解淑艷，王勝杰，刀 谞，鄭皓皓，洪 綱，張 霞

1.中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點實驗室，北京 100012 2.中國氣象工程咨詢中心，北京 100081 3.石家莊市環(huán)境監(jiān)控中心，河北 石家莊 050022

中國農(nóng)歷春節(jié)期間燃放煙花爆竹是我國的傳統(tǒng)習俗，已有2000多年的歷史。春節(jié)期間煙花爆竹燃放主要集中在除夕、初一、初五(破五)、元宵節(jié)等時段，會使空氣質(zhì)量在短時間內(nèi)顯著惡化。煙花爆竹的主要成分是黑火藥，含有硫磺、木炭粉、硝酸鉀等成分，有的還含有氯酸鉀、鎂粉、鐵粉、鋁粉、銻粉和無機鹽等成分，復雜的化學組成會造成空氣中多種污染物濃度快速升高[1-6]。燃放煙花爆竹能夠使空氣中顆粒物、二氧化硫、氮氧化物等污染物超標，PM10和PM2.5濃度可達平時的4～6倍，產(chǎn)生的氣溶膠粒子含有重金屬、元素碳和二次污染物等多種污染物，對人體健康造成影響[1-2，7-11]。對2003年春節(jié)期間北京市空氣質(zhì)量研究[12]表明，煙花爆竹的燃放會導致PM2.5中以燃燒為代表的元素(S、P 和As)、部分金屬元素(Al、Fe、Ti、Se 和K) 和可溶性離子成分濃度升高。對2006 年元宵節(jié)期間北京市的研究[13]表明，煙花爆竹的燃放會造成氣溶膠中一次成分 (如Ba、K、Sr、Pb、Mg 等) 和二次成分(如SO42-和NO3-) 的含量比正常情況下高出5倍以上。

本研究從氣象條件、大氣污染物濃度和顆粒物化學組分等方面對2018年春節(jié)期間京津冀及周邊區(qū)域空氣質(zhì)量狀況進行分析，并與近幾年春節(jié)期間空氣質(zhì)量進行比較。

1 數(shù)據(jù)來源與評價方法

2018年春節(jié)期間指2018年2月15日(除夕)至21日(初六)，2017年春節(jié)期間指2017年1月27日(除夕)至2月2日(初六)，2016年春節(jié)期間指2016年2月7日(除夕)至13日(初六)，2015年春節(jié)期間指2015年2月18日(除夕)至24日(初六)。

京津冀及周邊區(qū)域是指北京、天津、河北、山東、山西、河南、內(nèi)蒙古部分城市在內(nèi)的70個城市(圖1)，該區(qū)域空氣質(zhì)量分析是基于70個城市國控空氣自動監(jiān)測站的城市評價點數(shù)據(jù)進行，數(shù)據(jù)均來自中國環(huán)境監(jiān)測總站國家城市環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)，監(jiān)測項目包括SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO、O3。

注：底圖源自國家測繪地理信息局網(wǎng)站(http:∥map.sbsm.gov.cn/mcp/index.asp)下載的1∶4 000政區(qū)版中華人民共和國地圖(2008年6月國家測繪局制)，審圖號為GS(2008)1 400號，下載日期為2015年7月16日，下同。圖1 京津冀及周邊區(qū)域空氣質(zhì)量監(jiān)測城市分布示意圖Fig.1 Distribution of monitroing cities in in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas

城市國控空氣自動監(jiān)測站嚴格按照《環(huán)境空氣質(zhì)量自動監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 193—2005)和《國家環(huán)境監(jiān)測網(wǎng)環(huán)境空氣自動監(jiān)測質(zhì)量管理辦法(試行)》《國家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)城市站運行管理實施細則(試行)》等有關要求進行，監(jiān)測數(shù)據(jù)經(jīng)過審核和復核。分析評價參照《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)有關要求進行，評價以城市為基本單元，京津冀及周邊區(qū)域SO2、NO2、PM10、PM2.5濃度均值為70個城市SO2、NO2、PM10、PM2.5濃度均值的算術平均，區(qū)域CO第95百分位均值(CO-95per)為70個城市CO第95百分位日均質(zhì)量濃度的算術平均，區(qū)域O3-8 h第90百分位均值(O3-8 h-90per)為70個城市O3第90百分位日最大8 h質(zhì)量濃度的算術平均，各級別天數(shù)比例為70個城市各級別天數(shù)比例的算數(shù)平均；城市小時空氣質(zhì)量級別、日空氣質(zhì)量級別依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術規(guī)定(試行)》(HJ 633—2012)計算。本文中顆粒物在線污染源解析、單顆粒質(zhì)譜監(jiān)測數(shù)據(jù)均來自國家大氣顆粒物組分監(jiān)測網(wǎng)，氣象數(shù)據(jù)來自韓國天氣網(wǎng)(http:∥222.195.136.24)。

2 結果與討論

2.1 全國整體空氣質(zhì)量狀況

2018年春節(jié)期間，全國338個地級及以上城市優(yōu)良天數(shù)比例為69.1%，輕度及中度污染天數(shù)比例為24.1%，重度及以上污染天數(shù)比例為6.8%，重度及以上污染天數(shù)比例較2017年春節(jié)期間減少1.2個百分點。汾渭平原、京津冀及周邊、長江中游城市群優(yōu)良天數(shù)比例低于50%。汾渭平原空氣污染最重，重度及以上污染天數(shù)占比接近1/3，較2017年春節(jié)期間明顯升高，升高了14.2個百分點。京津冀及周邊區(qū)域優(yōu)良天數(shù)比例不足50%，重度及以上污染天數(shù)比例為18.0%，其中以京津冀地區(qū)污染最重，超標天數(shù)比例為68.1%，是所有區(qū)域中超標天數(shù)最多的區(qū)域。長三角和珠三角空氣質(zhì)量較好，優(yōu)良天數(shù)比例超過88%，珠三角未出現(xiàn)重度及以上污染。成渝地區(qū)、黃淮平原優(yōu)良天數(shù)比例分別為56.2%、54.1%，空氣質(zhì)量優(yōu)于京津冀及周邊區(qū)域。

2018年春節(jié)期間，全國338個城市PM2.5平均質(zhì)量濃度為64 μg/m3，超過年二級標準限值0.83倍；PM10平均質(zhì)量濃度為91 μg/m3，超過年二級標準限值0.3倍；SO2平均質(zhì)量濃度為20 μg/m3，NO2平均質(zhì)量濃度為22 μg/m3，O3-8 h-90per為99 μg/m3，CO-95per為1.4 mg/m3，未超過年二級標準限值。2015年春節(jié)期間(圖2)，全國338個城市PM2.5平均濃度為4年中最低，2016—2018年春節(jié)期間呈逐年下降趨勢。2016年長三角、珠三角PM2.5平均濃度低于全國平均濃度，其他區(qū)域均高于全國平均濃度。2018年春節(jié)期間京津冀及周邊區(qū)域PM2.5平均質(zhì)量濃度為96 μg/m3，高于全國平均水平，2015—2018年春節(jié)期間京津冀及周邊區(qū)域PM2.5平均質(zhì)量濃度總體呈升高趨勢，均值為89 μg/m3，分別是全國338個城市、長三角、珠三角4年同期均值的1.34、1.65、2.22倍，低于汾渭平原4年同期均值11.0%。珠三角、汾渭平原、黃淮平原、長江中游城市群PM2.5平均濃度整體呈升高趨勢，長三角、成渝地區(qū)PM2.5平均濃度總體呈下降趨勢。

圖2 各區(qū)域2015—2018年春節(jié)期間PM2.5濃度Fig.2 Concentration of PM2.5 during the Spring Festival from 2015 to 2018

2.2 京津冀及周邊區(qū)域空氣質(zhì)量狀況

2.2.1 京津冀及周邊區(qū)域總體情況

2018年春節(jié)期間，京津冀及周邊區(qū)域空氣質(zhì)量較差，平均優(yōu)良天數(shù)比例為44.1%，較2017年春節(jié)期間下降9.2個百分點，重度污染比例為15.3%，嚴重污染比例為2.7%，重度及以上污染比例較2017年春節(jié)期間增加5.7個百分點。京津冀及周邊區(qū)域PM2.5平均質(zhì)量濃度為96 μg/m3，PM10平均質(zhì)量濃度為 131 μg/m3，SO2平均質(zhì)量濃度為36 μg/m3，NO2平均質(zhì)量濃度為29 μg/m3，CO-95per為1.9 mg/m3，O3-8 h-90per為105 μg/m3，較2017年春節(jié)期間分別升高12.9%、升高2.3%、下降32.1%、下降3.3%、下降9.5%、升高25.0%。2018年春節(jié)期間，京津冀及周邊區(qū)域中有33個城市出現(xiàn)了88 d重度及以上污染，是2015年以來出現(xiàn)重度及以上污染城市數(shù)量最少、天數(shù)最多的一年，河北邢臺、山西晉城、河南焦作是區(qū)域中污染最重的城市，出現(xiàn)了5 d重度及以上污染，PM2.5平均質(zhì)量濃度分別為207、183、150 μg/m3，PM2.5平均質(zhì)量濃度超過150 μg/m3的城市主要集中在河北、山西。

2.2.2 小時濃度分析

2018年春節(jié)期間，京津冀及周邊區(qū)域的70個城市中有65個城市出現(xiàn)2 398 h重度及以上污染，占全部小時數(shù)(70個城市×7 d×24 h=11 760 h)的20.4%(圖3)，除夕(2月15日)19:00開始出現(xiàn)小時重污染城市，至初一(2月16日)10:00重污染城市數(shù)量達到34個，為春節(jié)期間最多的時刻，此后污染過程一直持續(xù)，小時重污染城市數(shù)量波動變化均不少于5個。河北邢臺、石家莊、邯鄲，山西晉城、長治、臨汾，河南焦作、安陽、洛陽9個城市小時重污染比例超過50%(出現(xiàn)重度及以上污染小時數(shù)占該城市全部小時數(shù)的比例)，河北邢臺小時重污染比例為72.0%，為區(qū)域最重，PM2.5小時最大值為454 μg/m3，未出現(xiàn)“爆表”(PM2.5質(zhì)量濃度大于500 μg/m3)情況；河北衡水、山西陽泉、河南南陽、山東德州4個城市小時重污染比例介于40%～50%之間，其他城市小時重污染比例低于40%。北京小時重污染比例為11.3%，PM2.5小時最大值為276 μg/m3，未出現(xiàn)PM2.5小時 “爆表”情況，與2017年春節(jié)相比有明顯改善(表1)。

圖3 2018年春節(jié)期間京津冀及周邊區(qū)域重度及以上污染城市數(shù)、PM2.5濃度逐時統(tǒng)計圖Fig.3 Hourly statistics of severe and above polluted cities and PM2.5 concentrations in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas during the 2018Spring Festival

表1 京津冀及周邊部分城市重污染情況統(tǒng)計表

2.2.3 污染過程分析

2018年春節(jié)期間，京津冀及周邊區(qū)域空氣污染持續(xù)時間較長，期間略有緩解，總體呈污染連片、時間連續(xù)的特點。除夕(2月15日)上午，區(qū)域空氣質(zhì)量整體較好，河北南部、山西西部開始出現(xiàn)污染，至除夕(2月15日)晚上，空氣污染范圍急劇擴大，污染濃度迅速上升，京津、河北中南部、山西中西部地區(qū)出現(xiàn)重度到嚴重污染(圖4)。初一(2月16日)早晨，區(qū)域中重度污染比例較高，京津冀、山東西部、山西和河南大部以重度污染為主，其中山西中部、河北中部、河南北部等地出現(xiàn)嚴重污染，為整個過程中最重的時段。隨后受冷空氣影響，污染范圍逐漸向南收縮，污染程度快速下降。初一晚上，京津、河北北部空氣質(zhì)量優(yōu)良，京津冀及周邊區(qū)域持續(xù)污染，山西東南部、河北南部、河南大部和山東西部出現(xiàn)重度以上污染。初二(2月17日)之后，京津冀及周邊區(qū)域均存在不同程度的重污染，污染范圍和程度有所差異，以石家莊、邢臺、邯鄲、晉城、長治為中心的區(qū)域污染最重。至初六(2月21日)早晨，北京、河北西北部空氣質(zhì)量優(yōu)良，其他地區(qū)以輕到中度污染為主，局地重度污染，污染過程有所緩解(圖4)。

圖4 2018年春節(jié)期間京津冀及周邊區(qū)域PM2.5濃度分布示意圖Fig.4 Distribution of PM2.5 concentration in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas during the 2018 Spring Festival

2.3 顆粒物組分分析

京津冀及周邊區(qū)域部分城市在線污染源解析表明(圖5)：2018年除夕(2月15日)至初六(2月21日)，北京首要污染源為機動車尾氣源，占比為28.7%；張家口、保定、太原、鄭州首要污染源為燃煤源，占比分別為32.5%、30.3%、26.0%、20.2%；廊坊首要污染源為二次無機源，占比為21.8%；石家莊市首要污染源為工業(yè)工藝源，占比為29.7%。太原和廊坊的煙花源占比高于其他城市，張家口和太原的燃煤源占比高于其他城市，北京機動車尾氣源高于其他城市，保定和石家莊的工業(yè)工藝源占比高于其他城市，北京、廊坊和鄭州的二次無機源占比高于其他城市。2018年除夕(2月15日)至初六(2月21日)，北京市煙花爆竹來源占全部污染源的5.7%，廊坊市煙花爆竹源占比超過10%，太原、鄭州和張家口占比分別為9.0%、8.7%和8.6%。

圖5 區(qū)域內(nèi)部分城市顆粒物來源解析結果Fig.5 Analysis of the source of particulates in some cities in the region

北京、石家莊、張家口、廊坊、保定5個城市單顆粒質(zhì)譜污染來源解析結果表明(圖6)，自除夕(2月15日)下午開始，隨著PM2.5濃度的上升，Al3+、Ba2+、Fe3+、Mg2+、K2Cl+等與煙花爆竹燃放相關物質(zhì)濃度有不同程度的上升。北京除夕(2月15日)晚21：00起，各種水溶性離子組分濃度快速上升，其中K+、Cl-和Mg2+濃度上升最快，除夕(2月15日)24：00，質(zhì)量濃度分別為25.8、18.9、3.4 μg/m3，較除夕(2月15日)下午18:00分別上升8.8、4.9、17.7倍，初一(2月16日)02：00降至常態(tài)水平。初五(2月20日)18：00后K+、Cl-、Mg2+濃度開始上升，至22:00達到峰值，但離子濃度小于除夕(2月15日)深夜的最高值。與2017年初一和初二相比，2018年北京、保定煙花源貢獻率與貢獻濃度明顯下降，石家莊煙花源貢獻濃度有所下降，表明受煙花爆竹影響有所減少。

2.4 氣象條件分析

從氣象影響因素分析，2018年初一(2月16日)開始，京津冀及周邊區(qū)域總體為靜穩(wěn)天氣，在微風、高濕、逆溫等不利氣象條件綜合影響下，大氣污染不斷積累和二次轉(zhuǎn)化，使區(qū)域整體空氣質(zhì)量轉(zhuǎn)差。

2月15日，京津冀地區(qū)受空中暖平流和地面弱氣壓場控制，處于靜穩(wěn)天氣條件，20：00后在鋒前低壓輻合氣象條件以及煙花爆竹燃放等不利條件共同影響下，區(qū)域性空氣質(zhì)量惡化明顯。16—17日，在微風、高濕、弱輻合不利氣象條件、偏南風和偏東風外來污染物傳輸共同作用下，污染物濃度升高，空氣質(zhì)量轉(zhuǎn)差，后期受東北部地區(qū)弱冷空氣影響，北京、天津、廊坊等地區(qū)擴散條件短暫輕微改善。17日08：00至18日08：00，京津冀地區(qū)處于微風靜穩(wěn)狀態(tài)，氣象條件不利于污染物擴散，其中，石家莊等南部城市處于倒槽輻合中心，氣象條件十分不利于污染物擴散，造成京津冀地區(qū)空氣污染物濃度表現(xiàn)為南部高北部低的現(xiàn)象。18日08：00至19日08：00，京津冀地區(qū)受空中暖脊和地面高后倒槽弱氣壓場控制，長時間處于微風靜穩(wěn)狀態(tài)，氣象條件不利于污染物擴散，在微風、增濕、弱輻合不利氣象條件及偏南風外來污染物傳輸共同作用下，顆粒物濃度不斷累積，空氣質(zhì)量有所惡化。19日08：00之后，京津冀地區(qū)受空中暖脊和鋒前輻合區(qū)控制，加之連續(xù)多日長時間處于微風靜穩(wěn)狀態(tài)，污染擴散氣象條件持續(xù)不利，顆粒物累積作用明顯，出現(xiàn)較大范圍重度污染，保定、石家莊等中南部城市地面和低空雙重輻合，水平、垂直方向均不利于污染物擴散，使城市空氣質(zhì)量達到重度至嚴重污染。20日凌晨，受東北方向冷空氣影響，京津冀北部地區(qū)氣象條件有利于污染物擴散。20—21日，京津冀地區(qū)先后受冷暖氣團控制，污染擴散條件由有利逐漸轉(zhuǎn)為不利，在微風、靜穩(wěn)等不利氣象條件作用下，污染物濃度逐漸升高。

圖6 京津冀及周邊區(qū)域部分城市單顆粒質(zhì)譜煙花污染來源解析Fig.6 Analysis of the pollution sources of single particle mass spectrometry in some cities in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas

2.5 歷年春節(jié)期間空氣質(zhì)量比較

2016—2018年春節(jié)期間，京津冀及周邊區(qū)域優(yōu)良天數(shù)比例呈升高趨勢，空氣質(zhì)量總體改善。PM2.5、O3-8 h-90per總體呈升高趨勢，SO2、NO2、PM10平均質(zhì)量濃度總體呈下降趨勢，CO-95per總體持平(圖7)。

注：除CO質(zhì)量濃度單位為mg/m3外，其他污染物質(zhì)量濃度單位均為μg/m3。圖7 2015—2018年春節(jié)期間京津冀及周邊區(qū)域各項污染物濃度Fig.7 Concentrations of pollutants in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas during the Spring Festival from 2015 to 2018

圖9 2015—2018年春節(jié)期間逐時重污染城市數(shù)統(tǒng)計圖Fig.9 Heavy pollution city statistics During the Spring Festival from 2015 to 2018

2015—2018年春節(jié)期間京津冀及周邊區(qū)域逐時PM2.5平均濃度變化趨勢見圖8,逐時重污染城市數(shù)見圖9。

圖8 2015—2018年春節(jié)期間京津冀及周邊區(qū)域逐時PM2.5平均濃度變化趨勢Fig.8 The trend of hourly PM2.5 concentration change during the Spring Festival period from 2015 to 2018 in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas

從PM2.5小時濃度變化趨勢分析，2015—2018年春節(jié)期間，京津冀及周邊區(qū)域PM2.5小時濃度峰值均出現(xiàn)在初一(2月16日)02：00，分別為248、255、277、190 μg/m3。2018年春節(jié)期間PM2.5小時濃度峰值較2017年春節(jié)期間下降了31.2%，較2015年春節(jié)期間下降了23.4%。2015—2018年春節(jié)期間，PM2.5小時濃度出現(xiàn)爆表(大于500 μg/m3)的城市數(shù)分別為20個(119 h)、23個(66 h)、24個(90 h)、13個(26 h)，爆表城市數(shù)和爆表小時數(shù)均呈現(xiàn)先升高后下降的趨勢，2018年明顯低于前3年，表明2018年春節(jié)期間重污染程度較往年較輕。

2015—2018年春節(jié)期間，京津冀及周邊區(qū)域出現(xiàn)的重污染小時數(shù)分別為1 552、2 316、1 714、2 398 h，占比分別為13.2%、19.7%、14.6%、20.4%，總體呈升高趨勢，空氣質(zhì)量有所惡化。2015—2017年春節(jié)期間，基本出現(xiàn)3～4次污染過程，每個污染過程相對獨立，2018年春節(jié)期間呈現(xiàn)污染過程連續(xù)且范圍較大的特點，與以往3年有所不同。

2018年春節(jié)期間，京津冀及周邊區(qū)域PM2.5濃度明顯高于2015—2017年(圖10)，PM2.5平均質(zhì)量濃度較2017年春節(jié)期間增加11 μg/m3；京津冀、山西中部、河北中部、河南北部地區(qū)空氣污染尤其明顯。內(nèi)蒙古北部區(qū)域空氣質(zhì)量較好，且呈逐年改善趨勢。區(qū)域南部空氣質(zhì)量較差，PM2.5平均質(zhì)量濃度(不含內(nèi)蒙古)為107 μg/m3，較2017年春節(jié)期間增加14 μg/m3，明顯高于區(qū)域北部，重污染區(qū)域主要集中在以石家莊、邢臺、邯鄲、長治、晉城為中心的區(qū)域，總體呈惡化趨勢。

圖10 2015—2018年春節(jié)期間京津冀及周邊區(qū)域PM2.5濃度分布Fig.10 Distribution of PM2.5 concentration in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas during the Spring Festival from 2015 to 2018

3 結論

1)2018年除夕至初六期間，京津冀及周邊區(qū)域空氣質(zhì)量較差，出現(xiàn)較大范圍污染，主要集中在京津冀、山西大部、河南大部及山東西部地區(qū)，其中以石家莊、邢臺、邯鄲、晉城、長治為中心的區(qū)域污染最重。

2)除夕下午開始，北京、石家莊、張家口、廊坊、保定5個城市煙花爆竹燃放相關離子(如Al3+、Ba2+等)濃度有不同程度增加。與2017年初一、初二相比，2018年北京、保定煙花源貢獻率與貢獻濃度明顯下降。

3)源解析結果表明，除夕至初六，北京首要污染源為機動車尾氣源，張家口、保定、太原、鄭州等城市為燃煤源，廊坊為二次無機源，石家莊為工業(yè)工藝源。廊坊市煙花爆竹源占比超過10%，北京市煙花爆竹來源占比相對較小，占5.7%。

4)氣象條件分析表明，2018年初一開始，京津冀及周邊區(qū)域總體為靜穩(wěn)天氣，微風、高濕、逆溫等不利氣象條件導致大氣污染物不斷積累和二次轉(zhuǎn)化，使區(qū)域空氣質(zhì)量有不同程度惡化。