皇環(huán)環(huán)， 劉 靜， 王 倩， 李夢(mèng)曉， 奧布力喀斯木·祖農(nóng)， 戴 康

(新疆大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，烏魯木齊 830046)

1 引 言

近年來(lái)，隨著受激發(fā)射泵浦技術(shù)(SEP)[1,2]、泛頻泵浦技術(shù)(OP)[3,4]、脈沖激光光解技術(shù)(PLP)[5-7]、紫外脈沖(UV)[8-10]等激光技術(shù)的的進(jìn)一步發(fā)展，推動(dòng)了高振動(dòng)激發(fā)態(tài)分子的碰撞研究的發(fā)展.在分子的分解和重排中，高振動(dòng)激發(fā)態(tài)的分子和受主分子的碰撞扮演著很重要的角色.在大氣中，因?yàn)樘?yáng)輻射、高能粒子碰撞與化學(xué)反應(yīng)可以產(chǎn)生高振動(dòng)態(tài)分子，它們對(duì)于空氣質(zhì)量( 如 O3，N2O 的形成等) 有相當(dāng)大的影響.在激發(fā)態(tài)分子的弛豫過(guò)程和激光誘導(dǎo)化學(xué)反應(yīng)及燃燒等過(guò)程中，分子振動(dòng)激發(fā)態(tài)的碰撞能量轉(zhuǎn)移起到重要作用，不同態(tài)之間的能量轉(zhuǎn)移速率系數(shù)可以用來(lái)預(yù)測(cè)熱傳輸和熱化率，這使得分子振動(dòng)激發(fā)態(tài)的弛豫問(wèn)題成為研究熱點(diǎn)[11-18].

Robinson等[19]發(fā)現(xiàn)，在HF(v)+ HF(0)→HF(v-1)+ HF(1)的振動(dòng)能傳遞過(guò)程中，振動(dòng)能量轉(zhuǎn)移主要發(fā)生在v=2能級(jí)，隨振動(dòng)能級(jí)的增大其能量轉(zhuǎn)移率降低.Heaven等[20,21]利用受激拉曼泵浦，得到HBr(v″=1，J)振轉(zhuǎn)態(tài)，研究了其與HBr基態(tài)間的轉(zhuǎn)動(dòng)能量轉(zhuǎn)移過(guò)程，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與MEG和SPEG理論研究比較，轉(zhuǎn)動(dòng)能量轉(zhuǎn)移速率常數(shù)理論值與實(shí)驗(yàn)值符合的比較好；利用時(shí)間分辨雙光子共振增強(qiáng)(REMPI)技術(shù)研究了HBr(v=1，J=0-9)和He原子的轉(zhuǎn)動(dòng)馳豫速率.得到總的去布居速率常數(shù)的范圍是1.3-2.0×10-10cm3s-1，測(cè)量和計(jì)算速率常數(shù)符合良好，|ΔJ|≤3的轉(zhuǎn)移概率計(jì)算值偏低，他們對(duì)這些差異只做了初步的探討.

目前，多原子分子的復(fù)雜光譜還不能完全分辨，而雙原子分子結(jié)構(gòu)相對(duì)簡(jiǎn)單，光譜相對(duì)容易分辨，對(duì)雙原子分子振轉(zhuǎn)光譜的探測(cè)可以為氣相分子動(dòng)力學(xué)研究提供寶貴的基準(zhǔn)數(shù)據(jù).高激發(fā)態(tài)DBr分子與其他氣體分子間的碰撞轉(zhuǎn)移，未見(jiàn)相關(guān)研究報(bào)道.本文研究了DBr(Χ1Σ+，v″=8、7)+ M(D2，Ar)混合系統(tǒng)中的碰撞弛豫過(guò)程.由激光簡(jiǎn)并受激超拉曼泵浦[6, 22]得到DBr(Χ1Σ+，v″=8、7)激發(fā)態(tài)分子，分別測(cè)量不同氣體摩爾配比下DBr(v″=8、7)振動(dòng)態(tài)的熒光光強(qiáng)時(shí)間演化，得到了DBr(v″=8)分別與Ar，D2的碰撞弛豫速率系數(shù).對(duì)于DBr+ D2(Ar)混合系統(tǒng)，激光激發(fā)DBr(v″=8、7)，測(cè)量了v″ ≤ 8、7各振動(dòng)態(tài)的時(shí)間分辨熒光信號(hào)，對(duì)單量子和二量子弛豫過(guò)程進(jìn)行了討論.D2為雙原子分子其振轉(zhuǎn)能級(jí)較為豐富，在與DBr(v″=8、7)碰撞時(shí)可能發(fā)生以下近共振V-V能量轉(zhuǎn)移過(guò)程：

DBr(v″=8) +D2(v″=0) →

DBr(v″=7) +D2(v″=1)-1531cm-1

(1)

DBr(v″=8) +D2(v″=0) →

DBr(v″=6) +D2(v″=1) + 35cm-1

(2)

DBr(v″=8) +DBr(v″=0) →

DBr(v″=7) +DBr(v″=1)-326cm-1

(3)

DBr(v″=8) +DBr(v″=0) →

DBr(v″=6) +DBr(v″=2)-554cm-1

(4)

DBr(v″=7) +D2(v″=0) →

DBr(v″=6) +D2(v″=1)-1486cm-1

(5)

DBr(v″=7) +D2(v″=0) →

DBr(v″=5) +D2(v″=1) + 126cm-1

(6)

DBr(v″=7) +DBr(v″=0) →

DBr(v″=6) +DBr(v″=1)-281cm-1

(7)

DBr(v″=7) +DBr(v″=0) →

DBr(v″=5) +DBr(v″=2)-463cm-1

(8)

以上過(guò)程中，(1)式、(3)式、(5)式和(7)式對(duì)應(yīng)的是單量子弛豫過(guò)程，(2)式、(4)式、(6)式和(8)式對(duì)應(yīng)的是二量子弛豫過(guò)程，從能量角度看，(2)式和(6)式過(guò)程比其他近共振過(guò)程更容易發(fā)生.

對(duì)DBr+Ar的混合系統(tǒng)，Ar是惰性氣體原子其電子態(tài)的能級(jí)間隔較大，不會(huì)發(fā)生近共振的電子-振動(dòng)能量轉(zhuǎn)移，惰性氣體Ar的充入只會(huì)加快DBr分子的單量子弛豫過(guò)程.

2 實(shí)驗(yàn)方案

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示，圓柱形石英玻璃樣品池(直徑：25mm，長(zhǎng)：200mm)通過(guò)真空玻璃活塞、規(guī)管接頭、四通等轉(zhuǎn)接口、針型微調(diào)閥、波紋管、卡套和法蘭與轉(zhuǎn)接系統(tǒng)相連.轉(zhuǎn)接系統(tǒng)分別連接壓強(qiáng)計(jì)、真空系統(tǒng)、DBr氣體、其他碰撞氣體(Ar/D2)和排氣系統(tǒng).由于DBr氣體具有腐蝕性，轉(zhuǎn)接頭和管道均為抗腐蝕材料.由真空系統(tǒng)將樣品管壓強(qiáng)抽至10-4Pa以上，在此同時(shí)對(duì)樣品管進(jìn)行加熱，樣品管外套有加熱銅套，通過(guò)熱電偶與控溫裝置連接，使得樣品池的溫度可控.將吸附在樣品池中的分子充分的排空后關(guān)閉真空系統(tǒng)，充入不同摩爾配比的DBr和Ar/D2混合氣體，充入氣體的壓強(qiáng)由壓強(qiáng)計(jì)測(cè)定.

YAG激光泵浦的OPO激光作為泵浦光經(jīng)過(guò)反射鏡反射后，沿樣品池的軸線通過(guò).探測(cè)激光由Ti寶石激光器提供，兩束激光小角度交叉匯聚在樣品池的中央.在匯聚點(diǎn)外垂直軸線方向經(jīng)光纖由ICCD探測(cè)熒光.ICCD中內(nèi)置單色儀和光電倍增管用來(lái)分光和放大熒光.OPO激光與ICCD間連接外觸發(fā)裝置，可控制延時(shí).

OPO激光波長(zhǎng)調(diào)節(jié)至743.9nm，激發(fā)混合系統(tǒng)中的DBr至Χ1Σ+v″=8振動(dòng)態(tài)，激發(fā)態(tài) DBr(v″=8)分子與其他氣體分子碰撞弛豫，在低于v″=8的振動(dòng)態(tài)上獲得布居.調(diào)諧Ti寶石激光波長(zhǎng)分別雙光子激發(fā)DBr分子Χ1Σ+v″=8、7、6態(tài)到第一電子激發(fā)態(tài)A1Πv′，在與激光束垂直方向探測(cè)熒光光強(qiáng)的時(shí)間演化，從而得到DBr分子Χ1Σ+v″=8、7、6態(tài)的布居數(shù)的時(shí)間演化，激發(fā)探測(cè)能級(jí)示意圖見(jiàn)圖2.與上述過(guò)程類似，將OPO激光波長(zhǎng)調(diào)節(jié)至838.8 nm，泵浦激發(fā)DBr至Χ1Σ+v″=7振動(dòng)態(tài)，由Ti寶石激光器作為探測(cè)激光器，分別激發(fā)DBr分子Χ1Σ+v″=7、6、5態(tài)到第一電子激發(fā)態(tài)A1Πv′態(tài)，探測(cè)相應(yīng)的熒光光強(qiáng)的時(shí)間演化，從而得到DBr分子Χ1Σ+v″=7、6、5態(tài)的感應(yīng)熒光光強(qiáng)(LIF)的時(shí)間演化曲線.

圖2 簡(jiǎn)并受激超拉曼泵浦和檢測(cè)Fig. 2 Energy diagram for degenerate stimulated hyper-Raman pumping and probe scheme

實(shí)驗(yàn)內(nèi)容分3個(gè)部分：1)樣品池溫度保持在室溫(T=295 K)，在樣品池內(nèi)充入不同摩爾配比的DBr和Ar(D2)的混合氣體，總氣壓保持500Pa不變.在不同摩爾配比α下，測(cè)量DBr(v″=8)振動(dòng)態(tài)的時(shí)間分辨熒光強(qiáng)度，得到DBr分子與Ar(D2)的碰撞弛豫速率系數(shù)；2)樣品池溫度保持在室溫(T=295 K)，在樣品池內(nèi)充入DBr和D2的混合氣體，摩爾配比為0.5，總氣壓為500 Pa.分別激發(fā)DBr分子到Χ1Σ+v″=8、7振動(dòng)態(tài)，測(cè)量DBr分子v″≤ 8、7振動(dòng)態(tài)的LIF時(shí)間演化曲線，討論是否有二量子V-V共振弛豫過(guò)程發(fā)生；3)樣品池溫度保持在室溫(T=295 K)，在樣品池內(nèi)充入DBr和Ar的混合氣體，摩爾配比為0.4，總氣壓為500 Pa.激發(fā)DBr分子到Χ1Σ+v″=8振動(dòng)態(tài)，測(cè)量DBr分子v″=8、7、6態(tài)的感應(yīng)熒光光強(qiáng)的時(shí)間演化曲線，驗(yàn)證單量子弛豫過(guò)程.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與數(shù)據(jù)分析

3.1 振動(dòng)弛豫速率系數(shù)

在樣品池內(nèi)，分別充入不同摩爾配比的DBr和D2(Ar)，樣品池的總壓強(qiáng)約為500 Pa，在室溫(T=295 K)條件下，OPO激光激發(fā)DBr(v″=8)態(tài)，由ICCD探測(cè)DBr(v″=8)分子的時(shí)間分辨熒光.圖3(a)表示惰性氣體Ar的摩爾配比為0.4時(shí)，DBr-Ar系統(tǒng)中DBr(v″=8)的時(shí)間分辨LIF對(duì)數(shù)描繪，直線的斜率為DBr的v″=8能級(jí)的總弛豫率，1/τ=0.215 μs-1，相應(yīng)實(shí)驗(yàn)條件下DBr分子振動(dòng)態(tài)v″=8的有效壽命為4.65 μs. 圖3(b)是D2的摩爾配比為0.3時(shí)，DBr- D2系統(tǒng)中DBr(v″=8)的時(shí)間分辨LIF對(duì)數(shù)描繪，相應(yīng)實(shí)驗(yàn)條件下DBr分子v″=8激發(fā)態(tài)的有效壽命為3.63 μs.

在總氣體壓強(qiáng)500 Pa保持不變的條件下，改變D2(Ar)在混合氣體中的摩爾配比α，用同樣的方法可以得到不同摩爾配比混合氣體中DBr的v″=8能級(jí)的總弛豫率(有效壽命).由混合氣體系統(tǒng)中Stern-Volmer公式可以得到DBr(v″=8)與DBr(v″=0)及Ar碰撞弛豫速率系數(shù).混合氣體的Stern-Volmer公式如下：

(9)

式中τ為分子的有效壽命；τ0為振動(dòng)激發(fā)態(tài)分子的自發(fā)輻射壽命，由于分子振動(dòng)態(tài)的自發(fā)輻射很弱，因此1/τ0可近似為0；ptot為混合氣體總壓強(qiáng)；k為玻爾茲曼常數(shù)；T為熱力學(xué)溫度；α為Ar在混合氣體中的摩爾配比；kv″(DBr)和kv″(Ar)分別為DBr(v″=8)與DBr(v″=0)及Ar的碰撞弛豫速率系數(shù).(9)式整理后化簡(jiǎn)為：

(10)

圖3 最初布居在v″=8的DBr分子的時(shí)間分辨熒光光強(qiáng)的對(duì)數(shù)描繪. (a)DBr-Ar混合體系；(b)DBr-D2混合體系Fig. 3 Semilogarithmic plot for time-resolved fluorescence of DBr in v″=8 after preparation of v″=8. (a) DBr-Ar mixed system；(b) DBr-D2 mixed system

可以看出1/τ與混合氣體中Ar的摩爾配比成線性關(guān)系.直線的斜率表示kv″(Ar)-kv″(DBr)，截距為kv″(DBr).圖4是不同Ar氣摩爾配比下DBr分子振動(dòng)態(tài)v″=8的有效壽命的Stern-Volmer描繪，樣品池溫度保持室溫(T=295 K).從圖4中直線的截距和斜率分別得到k8(DBr)為(1.33±0.4)×10-12cm3molecule-1s-1，k8(Ar)為(0.51±0.1)×10-12cm3molecule-1s-1.由于Ar是惰性氣體原子，能級(jí)間距較大，基態(tài)與第一激發(fā)態(tài)間隔81967 cm-1.在混合體系中的碰撞弛豫以DBr(v″=8)分子與DBr碰撞弛豫為主，隨著Ar在混合氣體中的摩爾配比的增加，總弛豫率逐漸降低.

圖4 不同摩爾配比的DBr(v″=8)與Ar碰撞弛豫的Stern-Volmer描繪Fig. 4 Stern-Volmer plots for collision relaxation of different molar ratios of DBr(v″=8) and Ar

在DBr(v″=8)與D2的碰撞弛豫中，利用上面DBr(v″=8)與Ar的碰撞弛豫類似的方法，相應(yīng)的描繪見(jiàn)圖5.由直線的截距得到DBr(v″=8)分子的自弛豫速率系數(shù)k8(DBr)為(1.08±0.4)×10-12cm3molecule-1s-1，與在DBr+Ar系統(tǒng)中得到的DBr分子振動(dòng)態(tài)v″=8的自弛豫速率系數(shù)在誤差允許的范圍內(nèi)保持一致.DBr(v″=8)分子的平均自弛豫速率系數(shù)為(1.20±0.4)×10-12cm3molecule-1s-1.由直線的斜率得到DBr(v″=8)與D2弛豫速率系數(shù)k8(D2)為 (3.5±0.8)×10-12cm3molecule-1s-1.D2為雙原子分子其振轉(zhuǎn)能級(jí)較豐富，且與DBr(v″=8)易發(fā)生近共振V-V轉(zhuǎn)移，故在DBr-D2系統(tǒng)中，DBr(v″=8)與D2的碰撞弛豫更強(qiáng).隨著D2在混合體系中摩爾配比的增加，總弛豫率逐漸增加.

圖5 不同摩爾配比的DBr(v″=8)與D2碰撞弛豫的stern-volmer描繪Fig. 5 Stern-Volmer plots for collision relaxation of different molar ratios of DBr(v″=8) and D2

3.2 單量子和二量子振動(dòng)弛豫過(guò)程

在雙原子分子和其他氣體分子混合體系中，不管雙原子分子處于低位振動(dòng)態(tài)還是高位振動(dòng)態(tài)，振動(dòng)碰撞弛豫過(guò)程中始終存在單量子振動(dòng)弛豫過(guò)程(Δv=1).對(duì)于低位振動(dòng)態(tài)，單量子振動(dòng)弛豫過(guò)程(Δv=1)占主導(dǎo)地位，碰撞弛豫速率系數(shù)隨振動(dòng)激發(fā)態(tài)v″的增加而緩慢增加；對(duì)于高位振動(dòng)態(tài)，由于近共振V-V能量轉(zhuǎn)移過(guò)程的存在，可能會(huì)發(fā)生Δv≥2的多量子振動(dòng)弛豫過(guò)程[23]，多量子振動(dòng)弛豫過(guò)程的存在使得振動(dòng)碰撞弛豫速率系數(shù)會(huì)增加較快或者出現(xiàn)極大值[6].

對(duì)于DBr(v″=8、7)和D2系統(tǒng)，可能發(fā)生的近共振V-V能量轉(zhuǎn)移過(guò)程見(jiàn)(1)-(8)式，其中(2)式和(6)式對(duì)應(yīng)的二量子弛豫近共振過(guò)程，能級(jí)差很小，只有35 cm-1和126 cm-1，從能量角度看，二量子弛豫過(guò)程容易發(fā)生.圖6(a)描述了將DBr分子布居到v″=8后，由Ti寶石激光探測(cè)v″=8、7、6振動(dòng)態(tài)被激發(fā)到第一電子激發(fā)態(tài)后的感應(yīng)熒光光強(qiáng)隨時(shí)間演化曲線.圖中正方形表示的是振動(dòng)能級(jí)v″=8的布居隨時(shí)間變化的關(guān)系，圓圈表示的是振動(dòng)能級(jí)v″=7布居隨時(shí)間變化的關(guān)系，三角形表示的是振動(dòng)能級(jí)v″=6布居隨時(shí)間變化的關(guān)系.從圖6(a)中可以看出， DBr(v″=8)分子弛豫到v″=6振動(dòng)能級(jí)上布居數(shù)的增加要快于v″=7振動(dòng)能級(jí)的布居，這不可能是振動(dòng)能級(jí)v″ =8經(jīng)過(guò)連續(xù)的單量子弛豫躍遷到v″=6，而是越過(guò)了v″=7振動(dòng)態(tài)而通過(guò)二量子弛豫直接躍遷到v″=6振動(dòng)態(tài)，即振動(dòng)能級(jí)v″=6的布居是由最初激發(fā)的振動(dòng)能級(jí)v″ =8經(jīng)過(guò)二量子弛豫過(guò)程得到的.振動(dòng)能級(jí)v″=7的布居是DBr分子v″=8振動(dòng)能級(jí)的單量子振動(dòng)弛豫得到的.圖6(b)是DBr分子振動(dòng)態(tài)最初布居在v″=7后探測(cè)v″=7、6、5處的布居數(shù)的時(shí)間演化過(guò)程.由圖6(b)同樣可以看出Δv=2的二量子弛豫發(fā)生速度比Δv= 1的單量子弛豫快.

為了證明二量子弛豫在振動(dòng)能級(jí)v″=8的弛豫占主導(dǎo)地位，我們測(cè)量了激發(fā)DBr分子到v″=8振動(dòng)能級(jí)后的v″=6態(tài)出的布居隨時(shí)間變化的關(guān)系.測(cè)量結(jié)果見(jiàn)圖7，在圖7中可以明顯的觀察到雙峰分布，在30 μs內(nèi)出現(xiàn)了一個(gè)尖銳的峰，在90～150 μs的時(shí)間內(nèi)出現(xiàn)了相對(duì)較寬的峰.第一個(gè)尖銳的峰的出現(xiàn)是DBr分子振動(dòng)能級(jí)v″=8到v″=6的快速二量子弛豫造成的，第二個(gè)峰比第一個(gè)峰寬很多且強(qiáng)度較低，對(duì)應(yīng)了v″=7到v″=6的單量子振動(dòng)弛豫過(guò)程.

圖6 (a)最初布居到v″=8的DBr分子其v″=8、7、6振動(dòng)態(tài)的感應(yīng)熒光光強(qiáng)時(shí)間演化曲線； (b)最初布居到v″=7的DBr分子其v″=7、6、5振動(dòng)態(tài)的感應(yīng)熒光光強(qiáng)時(shí)間演化曲線Fig. 6 (a) Time-profile of the population of DBr in v″=8、7、6 after preparation of v″=8； (b) Time-profile of the population of DBr inv″=7、6、5 after preparation of v″=7

圖7 最初布居到v″=8的DBr分子其v″=6振動(dòng)態(tài)的感應(yīng)熒光光強(qiáng)時(shí)間演化曲線Fig. 7 Time-profile of the population of DBr in v″=6 after preparation of v″=8

對(duì)于DBr(v″=8)和Ar系統(tǒng)， 在T=295 K，總壓強(qiáng)約為500 Pa，摩爾配比為0.4條件下，將DBr分子激發(fā)到v″=8激發(fā)態(tài)，探測(cè)振動(dòng)能級(jí)v″=8、7、6上的布居數(shù)隨時(shí)間變化關(guān)系，在圖8中呈現(xiàn).如圖8所示，從圖中可以看出，DBr分子v″=7振動(dòng)態(tài)上的布居速度比v″=6振動(dòng)能級(jí)上的布居峰值出現(xiàn)在約30 μs處，是由DBr(v″=8)分子連續(xù)單量子振動(dòng)弛豫(v″=8→v″=7→v″=6)造成的.在DBr(v″=8)+Ar 體系中，可能存在近共振過(guò)程(3)式和(4)式，從能量角度看，單量子弛豫過(guò)程(3)式更容易發(fā)生且Ar原子與DBr(v″=8)的猝滅碰撞加速了單量子弛豫過(guò)程的發(fā)生.

圖8 最初布居到v″=8的DBr分子其v″=8、7、6振動(dòng)態(tài)的感應(yīng)熒光光強(qiáng)時(shí)間演化曲線Fig. 8 Time-profile of the population of DBr in v″=8、7、6 after preparation of v″=8

4 結(jié) 論

本文采用簡(jiǎn)并受激超拉曼泵浦激發(fā)DBr分子至基電子態(tài)Χ1Σ+的高振動(dòng)態(tài)v″=8、7，實(shí)驗(yàn)研究了DBr(v″=8、7)和D2(Ar)的碰撞弛豫過(guò)程.得到如下實(shí)驗(yàn)結(jié)論：

(1)在室溫(295 K)條件下，樣品池溫度保持不變，在樣品池內(nèi)充入DBr和Ar或D2的混合氣體，總氣壓保持為500 Pa.充入不同摩爾配比的Ar/D2，利用ICCD探測(cè)了不同摩爾配比下DBr(v″=8)的時(shí)間分辨熒光(LIF)，由時(shí)間分辨LIF光強(qiáng)的對(duì)數(shù)描繪擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到各個(gè)壓強(qiáng)下DBr (v″=8)態(tài)的有效壽命.應(yīng)用Stern-Volmer方程擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到DBr(v″=8)激發(fā)態(tài)與Ar(D2)的碰撞弛豫速率系數(shù)k8(Ar)= (0.51±0.1)×10-12cm3molecule-1s-1，k8(D2)=(3.50±0.8)×10-12cm3molecule-1s-1，DBr(v″=8)的平均自弛豫速率系數(shù)k8(DBr)= (1.20±0.8)×10-12cm3molecule-1s-1.

(2)在樣品池內(nèi)充入DBr和D2的混合氣體，摩爾配比為0.5，總氣壓為500 Pa.激發(fā)DBr分子到基電子態(tài)v″=8、7激發(fā)態(tài)，測(cè)量了DBr分子v″≤8、7各個(gè)振動(dòng)態(tài)的感應(yīng)熒光光強(qiáng)的時(shí)間演化曲線，結(jié)果表明在DBr(v″=8、7)和D2的混合體系中，均存在二量子近共振V-V弛豫過(guò)程.在樣品池內(nèi)充入DBr和Ar的混合氣體，摩爾配比為0.4，總氣壓為500 Pa.激發(fā)DBr分子到基電子態(tài)v″=8振動(dòng)態(tài)，測(cè)量了最初布居在v″=8的DBr分子振動(dòng)態(tài)v″=8、7、6的感應(yīng)熒光光強(qiáng)的時(shí)間演化曲線，結(jié)果表明在DBr(v″=8)和Ar的混合體系中，未觀察到二量子近共振弛豫過(guò)程發(fā)生，只有連續(xù)的單量子振動(dòng)弛豫過(guò)程發(fā)生.