葉宏萌 李國平 鄭茂鐘 袁旭音 徐曉敏 李少華

摘 要： 【目的】茶園土壤中適量的鉻（Cr）、鋅（Zn）、鎳（Ni）有利于茶樹的生長，為此，本文探討武夷巖茶土壤Cr、Zn和Ni元素的生物有效性及其影響因素，以期指導(dǎo)生態(tài)茶園建設(shè)和提高茶葉品質(zhì)?！痉椒ā恳晕湟膸r茶土壤和茶葉為研究對象，測定Cr、Zn和Ni在武夷巖茶土壤和茶葉中的含量及土壤中的化學(xué)形態(tài)，通過生物可利用性系數(shù)及富集系數(shù)兩種方法評價各元素的生物有效性特征，并利用相關(guān)系數(shù)進(jìn)行影響因素分析?！窘Y(jié)果】研究區(qū)土壤Cr、Zn和Ni元素均以殘渣態(tài)為優(yōu)勢形態(tài)，三者的生物可利用性系數(shù)與茶葉富集系數(shù)的均值大小順序一致（Zn>Ni>Cr）。同時，土壤Ni的生物可利用性系數(shù)與土壤pH值和有機質(zhì)呈顯著負(fù)相關(guān)，茶葉對Zn元素的富集系數(shù)與土壤pH值表現(xiàn)出顯著負(fù)相關(guān)，茶葉對Ni元素的富集系數(shù)與土壤有機質(zhì)、海拔、樹齡都呈顯著負(fù)相關(guān)?！窘Y(jié)論】研究區(qū)土壤Cr、Zn和Ni元素主要來源于土壤母質(zhì)，它們的生物有效性特征直接影響著茶葉對其的吸收。此外，3種元素的生物有效性在不同程度上受土壤pH值、有機質(zhì)、茶園海拔和茶齡的影響。

關(guān)鍵詞：重金屬;化學(xué)形態(tài);生物有效性;茶園土壤;武夷巖茶

中圖分類號：X 53文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A文章編號：1008-0384（2019）06-711-08

Abstract：【Objective】Bioavailability of chromium （Cr）， zinc （Zn） and nickel （Ni） as well as factors affecting it in plantation soil were studied as they closely relate to the growth of tea plants. 【Method】Contents and forms of Cr， Zn and Ni in the soil and the leaves on plants at rock tea plantations in Mt. Wuyi， Fujian were determined. Factors affecting the bioavailability of these elements were analyzed. 【Result】Majority of the elements in the sampled soils was residues from the native land， rather than accumulated from external sources. Both bioavailability and enrichment coefficients of Zn were the greatest followed by Ni， then Cr. The bioavailability of Ni inversely correlated to the pH and organic matters of the soil， and the enrichment coefficient of Zn to the pH only. Whereas， the Ni enrichment coefficient correlated inversely to the organic matters， altitude of plantation or age of plant. 【Conclusion】 Cr， Zn and Ni in the soil basically existed from the origin of the land. Their bioavailability directly governed the mineral absorption of the tea plants and could be affected to varying degrees by the pH and organic matters in soil， the elevation of plantation， and/or the age of tea bushes.

Key words：Heavy metals; chemical form; bioavailability; tea plantation soil; Wuyi rock tea

0 引言

【研究意義】茶作為全球性大眾化傳統(tǒng)飲料，有著豐富的營養(yǎng)成分，飲茶有利于人體健康，因此，茶葉品質(zhì)也越來越受人們的關(guān)注[1-2]。茶園土壤是茶葉賴以生存的物質(zhì)基礎(chǔ)，在茶樹種植過程中，土壤重金屬（鉻、鋅、鎳等）含量和形態(tài)組分對茶樹健康和茶葉品質(zhì)都會產(chǎn)生不同程度的影響[2]。例如，李曉林[3]在其研究中發(fā)現(xiàn)低濃度（≤50 mg·kg-1）的外源鉻能夠促進(jìn)茶樹生長，但是高濃度（≥75 mg·kg-1）的外源鉻將進(jìn)一步影響茶樹的光合作用以及相關(guān)酶的活性。大量研究表明，僅僅研究土壤重金屬全量并不能充分反映其環(huán)境效應(yīng)，需要進(jìn)一步分析其生物有效性及其影響因素，才能合理評價重金屬的生物有效性和環(huán)境風(fēng)險[2-7]，這對掌握重金屬元素的潛在活性、化學(xué)行為和歸趨，保障茶葉安全，提高茶葉品質(zhì)和發(fā)展生態(tài)茶產(chǎn)業(yè)等具有重要意義。【前人研究進(jìn)展】當(dāng)前對茶園土壤重金屬形態(tài)分析的報道還局限于生物有效性的評價，對其影響因素方面的關(guān)注較為缺乏[2]。茶園土壤中重金屬生物有效性的影響因素是一個復(fù)雜體系，受到土壤理化性質(zhì)、氣候條件、地理環(huán)境、茶樹年限和耕作方式等方面的影響[5-7]。因此，需要加強茶園土壤重金屬全量和形態(tài)組分研究，并進(jìn)一步探討重金屬元素的生物有效性及影響因素。【本研究切入點】 武夷巖茶是中國傳統(tǒng)名茶， 具有品質(zhì)特征。當(dāng)前對武夷巖茶的有關(guān)報道集中對于巖茶栽培、工藝生產(chǎn)和品質(zhì)成分的研究[8-9]，對土壤重金屬含量組成和成因探究的研究也較多[5-7，10]，但是針對巖茶土壤鉻、鋅、鎳等元素的全量與形態(tài)組分、生物有效性及其影響因素的系統(tǒng)性報道鮮見?！緮M解決的關(guān)鍵問題】本研究通過測定鉻、鋅、鎳元素在武夷巖茶的含量及土壤中的化學(xué)形態(tài)，并利用生物可利用性系數(shù)和富集系數(shù)來表征元素的生物有效性，分析土壤基本理化性質(zhì)、海拔和樹齡等因素對生物有效性的影響，以期更好地預(yù)防土壤重金屬污染、指導(dǎo)生態(tài)茶園建設(shè)和提高茶葉品質(zhì)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

武夷山市地處中亞熱帶地區(qū)，為我國閩贛兩省交界處，主要涵蓋東經(jīng)117°24′12″～118°02′50″，北緯27°32′36″～27°55′15″的范圍，全市總面積為2 813 km2，總?cè)丝?4.1萬。該地區(qū)具有典型的丹霞地貌特征，其地帶性土壤以紅壤為主，具有較強的酸性，適宜茶樹生長。該市為福建省的產(chǎn)茶大市，茶葉種植歷史悠久、品種豐富、文化底蘊深厚，是世界紅茶和烏龍茶的發(fā)源地，中國著名的茶鄉(xiāng)。截至2017年，武夷山市共有茶園面積0.99萬hm2，僅2017年的茶葉產(chǎn)量就達(dá)1.92萬t，茶業(yè)總產(chǎn)值達(dá)到21.12億元。

1.2 樣品采集

2015年5月初，在武夷山主要產(chǎn)茶區(qū)（武夷山景區(qū)、自然保護區(qū)和從景區(qū)至自然保護區(qū)過渡的生態(tài)保護區(qū)）選取19個茶園樣地，各樣地分別按S形布設(shè)5個土壤取樣點，用鐵鏟采集各點處表層（0～20 cm）近似方形的土壤樣品，再用竹鏟進(jìn)一步縮小至相對標(biāo)準(zhǔn)的方形土壤樣品，以保證土壤表層樣品的均一性和代表性，如此多點混合均勻后形成一個茶園樣地的土壤采樣點，最后裝入聚乙烯塑料袋并編號。同時，記錄采樣點的經(jīng)緯度、海拔、成土母質(zhì)、茶樹品種和樹齡等信息。茶葉樣品采集對應(yīng)土壤樣點種植茶樹上的鮮葉，采摘標(biāo)準(zhǔn)為1芽4葉，共約500 g。具體見表1。1.3 樣品處理與測試

將土壤樣品帶回實驗室內(nèi)剔除石礫和動植物殘體等異物，經(jīng)自然風(fēng)干后碾磨過20目尼龍篩，混勻、四分法縮分。取其中土壤樣品的200 g，進(jìn)一步粉碎過100目篩并裝袋備用。茶葉樣品用自來水沖洗多次，以去除黏附在茶葉表面的粉塵、雜物，再經(jīng)去離子水清洗2～3遍，在室溫下晾干后，放至烘干箱保持60℃以下烘至恒重，再粉碎過80目篩，備用。

土壤pH值以酸度計測定;有機質(zhì)采用高溫外熱重鉻酸鉀氧化法。土壤和茶葉重金屬Cr、Zn和Ni的全量和土壤形態(tài)的測試工作由安徽省地質(zhì)實驗研究所測試中心承擔(dān)。其中，土壤重金屬全量利用HF-HClO4-HNO3消解法測定，茶葉重金屬含量利用HNO3-HClO4消解法測定。以上均用全譜直讀電感耦合等離子發(fā)射光譜儀（ICP-OES，Varian 720ES，USA）測定。土壤重金屬形態(tài)的測定根據(jù)中國地質(zhì)調(diào)查局地質(zhì)調(diào)查技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)——生態(tài)地球化學(xué)評價樣品分析技術(shù)要求（DD2005-03）進(jìn)行，將形態(tài)劃分為水溶態(tài)、離子交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、腐殖酸態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、強有機結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)等7種形態(tài)[4]。測定元素Cr、Zn和Ni的標(biāo)準(zhǔn)樣品分別為基準(zhǔn)重鉻酸鉀、光譜純氧化鋅和光譜純鎳粉。實驗控制加標(biāo)回收率的范圍為90%～110%，各形態(tài)加和的總量不應(yīng)低于元素全量的80%，不得高于105%，以滿足國家規(guī)定的形態(tài)分析測試要求。

1.4 評價方法

生物有效性的評價主要采用生物可利用性系數(shù)和富集系數(shù)兩種方法進(jìn)行。

其中，生物可利用性系數(shù)（K）是指土壤中生物能直接或者較直接利用的元素形態(tài)的含量（即，生物有效態(tài)含量，主要包括水溶態(tài)、離子交換態(tài)和碳酸鹽態(tài)3種活性形態(tài)的含量）與元素全量（指各形態(tài)含量的總和）之間的比值[6-7]?？梢员磉_(dá)為：K=（水溶態(tài)+離子交換態(tài)+碳酸鹽態(tài)）/全量。富集系數(shù)（TF）是指植物某部位的元素總量與對應(yīng)土壤中該元素總量之間的比值，可以用來判斷表生環(huán)境介質(zhì)中元素的污染程度，或者反映元素由土壤遷移、轉(zhuǎn)輸至植物不同部位的能力強弱[7，11]。因此，茶葉中重金屬的富集系數(shù)可以表達(dá)為：TF=茶葉中重金屬元素總量/土壤中對應(yīng)元素的總量。

1.5 數(shù)據(jù)處理

土壤理化指標(biāo)的描述性統(tǒng)計分析和相關(guān)關(guān)系分別采用統(tǒng)計軟件Excel 2010和SPSS 20.0進(jìn)行。

2 結(jié)果與分析

2.1 武夷巖茶土壤鉻、鋅、鎳元素的總量及形態(tài)的分布特征

2.1.1 土壤基本化學(xué)性質(zhì)的描述性統(tǒng)計 由表2可知，武夷巖茶土壤整體呈酸性，pH值均值為4.87，與福建省土壤背景值[12]相接近。有機質(zhì)（OM）為28.69～65.10 g·kg-1，達(dá)到了茶葉產(chǎn)地環(huán)境技術(shù)條件（NY/T 853-2004）的I級標(biāo)準(zhǔn)（有機質(zhì)大于15 g·kg-1）[14]。根據(jù)我國土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618-2018）[13]中的二級標(biāo)準(zhǔn)判斷研究區(qū)土壤鉻、鋅、鎳的污染狀況得出，研究區(qū)土壤樣品中Ni元素尚未超標(biāo)，Cr、Zn元素在研究樣品中的超標(biāo)率分別為10.53%和5.26%。同時，Cr、Zn和Ni在巖茶土壤的平均含量依次為福建省土壤對應(yīng)元素背景值的0.82、2.90和1.14倍。2.1.2 土壤鉻、鋅、鎳元素形態(tài)的分布特征 為了進(jìn)一步分析不同元素的污染狀況，表3列出了研究區(qū)土壤Cr、Zn、Ni形態(tài)組分的分布特征。由表3可見，巖茶土壤Cr、Zn、Ni元素均以殘渣態(tài)（基本缺乏活性，被認(rèn)為是惰性形態(tài)[5]）為優(yōu)勢形態(tài)，占各形態(tài)全量的平均值分別為83.459%、79.427%和69.047%。其中，Cr、Zn的腐殖酸態(tài)含量僅次于殘渣態(tài)含量，平均含量占全量的比值分別為9.849%和6.289%，明顯高于其余的化學(xué)形態(tài)。此外，Zn元素的離子交換態(tài)（活性最高的形態(tài)，最容易被植物吸收利用的組分[6-7]）含量也較高，占全量的平均比值為4.812%。同時，Ni元素形態(tài)分布規(guī)律基本表現(xiàn)為殘渣態(tài)>鐵錳結(jié)合態(tài)>腐殖酸態(tài)>強有機態(tài)>離子交換態(tài)>碳酸鹽態(tài)>水溶態(tài)。

2.2 武夷巖茶土壤鉻、鋅、鎳元素的生物有效性及影響因素

2.2.1 巖茶茶葉鉻、鋅、鎳含量 由表4可知，元素Cr、Zn和Ni在武夷巖茶鮮葉中含量分別為：0.180～0.775、27.740～55.807和0.063～2.528 mg·kg-1。其中，所有樣品的Cr含量都滿足《茶葉中鉻、 鎘、 汞、 砷及氟化物限量》（NY 659-2003）[15]中規(guī)定Cr的限量標(biāo)準(zhǔn)（5 mg·kg-1）。對比顏明娟（2016）在福建省各地區(qū)茶園收集的茶葉樣品Zn的含量范圍（15.44～31.28 mg·kg-1）[16]，研究區(qū)茶葉中Zn含量相對較高。若以《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量》（GB 2762-2017）標(biāo)準(zhǔn)中Ni元素的限值（1 mg·kg-1）[17]為參考，部分巖茶鮮葉樣品中Ni的含量較高，整體鮮葉樣品Ni的超標(biāo)率（為超出限值的樣品數(shù)量占總樣品數(shù)量的比值）為15.79%。此外，從表4中的變異系數(shù)也可以看出，研究區(qū)茶葉Cr和Zn含量為中等變異，Ni則為強變異（變異系數(shù)超過100%）。

2.2.2 巖茶土壤鉻、鋅、鎳元素的生物有效性 表5匯總了武夷巖茶土壤Cr、Zn、Ni元素的生物可利用性系數(shù)和茶葉對三者的富集系數(shù)的計算結(jié)果。從表中可以看出，研究區(qū)土壤Zn的生物可利用性系數(shù)范圍為27.740～55.807，明顯高于土壤Cr和Ni的生物可利用性系數(shù)（范圍分別為：0.180～0.775和0.0632～2.528）。與此相對應(yīng)，茶葉對Zn的富集系數(shù)最高（均值為0.402），Ni（均值0.026）次之，最后為Cr（均值0.006）。

2.2.3 巖茶土壤鉻、鋅、鎳元素生物有效性的影響因素 通過土壤pH值、OM、茶園所在地的海拔、茶齡與土壤Cr、Zn、Ni元素的生物有效性的相關(guān)性分析（表6），進(jìn)一步研究巖茶土壤鉻、鋅、鎳元素生物有效性受土壤基本理化性質(zhì)、茶園生態(tài)環(huán)境和茶樹自身特征的影響。

其中，從土壤Cr、Zn、Ni元素的生物可利用性系數(shù)的影響因素分析得出，土壤Ni的生物可利用性系數(shù)與土壤pH值在0.05水平上表現(xiàn)出顯著負(fù)相關(guān)（相關(guān)系數(shù)為-0.548）。同時，Ni與OM也呈現(xiàn)顯著負(fù)相關(guān)（相關(guān)系數(shù)在0.05水平上達(dá)到-0.439）。此外，3種元素的生物可利用性系數(shù)都與海拔和樹齡負(fù)相關(guān)。

從茶葉對Cr、Zn、Ni元素富集系數(shù)的影響因素分析得出，茶葉對Cr元素的富集系數(shù)與土壤pH、OM、海拔和樹齡等因素的相關(guān)性較弱。茶葉對Zn元素的富集系數(shù)與土壤pH值在0.05水平上表現(xiàn)出顯著負(fù)相關(guān)（相關(guān)系數(shù)為-0.530）。茶葉對Ni元素的富集系數(shù)與土壤OM、海拔、樹齡都呈顯著負(fù)相關(guān)，其中茶葉Ni元素的富集系數(shù)與土壤OM含量的相關(guān)性最大，相關(guān)系數(shù)在0.01水平上達(dá)到0.595。

2.2.4 巖茶茶葉鉻、鋅、鎳元素與土壤對應(yīng)元素形態(tài)的相關(guān)性 由表7可知，茶葉中的Cr、Zn、Ni元素與土壤對應(yīng)元素化學(xué)形態(tài)的相關(guān)性存在一定差異。其中，茶葉Cr元素與土壤中Cr元素的水溶態(tài)和離子交換態(tài)組分呈顯著正相關(guān);茶葉Zn元素與土壤中Zn元素的水溶態(tài)、離子交換態(tài)和腐殖酸態(tài)組分都呈顯著正相關(guān);其中，與離子交換態(tài)組分相關(guān)性最為顯著，在0.01水平上的相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.651;茶葉Ni元素與土壤中Ni元素的水溶態(tài)和鐵錳結(jié)合態(tài)組分呈顯著正相關(guān)。值得一提的是，研究區(qū)土壤Cr、Zn、Ni元素的碳酸鹽態(tài)組分含量與茶葉對應(yīng)元素含量的相關(guān)性不明顯，可能是在一定土壤性質(zhì)差異條件下，碳酸鹽態(tài)組分已轉(zhuǎn)化成其他形態(tài)（例如，離子交換態(tài)）組分。此外，土壤重金屬元素的強有機態(tài)組分的生物有效性弱，它與殘渣態(tài)組分一樣都對茶葉對應(yīng)元素含量的相關(guān)性較弱。

3 討 論

3.1 土壤pH與有機質(zhì)等對土壤鋅、鎳、鉻形態(tài)的影響

武夷巖茶土壤酸度適宜茶樹生長（茶園土壤適宜的pH值為4.0～6.5[18]），土壤肥力優(yōu)良，重金屬Cr和Ni元素接近福建省土壤對應(yīng)元素背景值，但是Zn元素的累積倍數(shù)達(dá)到2.90倍，反映了研究區(qū)土壤不同重金屬累積程度的差異顯著。

對研究區(qū)重金屬形態(tài)分析表明，研究區(qū)土壤Cr、Zn、Ni元素均以殘渣態(tài)為優(yōu)勢形態(tài)，說明三者主要來源于自然地質(zhì)風(fēng)化和土壤侵蝕，并多數(shù)存在于硅酸鹽、原生和次生礦物等土壤晶格中[5]。其中，Cr、Zn元素與土壤腐殖質(zhì)成分具有較高的絡(luò)合性，其腐殖酸態(tài)含量僅次于殘渣態(tài)含量，明顯高于其余的化學(xué)形態(tài)。此外，Zn元素的離子交換態(tài)含量也較高，很可能與研究區(qū)土壤的酸性有關(guān)，已有研究表明，土壤酸性越大，Zn的離子交換態(tài)組分所占的比例越大，活性越強[19]。同時，Ni元素的鐵錳結(jié)合態(tài)含量明顯高于其他非殘渣的形態(tài)，這可能是因為鎳與鐵元素的親和度較高，所以容易與鐵錳氧化物結(jié)合，形成鐵錳結(jié)合態(tài)的鎳組分[20]。相比而言，武夷巖茶土壤Cr、Zn、Ni元素的生物可利用性系數(shù)均值大小順序為：Zn>Ni>Cr，這與三者在土壤中的活性形態(tài)組分差異直接相關(guān)。元素生物有效性影響因素的研究結(jié)果表明，土壤的酸化容易導(dǎo)致Ni元素的活性升高，而隨著有機質(zhì)含量的增加可以有效降低Ni的生物活性。以往研究表明，土壤有機質(zhì)是天然的吸附劑，隨著有機質(zhì)含量的增加還容易導(dǎo)致土壤的還原狀況趨勢加強，從而降低重金屬的生物活性[2，21]。因此，研究區(qū)土壤Cr、Zn、Ni元素的生物有效性系數(shù)隨著土壤OM的增加而降低。此外，3種元素的活性都隨海拔的升高和樹齡的增加而降低，這一方面與武夷山市隨海拔越高，土壤OM含量越豐富有關(guān)[22];另一方面，也在一定程度上反映了茶樹種植年限越久，其對應(yīng)土壤重金屬的生物有效性反而減弱。

3.2 茶葉鋅、鎳、鉻富集差異原因及調(diào)控技術(shù)

武夷巖茶鮮葉樣品的Cr元素含量都滿足《茶葉中鉻、鎘、汞、砷及氟化物限量》（NY 659-2003）中規(guī)定的限量標(biāo)準(zhǔn)。研究區(qū)茶園茶葉的Zn含量（27.740～55.807 mg·kg-1）相對福建省各地區(qū)茶園茶葉樣品Zn的含量（15.44～31.28 mg·kg-1）[16]更高，這可能與研究區(qū)土壤Zn的離子交換態(tài)組分高，促進(jìn)了茶樹（茶葉）對土壤Zn的吸收有關(guān)。茶葉Ni含量為強變異，說明該元素在茶葉中的累積存在有明顯的區(qū)域差異性，可能很大程度上與部分茶園的差異化管理和耕作活動有關(guān)。

結(jié)合土壤和茶葉元素分析的結(jié)果得出，茶葉對Zn的富集系數(shù)最高，Ni次之，最后為Cr。從某種意義上反映了土壤重金屬的活性組分對茶葉吸收程度的直接影響。其中，相比武夷山市荷塘蓮子和荷葉對底泥Zn元素的富集系數(shù)（平均值分別為0.336和0.166）而言，研究區(qū)茶園茶葉對土壤Zn元素的富集性（平均富集系數(shù)為0.402）更強[11]。研究表明，Zn元素是茶樹所必需的微量元素，被茶樹吸收、遷移過程是一種需氧需能的主動運輸;而Cr元素尚未證實為茶樹所必需，往往被認(rèn)為是一種較難通過土壤——茶樹系統(tǒng)遷移的有害元素，茶樹對Cr的吸收和遷移能力相對較弱[2，5]。此外，從茶葉Cr、Zn、Ni元素富集系數(shù)影響因素和對應(yīng)土壤元素形態(tài)相關(guān)性的分析結(jié)果得出，土壤的酸化可以有效促進(jìn)茶葉對Zn元素的吸收，尤其是土壤中Zn元素的水溶態(tài)、離子交換態(tài)和腐殖酸態(tài)等活性組分對茶葉Zn元素的含量累積影響最大，因此，可以通過調(diào)節(jié)土壤酸堿度來控制土壤Zn元素的生物有效性和茶葉對Zn的富集含量。而茶葉中Ni元素的含量受多因素影響較大，這很可能是研究區(qū)土壤Ni元素生物有效性和茶葉Ni元素含量呈現(xiàn)局部區(qū)域差異大的主要原因。其中茶葉Ni元素的富集系數(shù)與土壤OM含量和Ni元素的水溶態(tài)和鐵錳結(jié)合態(tài)組分的相關(guān)性最大，所以，今后可以在局部地區(qū)（茶葉Ni元素含量較高的地區(qū)）通過增加土壤有機肥以降低茶葉中Ni的含量。

4 結(jié) 論

武夷巖茶土壤酸度適宜茶樹生長，土壤肥力優(yōu)良，重金屬元素Cr、Zn和Ni的累積程度差異顯著，它們的生物有效性和茶葉對其富集特征在不同程度上受土壤基本理化性質(zhì)（pH值和OM）、茶園生態(tài)環(huán)境（以海拔為例）和茶樹自身特征（如，茶齡）等影響。

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（責(zé)任編輯：黃愛萍）