文 虎，程小蛟，許延輝，馬 礪，郭 軍，姜希印，王保齊，簡俊常

(1.西安科技大學 安全科學與工程學院，陜西 西安 710054; 2.教育部西部礦井開采及災害防治重點實驗室，陜西 西安 710054; 3.兗州煤業(yè)股份有限公司，山東 鄒城 272072)

煤自燃是影響礦井安全生產(chǎn)的主要危害之一，不僅造成大量煤炭資源浪費，而且會產(chǎn)生大量溫室氣體(CO2和CH4)[1-4]、有毒有害氣體(CO，SO2，H2S，N2O，NOx等)以及一些重金屬微量元素(As，Se，Hg等)[5]。因此，煤火災害防治是人員身體健康、安全生產(chǎn)的重要保證?；鹪刺綔y技術作為防滅火工程的重要技術之一，在火災治理過程中占據(jù)重要地位。目前，火源探測技術主要有:溫度法[6]、磁探法[7]、電阻率法、氣體測量法[8]、同位素測氡法[9]、無線電波法、地質(zhì)雷達探測法[10]、遙感法[11]以及計算機數(shù)值模擬法[12]。

火源精準探測一直是防滅火工程的世界性難題。測氡法作為現(xiàn)階段火源精準探測的主要方法之一，在實踐過程中取得了較好效果。從20世紀80年代開始，放射性物探技術被應用于火源探測。太原理工大學防滅火課題組提出了“煤層自燃火源位置精準探測技術”，并自行研制了國內(nèi)外最大的煤自燃及測氡(222Rn)實驗臺[13]?；诖藢嶒炁_，薛生等[14]研究了氡析出與煤溫的關系;王俊峰[13]研究了地下煤層自燃時上覆巖層中氡氣運移規(guī)律;劉艷[15]研究了煤氧化升溫過程中氡析出與自然發(fā)火指標氣體的關系。此外，該技術已在多個礦井中實施，取得了較好的效果。然而，上述研究均以“geogas”運移理論[16-19]為背景，建立并完善了同位素測氡技術的理論基礎。但現(xiàn)有測氡方法實際探測深度為500 m，隨著我國礦井采深不斷增加(>700 m)[20]，地質(zhì)構造愈來愈復雜，地表測氡技術已無法滿足生產(chǎn)需求。此外，對于采空區(qū)浮煤自燃，受采動及復雜地質(zhì)構造影響，采空區(qū)上部均可能產(chǎn)生氡異?，F(xiàn)象，所以，地表測氡技術難以精準定位采空區(qū)火源位置，針對性采取措施，防治煤自燃。

基于此，筆者以松散煤堆為研究對象，結合均勻多孔介質(zhì)氡析出、運移理論，基于自然發(fā)火實驗臺，探索松散煤堆發(fā)火過程氡析出、運移規(guī)律，以期對采空區(qū)火源精準探測提供依據(jù)。

1 實 驗

1.1 實驗原理

1.1.1煤自然發(fā)火原理

煤自然發(fā)火是由于煤與氧接觸時發(fā)生化學吸附和化學反應放出熱量，當放出熱量大于散發(fā)的熱量時，煤溫上升而導致自然發(fā)火[21-22]。煤低溫自然發(fā)火實驗就是該過程的模擬，即在實驗條件下，依靠煤自身氧化放熱升溫，考察煤溫、O2消耗量、CO產(chǎn)生量以及其他氣體的變化規(guī)律。

1.1.2實驗分析過程原理

為明確本實驗目的，對分析過程進行簡單描述，如圖1所示。

圖1 分析過程原理Fig.1 Schematic diagram of the analysis process

1.2 實驗裝置

自然發(fā)火實驗主要基于西安科技大學XK-VII型煤自然發(fā)火實驗裝置[23-24]。實驗裝置連接設計為局部氣體循環(huán)體系，如圖2所示，主要由自然發(fā)火實驗臺、供氣裝置、干燥瓶、干燥管、RAD17連續(xù)性測氡儀、流量計、單向流量調(diào)節(jié)閥組成，各部分均通過外徑6 mm的PC管串接在一起，且每個連接端口通過玻璃膠密封。為保證進入測氡儀的氣體水分小于10%，實驗臺出氣口連接干燥瓶、干燥管，主要目的有:一是過濾和吸收氣體中的水分和雜質(zhì);二是冷凝作用，降低氣體溫度。其中，干燥瓶連接時采用長進短出的形式。RAD17測氡儀內(nèi)置空氣泵，在不影響發(fā)火實驗的情況下，通過流量調(diào)節(jié)閥、流量計來調(diào)節(jié)氣流量，將氣體排出量控制在250 mL/min。

圖2 自然發(fā)火實驗Fig.2 Spontaneous combustion experiment

1.3 煤樣制備及基本條件

(1)煤樣制備

按實驗標準獲取、制備煤樣，在煤體破碎過程中，從破碎煤體里取出部分混合煤樣(1 550 g)進行粒徑篩選分析，獲得實驗煤樣的粒度分布范圍見表1。實驗臺總的裝煤量為1 606.1 kg，自然發(fā)火實驗基本參數(shù)見表2。

表1 煤粒度分析結果
Table 1 Coal particle size analysis results

粒度/mm+10-10,+7-7,+5-5,+3-3,+0.9-0.9質(zhì)量/g298.00182.00204.00318.50228.00319.50頻度/%0.1920.1170.1320.2050.1470.206

注:“+”表示未過篩，“-”表示過篩。

表2 煤樣實驗條件
Table 2 Experimental conditions for coal samples

(2)爐體內(nèi)換氣時間

假設整個爐體內(nèi)碎煤分布均勻，根據(jù)上述實驗條件，獲得不同供風條件下破碎煤體內(nèi)風流運移速率。爐體內(nèi)裝煤高度為1.75 m，所以在理想條件下，完成一次氣體交換預估時間可通過式(1)計算，其結果見表3。

t=HA/Q

(1)

式中，H為爐膛內(nèi)煤體高度，m;A為爐體內(nèi)煤樣空隙的斷面面積(A=A0η,A0為實驗臺橫截面積)，m2;Q為供風量，m3/h;t為爐體內(nèi)完成一次換氣所需時間，s。

表3 不同供風量下煤體內(nèi)空氣運移速度
Table 3 Air transport velocity in coal samples under different air supply volumes

序號供風量Q/(m3·h-1)運移速度v/(m·s-1)爐體內(nèi)完成一次換氣所需時間t/s10.16.38×10-527 42920.21.27×10-413 78030.31.91×10-49 16340.42.55×10-46 86350.53.19×10-45 48660.74.47×10-43 915

1.4 實驗過程

在自然發(fā)火實驗中，煤樣溫度從常溫升至170 ℃持續(xù)了45 d。在此期間，為滿足高溫點位置處氧濃度需求，供風量從0.1 m3/h逐級變化到0.7 m3/h，其高溫點溫度隨時間變化的關系可通過圖3來表示。測氡儀連續(xù)運行2個周期，每次取氣時間設置為5 min，總取氣量為2 500 mL。松散煤體內(nèi)高溫點溫度值每升高(5±0.5)℃，需經(jīng)過24～36 h達到平衡，之后進行循環(huán)測量。

圖3 高溫點溫度隨時間變化Fig.3 Temperature of the high temperature point varies with time

2 煤自然發(fā)火過程氡分布規(guī)律

2.1 氡活度濃度分布理論

氡在均勻多孔介質(zhì)中傳播[25]的一般方程:

(2)

式中，C為介質(zhì)中氡的孔隙活度濃度，Bq/m3;η為介質(zhì)的孔隙度;D為氡在介質(zhì)中的擴散系數(shù)，m2/s;v為介質(zhì)中流體的滲流速度;λ為氡的衰變常數(shù)，1/s;a為介質(zhì)產(chǎn)生可運移氡的能力，Bq/(s·m3)。

對于發(fā)火實驗臺，風量穩(wěn)定時，其內(nèi)部氡活度濃度分布總處于一個動態(tài)平衡中，將式(2)進行簡化，據(jù)此，可建立孔隙介質(zhì)中氡穩(wěn)態(tài)運移的一維微分方程:

(3)

式中，C(x)松散煤堆中心高度x位置處的孔隙氡活度濃度，Bq/m3。

當破碎煤體內(nèi)氡運移完全由滲流所主導時，可忽略氡的擴散運移作用，式(3)可簡化為

(4)

初始條件x=0時，C(0)=C0，則通過式(4)可獲得破碎煤堆內(nèi)一維氡活度濃度分布函數(shù)為

(5)

2.2 同一時間沿軸線氡活度濃度分布

對實驗數(shù)據(jù)進行整理，繪制圖4。當供風量Q=0.1 m3/h、煤體最高溫度Tmax<50 ℃時，氡活度濃度沿軸線方向呈線性遞增;當供風量Q=0.1 m3/h、5070 ℃時，氡活度濃度沿軸線方向均先增大后減小，其突變點范圍分別為125～145，105～125，105 cm。此外，實驗中發(fā)現(xiàn)，供風量Q=0.2 m3/h、Tmax>70 ℃時，距離進風口145 cm位置高溫氣體遇冷液化產(chǎn)生大量水。綜上，隨著松散煤體溫度的升高，氧化升溫速率加快，高溫點位置向下移動，耗氧量增加;當L小于105～125 cm時，氡活度濃度沿軸線方向基本呈線性關系，在此高度范圍內(nèi)認為氡運移以滲流為主;由于實驗裝煤總高175 cm，由此可知多種運移方式耦合作用范圍為50 cm，該值與同位素測氡法埋杯深度基本一致。

2.3 同一位置不同溫度氡活度濃度分布

由圖5可知，當L=25 cm時，氡活度濃度隨煤溫變化先增長后趨于平穩(wěn);當25

圖4 沿軸線方向氡活度濃度變化Fig.4 Variation of radon activity concentration along axis

圖5 不同位置氡活度濃度隨溫度變化規(guī)律Fig.5 Variation of radon activity concentration with temperature at different locations

3 煤自然發(fā)火過程氡運移規(guī)律

由于煤體導熱性差，沿軸線方向溫度差異越來越大。實驗開始時，L=5 cm位置處始測溫度為40 ℃;當煤體內(nèi)Tmax=170 ℃時，L=185 cm位置軸心溫度僅為70 ℃，L=165 cm和L=145 cm軸心溫度為85 ℃，L=125 cm處軸心溫度接近90 ℃。所以，為了解同一溫度條件下沿軸線氡活度濃度的分布規(guī)律，將煤溫為40，50，60，70，85，90 ℃時軸線各位置對應氡活度濃度值按風速等效換算后繪制圖6。

從圖6可以看出，當煤溫處于40～70 ℃時，從整體來看，氡活度濃度沿軸線方向呈指數(shù)增長。當煤溫T=85 ℃時，在L<125 cm范圍內(nèi)，氡活度濃度沿軸線方向先增加后趨于平穩(wěn);而在L≥125 cm范圍，氡活度濃度又呈遞增趨勢。煤溫T=90 ℃時，在L≤125 cm范圍，氡活度濃度沿軸線方向先增加后趨于平穩(wěn)。由上文可知，爐體內(nèi)裝煤高度為175 cm，多種運移方式耦合作用范圍為50 cm，所以對L<125 cm的氡活度濃度進行局部擬合，獲得圖7。

圖6 同一溫度不同高度氡活度濃度Fig.6 Radon concentration at the same temperature in different positions

圖7 與進風口距離L≤125 cm氡活度濃度分布Fig.7 Distribution of radon activity concentration less than 125 cm from the inlet

由圖7可知，當煤溫處于40～90 ℃時，從整體看，氡活度濃度沿軸線方向均先增加，達到65 cm位置時，氡值趨于穩(wěn)定，擬合曲線與式(5)相吻合，滿足y=y0+AeR0x，參數(shù)見表4。從理論上進一步證明在L≤125 cm，沿軸線方向氡運移以滲流為主?；陔边\移規(guī)律，可為松散煤堆發(fā)火位置判斷提供依據(jù)。

2015年12月，陽光佳苑一期一條主管線突然崩裂，無法正常供暖。為盡快恢復供暖，陳建華脫掉棉衣，只穿著單薄的工作服，第一個跳進臟水溝里更換主管線，刺骨冰冷的水凍得他瑟瑟發(fā)抖。經(jīng)過幾小時的搶修，才將管線安裝完成。

4 松散煤堆自然發(fā)火過程氡析出規(guī)律

對每一層高進行劃分，以L=125 cm為例，假設該位置上下10 cm為一均勻多孔介質(zhì)單元。按此假設對每個高度依次劃分，如圖8所示，其中每個單元體積V、截面面積S均相同。每個單元相鄰兩點間溫度差值相對較小，因此，同一個單元內(nèi)可忽略溫度差異對氡值的影響。同一個均勻多孔介質(zhì)單元，其內(nèi)部氡主要由以下幾部分組成，分別為破碎煤體產(chǎn)生的可自由移動的氡、衰變減少的氡、外界流入單元的氡以及流出單元的氡。

表4 沿軸線方向氡活度濃度分布函數(shù)參數(shù)
Table 4 Parameters of the distribution function of radonactivity concentration along the axis direction

參數(shù)煤溫/℃405060708590y070.8125.5166.3225.9837.41 651.6A-58.9-109.7-142.4-175.4-849.4-1 781.7R0-0.03-0.06-0.06-0.04-0.03-0.03

為獲得低溫氧化階段氡析出規(guī)律，對各單元氡活度濃度分布進行分析，建立氡體積分數(shù)平衡關系式，表達式為

(6)

式中，βi為不同溫度下單位體積氡析出量(主要包括富集氡和衰變產(chǎn)生氡)，Bq/m3;V為單元體積，m3;S為單元截面面積，m2;δi為單元上表面氡析出率，Bq/(s·m3);δi-1為單元下表面氡流入率，Bq/(s·m3)。

令Rin表示單元內(nèi)流入氡的量，Rout表示單元內(nèi)流出氡的量，那么

Rin=∮Sδi-1dS

(7)

Rout=∮SδidS

(8)

所以，式(6)可簡化為

(9)

由上述氡平衡關系可知，沿軸線方向，當且僅當Rin=Rout，此時該位置才能反映出氡析出與煤溫的真實關系。由圖7可知氡值穩(wěn)定范圍為65～125 cm，此時，在該區(qū)間內(nèi)有Rin=Rout，所以在65≤L≤125 cm能夠真實反映氡析出規(guī)律。

圖8 均勻多孔介質(zhì)單元氡活度濃度變化Fig.8 Changes of radon activity concentration in a uniform porous medium unit

此時，當65≤L≤125 cm時，關系式可簡化為

(10)

去掉積分號，等式仍然成立，簡化為

(11)

65，105，125 cm位置煤溫與發(fā)火時間關系，如圖9所示。由圖9可知，煤溫隨發(fā)火時間呈線性增長，且增長趨勢一致。因此，近似認為在65≤L≤125 cm內(nèi)，沿軸線方向氡活度濃度分布較為均勻。由圖5,9可獲得不同位置氡活度濃度與煤溫、煤溫與發(fā)火時間的擬合關系式:

(12)

(13)

(14)

將式(8)，(9)，(10)代入式(7)，可得到65，105，125 cm處氡析出與發(fā)火時間的關系:

(15)

值得注意的是，式(5)中發(fā)火時間t對應的溫度區(qū)間為40～90 ℃。

圖9 煤溫與發(fā)火時間關系Fig.9 Relationship between coal temperature and ignition time

5 結 論

(1)當高溫點煤溫小于50 ℃時，煤氧復合反應緩慢，耗氧量低，氡活度濃度沿軸線方向呈線性分布，氡運移以滲流為主;當高溫點煤溫大于50 ℃時，此時升溫速率加快，耗氧量增加，高溫點位置發(fā)生變化，滲流影響范圍逐漸減小;當高溫點煤溫大于70 ℃時，多種運移方式耦合作用范圍為50 cm，與同位素測氡法埋杯深度基本一致。

(2)同一溫度條件下，當L≤125 cm，氡活度濃度沿軸線先增長后趨于平穩(wěn)，其中，平穩(wěn)段對應范圍為65≤L≤125 cm;在此范圍內(nèi)，氡活度濃度隨煤溫升高呈指數(shù)增長，且存在特征溫度點，可作為煤自燃發(fā)火程度判斷的依據(jù)。

(3)通過氡析出與煤溫、煤溫與發(fā)火時間的關系，推導了氡析出與發(fā)火時間的關系式;通過對松散煤堆內(nèi)氡析出、運移規(guī)律分析，可為采空區(qū)火源判斷提供依據(jù)。