行業(yè)；NOX排放主要來自以建材行業(yè)排放為主的工業(yè)源和以農(nóng)業(yè)機械、工程機械為主的非道路移動源；CO排放主要來自工業(yè)源、民用燃燒源及移動源；PM10和PM2.5排放來自以建材行業(yè)為主的工業(yè)過程源、揚塵源和露天秸稈焚燒；VOCs排放主要來自溶劑使用源和以小型汽車、摩托車為主的道路移動源；NH3排放主要來自農(nóng)業(yè)源。