邱建華　周浩　李國(guó)政　郝輝　楚文娟　李懷奇　宋金勇

摘?要：為了考察卷煙紙助燃劑對(duì)卷煙燃燒特性及主流煙氣中CO 釋放量的影響，探討了卷煙紙助燃劑的類型、用量、含鉀比例與卷煙燃燒主流煙氣中CO的釋放量、卷煙燃燒特性之間的相關(guān)性。結(jié)果表明，卷煙紙助燃劑用量與卷煙的陰燃溫度、煙堿量、焦油量具有相關(guān)性，提高助燃劑用量能提高卷煙燃燒時(shí)的陰燃溫度、加快煙支的燃燒速度，且煙堿量和焦油量隨之減少;保持卷煙紙助燃劑用量不變，助燃劑中的含鉀比例與煙氣常規(guī)成分和卷煙燃燒溫度無明顯相關(guān)性;卷煙紙助燃劑的類型、用量、含鉀比例與CO釋放量無明顯相關(guān)性，CO釋放量與卷煙燃燒時(shí)低溫區(qū)域面積和高溫區(qū)域面積的比值R具有強(qiáng)烈的正相關(guān)。

關(guān)鍵詞：卷煙紙;助燃劑;CO釋放;主流煙氣

中圖分類號(hào)：TS761.2

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

DOI：10.11980/j.issn.0254-508X.2019.05.006

The Influence of Cigarette Paper Combustion Improver on Cigarette Combustion and CO Release in Mainstream of Cigarette Smoke

QIU Jianhua?ZHOU Hao?LI Guozheng?HAO Hui?CHU Wenjuan?LI Huaiqi??SONG Jinyong*

（Henan Industrial Co.， Ltd.， Zhengzhou， Henan Province， 450016）

（*Email： songjy@hatic.com）

Abstract：In order to study the influence of the content of combustion improver in cigarette paper on the cigarette burning temperature and the release of CO in mainstream cigarette smoke （MCS）， the correlation coefficients among them were investigated.?The results showed that the content of combustion improver in cigarette paper was related to smoldering temperature， the release of nicotine and tar.?Increasing the amount of combustion improver could increase the smoldering temperature of cigarette， accelerate the burning of cigarette， and reduce the release of nicotine and tar in MCS.?There was no significant correlation between the conventional composition of smoke and cigarette burning temperature by changing the proportion of K/Na of the combustion improver and keeping the amount of combustion improver constant.?The CO release had no significant correlation with the type， total amount and potassium sodium ratio of cigarette paper combustion improver， and the CO release was positively correlated with the ratio R of low temperature area to high temperature area.

Key words：cigarette paper; combustion improver; CO release; mainstream cigarette smoke （MCS）

卷煙被抽吸時(shí)，煙草發(fā)生氧化降解、干餾等反應(yīng)，這些反應(yīng)的產(chǎn)物在很大程度上取決于燃燒溫度[1]。溫度高時(shí)燃燒部分的分解作用就更迅速更猛烈，而與燃燒點(diǎn)鄰近區(qū)域中的有機(jī)物質(zhì)受熱發(fā)生的干餾作用也更強(qiáng)烈，從而產(chǎn)生的氣粒相產(chǎn)物也會(huì)更多[2]。

卷煙紙作為卷煙輔助材料，在煙草工業(yè)中占有比較重要的地位[3-5]。助燃劑是卷煙紙重要的添加成分，可以提高卷煙紙的燃燒速度，降低卷煙抽吸期間的燃燒溫度，減少抽吸口數(shù)，從而降低卷煙的危害性[6-7]。CO 是卷煙主流煙氣7 種有代表性的有害成分中釋放量最高，也是最難去除的組分之一。國(guó)內(nèi)外在卷煙紙助燃劑改變卷煙燃燒特性，進(jìn)而影響主流煙氣CO 釋放量方面開展了一些研究[8-11]。

張優(yōu)茂等人[8]從卷煙對(duì)應(yīng)的卷煙紙的熱失重起始溫度考慮，得出卷煙燃燒峰值溫度越低，主流煙氣中的CO釋放量也越低的結(jié)論。彭志光等人[9]研究了卷煙紙?zhí)匦詫?duì)卷煙燃燒及主流煙氣中CO 釋放量的影響，研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，主流煙氣CO 釋放量與溫度積分顯著相關(guān)，與最高抽吸溫度有一定相關(guān)或不相關(guān)。李勁峰等人[10]認(rèn)為隨著卷煙紙助燃劑的增加，煙氣中CO 釋放量減少，其變化趨勢(shì)可用二次函數(shù)來模擬。郭吉兆等人[11]研究表明，卷煙紙助燃劑用量對(duì)CO釋放量沒有顯著性影響;CO釋放量在助燃劑中鉀鹽比例較低時(shí)隨助燃劑用量增加有增加趨勢(shì)，在鉀鹽比例較高時(shí)呈降低趨勢(shì)。然而，目前已有的研究工作缺乏對(duì)助燃劑類型、含量、鉀鈉比變化，和卷煙燃燒溫度及等溫區(qū)域面積，以及卷煙常規(guī)成分煙堿量、焦油、CO釋放量之間的相關(guān)性關(guān)系系統(tǒng)而全面的評(píng)價(jià)工作。

本研究針對(duì)卷煙紙助燃劑類型、含量、含鉀比例變化而引起的卷煙燃燒溫度及等溫區(qū)域面積變化，以及對(duì)卷煙主流煙氣中的常規(guī)成分（煙氣煙堿量、焦油量、CO釋放量）的相關(guān)性關(guān)系;并結(jié)合CO形成機(jī)理，探討了卷煙紙助燃劑、主流煙氣中的CO釋放量與卷煙燃燒特性之間的相關(guān)性。

1?實(shí)?驗(yàn)

1.1??儀器、試劑與材料

儀器：Borgwaldt KC RM 1/plus 單孔道主流吸煙機(jī); 6890A氣相色譜儀（美國(guó)安捷倫公司）; FLIRSC1050sc 紅外熱像儀（美國(guó)菲力爾公司）; CP 224S 電子天平（北京賽多利斯儀器系統(tǒng)有限公司）;恒溫恒濕箱（德國(guó)賓得公司）;MilliQ 超純水機(jī)（美國(guó)Millipore公司）。

試劑：標(biāo)準(zhǔn)樣品（煙堿、正十七碳烷，純度>97%，中國(guó)煙草質(zhì)檢中心提供），異丙醇、無水乙醇（CNW，上海安普試劑公司提供），超純水（電導(dǎo)率≥18.2 MΩ·cm）。檸檬酸鉀、檸檬酸鈉（食品級(jí)，純度>99%，連云港德邦精細(xì)化工有限公司提供），蘋果酸鉀、蘋果酸鈉（食品級(jí)，純度>99%，青島扶桑精致加工有限公司提供）。

材料：卷煙紙，由民豐特種紙股份有限公司提供。卷煙時(shí)除卷煙紙外的原料及其他輔料均完全相同。

1.2?卷煙紙助燃劑對(duì)主流煙氣中常規(guī)成分和卷煙燃燒特性的影響

1.2.1?不同助燃劑及其用量的影響

采用檸檬酸鉀、檸檬酸混合鹽（K∶Na=1）、蘋果酸鉀、蘋果酸混合鹽（K∶Na=1）共4種不同的卷煙紙助燃劑，改變助燃劑用量為1.5%、2.0%、2.5%、3.0%、3.5%，分別測(cè)定每種助燃劑不同用量下的卷煙主流煙氣中常規(guī)成分（煙氣煙堿量（N）、焦油量（Tar）、煙氣一氧化碳釋放量（CO））和卷煙燃燒表征參數(shù)（燃燒峰值溫度（Tp）、陰燃溫度（Ts）、低溫區(qū)域面積（Sl）、高溫區(qū)域面積（Sh）和兩者的比值（R））。

1.2.2?不同助燃劑及其含鉀比例的影響

保持卷煙紙助燃劑（檸檬酸鹽、蘋果酸鹽）的總量為2.5%不變，改變其中鉀鈉離子的比例，分別為：100%鉀，鉀離子與鈉離子的比例分別為5∶1、7∶3、1∶1、3∶7和1∶5，以及100%鈉。換算為鉀離子占助燃劑總陽離子比例，其對(duì)應(yīng)由高到低的順序?yàn)椋?00%、83%、70%、50%、30%、17% 和 0。分別測(cè)定每個(gè)含鉀比例樣品的卷煙主流煙氣中常規(guī)成分（煙氣煙堿量（N）、焦油量（Tar）、煙氣一氧化碳釋放量（CO））和卷煙燃燒表征參數(shù)（燃燒峰值溫度（Tp）、陰燃溫度（Ts）、低溫區(qū)域面積（Sl）、高溫區(qū)域面積（Sh）和兩者的比值（R））。

1.3??卷煙抽吸溫度測(cè)定方法

挑選總質(zhì)量和吸阻在一定范圍內(nèi)的卷煙，置于恒溫恒濕箱（溫度（22±2）℃，濕度（60±5）%）中平衡48 h，采用紅外熱像儀記錄卷煙抽吸參數(shù)，測(cè)試前需在試制卷煙上作長(zhǎng)度標(biāo)記，如圖1 所示。

測(cè)量時(shí)，將卷煙固定在專用夾持器上，用紅外熱像儀對(duì)燃燒錐進(jìn)行拍攝測(cè)溫。測(cè)溫范圍300～1200℃， 溫度精度 ±2%以內(nèi);錄像幀頻為30 Hz， 時(shí)間常數(shù)<10 ms。

1.4??卷煙燃燒數(shù)據(jù)處理方法

測(cè)試完成后，采用FLIR Research IR Max軟件導(dǎo)出抽吸過程時(shí)溫度數(shù)據(jù)，由數(shù)據(jù)分析軟件對(duì)錄像數(shù)據(jù)進(jìn)行結(jié)果處理，窗口尺寸32 mm×24 mm，導(dǎo)出區(qū)域內(nèi)燃燒最高溫度曲線圖。本研究采用第三口抽吸時(shí)溫度、陰燃平均溫度和峰值平均值對(duì)卷煙燃燒溫度進(jìn)行分析。

采用第三口抽吸峰值時(shí)，低溫區(qū)域（200～250℃）和高溫區(qū)域（700～750℃）像素點(diǎn)數(shù)代表燃燒區(qū)域面積，采用低溫區(qū)域像素?cái)?shù)與高溫區(qū)域像素?cái)?shù)的比值作為面積比R。同一試制樣品進(jìn)行10支卷煙的平行抽吸測(cè)定，取平均值為最終測(cè)定結(jié)果。

1.5??卷煙常規(guī)煙氣分析

卷煙主流煙氣常規(guī)成分（焦油量、煙氣煙堿量、CO釋放量）采用GB 5606.5—2005 中的方法進(jìn)行檢測(cè)。

2?結(jié)果與討論

2.1?不同卷煙紙助燃劑及其用量對(duì)卷煙燃燒特性和CO釋放量的影響

2.1.1?檸檬酸鉀作為助燃劑

表1為檸檬酸鉀用量對(duì)卷煙主流煙氣常規(guī)成分和卷煙燃燒表征參數(shù)的影響。根據(jù)表1數(shù)據(jù)，建立卷煙紙助燃劑用量、卷煙主流煙氣中CO釋放量與對(duì)于各參數(shù)間的線性回歸方程，其各方程的相關(guān)性系數(shù)（R2）見表2。

由表2中數(shù)據(jù)可知，以檸檬酸鉀作為卷煙紙助燃劑，助燃劑用量與焦油量、煙氣煙堿量和陰燃溫度具有明顯的相關(guān)性，即隨著助燃劑用量的變化，卷煙相對(duì)應(yīng)的焦油量、煙氣煙堿量和陰燃溫度呈線性的變化。而與主流煙氣CO釋放量具有顯著相關(guān)性的燃燒參數(shù)，只有兩個(gè)溫度區(qū)域面積比值R，兩者的相關(guān)性系數(shù)R2為0.959。這可能與CO形成機(jī)理有關(guān)：即部分CO由煙草中的有機(jī)物熱解產(chǎn)生，部分來自煙草的不完全燃燒，其余的由CO2還原而生成[12]。低溫區(qū)域面積的增大，一方面造成了煙草不完全燃燒直接生成CO;另一方面增加了CO2還原為CO的幾率，即含碳物質(zhì)在高溫區(qū)域完全燃燒所形成的CO2經(jīng)過低溫區(qū)域時(shí)被還原為CO。而該低溫區(qū)域面積與高溫區(qū)域面積的比值越大，CO2還原反應(yīng)的可能性就越大，進(jìn)入主流煙氣中CO也就越多。

2.1.2?檸檬酸混合鹽（K∶Na=1）作為助燃劑

表3為檸檬酸混合鹽用量對(duì)卷煙樣品中主流煙氣常規(guī)成分和卷煙燃燒表征參數(shù)的影響。

根據(jù)表3數(shù)據(jù)，建立以檸檬酸混合鹽（K∶Na=1）用量、卷煙主流煙氣CO釋放量與各對(duì)應(yīng)參數(shù)間的線性回歸方程，其各方程的相關(guān)性系數(shù)（R2）見表4。

由表4中可知，檸檬酸混合鹽用量與卷煙主流煙氣煙堿量和卷煙陰燃溫度具有明顯的相關(guān)性。但與檸檬酸鉀相比，助燃劑用量與焦油量的相關(guān)性明顯減低。同樣，與CO釋放量具有顯著相關(guān)性的燃燒參數(shù)，只有兩個(gè)溫度區(qū)域面積的比值R，兩者的相關(guān)性系數(shù)R2為0.962。

2.1.3?蘋果酸鉀作為助燃劑

表5為蘋果酸鉀用量對(duì)卷煙主流煙氣常規(guī)成分和卷煙燃燒表征參數(shù)的影響。

根據(jù)表5數(shù)據(jù)，建立以卷煙紙?zhí)O果酸鉀助燃劑用量、卷煙主流煙氣CO釋放量與各分析參數(shù)間線性回歸方程，各方程的相關(guān)性系數(shù)（R2）見表6。

由表6可知，蘋果酸鉀用量與煙氣煙堿量、陰燃溫度具有明顯的正相關(guān)。即助燃劑用量越高，煙氣煙堿量越低，卷煙燃燒陰燃溫度越高。另外，蘋果酸鉀用量與卷煙燃燒峰值溫度也存在相關(guān)性。與CO釋放量相關(guān)性最大的燃燒參數(shù)仍然是兩區(qū)域面積的比值R，兩者的相關(guān)性系數(shù)R2為0.847。

2.1.4?蘋果酸混合鹽（K∶Na=1）作為助燃劑

表7為蘋果酸混合鹽用量對(duì)卷煙主流煙氣常規(guī)成分和卷煙燃燒表征參數(shù)的影響。

根據(jù)表7數(shù)據(jù)，建立以卷煙紙?zhí)O果酸混合鹽助燃劑用量、卷煙主流煙氣CO釋放量與各分析參數(shù)間線性回歸方程，各方程的相關(guān)性系數(shù)（R2）見表8。

由表8中可知，蘋果酸混合鹽用量與陰燃溫度具有明顯的正相關(guān)。與CO釋放量相關(guān)性最大的燃燒參數(shù)是低溫區(qū)域面積和高溫區(qū)域面積的比值R，兩者的相關(guān)性系數(shù)R2為0.959。

本研究中發(fā)現(xiàn)4種不同助燃劑用量與CO釋放量無明顯相關(guān)性（相關(guān)性系數(shù)在0.030～0.563），而參考文獻(xiàn)[9]中的結(jié)論為：“隨著助燃劑用量的增加，主流煙氣中CO釋放量降低”， 與本研究的結(jié)果存在差別，其原因可能是因?yàn)闃颖颈旧淼牟町?，出現(xiàn)隨助燃劑用量的增加、主流煙氣中CO釋放量降低現(xiàn)象，但是該現(xiàn)象只是直觀評(píng)價(jià)而非準(zhǔn)確的線性規(guī)律。

2.2?不同卷煙紙助燃劑及其含鉀比例對(duì)卷煙燃燒特性和CO釋放量的影響

本研究保持助燃劑用量為2.5%不變，改變鉀離子在總陽離子中的比例為：100%、83%、70%、50%、30%、17% 和 0，研究助燃劑含鉀比例與卷煙主流煙氣常規(guī)成分和卷煙燃燒表征參數(shù)間的相關(guān)性關(guān)系。

2.2.1?檸檬酸混合鹽作為助燃劑

表9為檸檬酸混合鹽含鉀比例對(duì)卷煙主流煙氣常規(guī)成分和卷煙燃燒表征參數(shù)的影響。根據(jù)表9數(shù)據(jù)，建立卷煙紙助燃劑含鉀比例、卷煙主流煙氣CO釋放量與分析參數(shù)間的線性回歸方程，其各方程的相關(guān)性系數(shù)（R2）見表10。

由表10可知，檸檬酸鹽含鉀比例發(fā)生變化時(shí)，與煙氣常規(guī)成分和陰燃溫度無明顯的線性關(guān)系，即助燃劑用量不變，只含鉀比例發(fā)生變化時(shí)，煙氣常規(guī)成分和卷煙陰燃溫度并沒有發(fā)生相關(guān)性改變。值得關(guān)注的是，在本實(shí)驗(yàn)中CO釋放量與含鉀比例兩者相關(guān)性系數(shù)為0.754，相關(guān)性不太強(qiáng)，而文獻(xiàn)[11]中的結(jié)論為：“增加檸檬酸鉀和檸檬酸鈉混合助燃劑中鉀鹽的比例，卷煙主流煙氣中CO釋放量呈降低趨勢(shì)”， 造成兩者結(jié)論不同的原因可能是分析方法的不同造成的。另外，在本實(shí)驗(yàn)中，出現(xiàn)了CO釋放量的極低值：即在用量2.5%檸檬酸混合鹽作為助燃劑、含鉀比例83%時(shí)，CO釋放量達(dá)到該系列實(shí)驗(yàn)的最小值為9.8 mg;且與CO釋放量相關(guān)性最大的燃燒參數(shù)仍然是低溫區(qū)域面積和高溫區(qū)域面積的比值R，兩者的相關(guān)性系數(shù)R2為0.924。

2.2.2?蘋果酸混合鹽作為助燃劑

表11為蘋果酸混合鹽含鉀比例對(duì)卷煙主流煙氣常規(guī)成分和卷煙燃燒表征參數(shù)的影響。根據(jù)表11數(shù)據(jù)，建立卷煙紙助燃劑含鉀比例、卷煙主流煙氣CO釋放量與分析參數(shù)間的線性回歸方程，其各方程的相關(guān)性系數(shù)（R2）見表12。

由表12可知，蘋果酸混合鹽含鉀比例與煙氣煙堿量具有一定的相關(guān)性，與其他煙氣常規(guī)成分和卷煙燃燒表征參數(shù)沒有明顯的線性關(guān)系。而與CO釋放量相關(guān)性最大的燃燒參數(shù)是低溫區(qū)域面積和高溫區(qū)域面積的比值R，兩者的相關(guān)性系數(shù)R2為0.882。

3?結(jié)?論

為考察卷煙紙助燃劑對(duì)卷煙燃燒特性及主流煙氣中CO 釋放量的影響，探討了卷煙紙助燃劑種類、用量和含鉀比例與卷煙主流煙氣中的CO釋放量、卷煙燃燒溫度之間的相關(guān)性。

3.1??助燃劑用量與陰燃溫度、煙氣煙堿量和焦油量具有明顯的相關(guān)性。提高助燃劑用量能增加卷煙燃燒時(shí)的陰燃溫度。隨著陰燃溫度的提高，煙支的燃燒速度加快，煙氣常規(guī)成分中的煙氣煙堿量和焦油量隨之減少。

3.2??保持卷煙紙助燃劑用量為2.5%不變，改變助燃劑中含鉀比例，卷煙煙氣常規(guī)成分和卷煙燃燒表征參數(shù)沒有發(fā)生明顯改變。

3.3??卷煙紙助燃劑種類、用量和含鉀比例，與卷煙主流煙氣CO釋放量沒有明顯的相關(guān)性。卷煙主流煙氣CO釋放量與卷煙燃燒時(shí)低溫區(qū)域面積和高溫區(qū)域面積的比值R具有強(qiáng)烈的正相關(guān)，兩者的相關(guān)性系數(shù)R2在0.847～0.962之間。

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