原文慧，楊 濤，楊冠俠，侯思宇，杜 宇

(1. 天津市現(xiàn)代機電裝備技術重點實驗室，天津 300387；2. 天津工業(yè)大學 機械工程學院，天津 300387)

0 引言

復合材料具有強度高、可設計性強、耐磨性好、耐腐蝕性強等優(yōu)異性能，在航空航天領域有廣泛的應用[1-4]。但隨著使用量的增多，復合材料的結構形式出現(xiàn)了不同程度的損傷和破壞，為了避免經(jīng)濟的損失及材料結構的大量浪費，對其損傷部位進行修復成為重要的環(huán)節(jié)[5-6]。膠接修復作為一種新型修復方式，越來越受到國內(nèi)外眾多學者的關注[7-9]。

復合材料結構使用過程中，出現(xiàn)的損傷形式多數(shù)為平面，且單搭接接頭的結構簡單。因此，單搭接接頭是復合材料修復過程中使用最多的接頭類型[10]。陳挺等[11]研究了將砂紙打磨及陽極氧化兩種不同的表面處理工藝混合對膠接接頭拉剪強度的影響。關志東等[12]研究了不同膠接長度下接頭的剪切應力及破壞載荷的變化情況。袁佳雷等[13]研究了不同的膠層厚度對復合材料平拉強度的影響。Ghosh 等[14]將納米TiO2分散到膠粘劑中，增強了膠接接頭的拉伸剪切強度。Apkinar等[15]在DP125、DP270、DP460三種膠粘劑中分散碳納米管、石墨烯、C60等增韌劑，與不加增韌劑的膠粘劑進行對比，研究了改性膠粘劑對碳纖維復合材料拉伸和彎曲性能的影響。結果表明，膠粘劑中加入增韌劑后，碳纖維復合材料的力學性能得到極大提升。Ismail 等[16]研究了納米SiO2、納米Al2O3、納米TiO2分散到膠粘劑中對膠接接頭的失效載荷和疲勞強度的影響情況。Khashaba 等[17]研究了多壁碳納米管、納米SiC、納米Al2O3分散到膠粘劑中對膠接接頭疲勞壽命的影響。

將CNTs分散到膠粘劑中，可提高膠粘劑的拉伸和剪切強度，同時使膠粘劑與層合板表面粘接更充分，進而提高膠接接頭的力學性能。本文研究的接頭類型為單搭接接頭，試驗過程中，將不同質(zhì)量分數(shù)的CNTs分散到3M DP270膠粘劑中，通過進行單向拉伸試驗和三點彎曲試驗，得到膠粘劑中分散不同質(zhì)量分數(shù)的CNTs時接頭失效載荷的提升程度，并進一步分析膠接接頭的斷裂形貌。

1 試驗設計

1.1 試件制備

試驗過程中所用材料為T300碳纖維增強樹脂基預浸料，材料密度為1.76 g/cm3，纖維直徑為7 μm，復合材料層合板采用[0/90]3s的鋪層方式，通過模壓固化成型的方式得到碳纖維復合材料層合板，具體操作為鋪層、加熱、固化及冷卻，復合材料層合板固化成型后其厚度為1.8 mm。為了制備單搭接接頭需對層合板進行合理剪裁，拉伸和彎曲試件的尺寸均為140 mm×25 mm×1.8 mm(長×寬×厚)，試件尺寸及粘接長度如圖1所示。

圖1 試件尺寸及粘接長度

為了使粘接后的接頭具有更好的力學性能，裁剪后的層合板粘接前需要對接頭表面進行處理，具體操作方法如下：(1)采用600目砂紙打磨粘接表面，以去除表層樹脂；(2)用丙酮清洗粘接區(qū)域，以洗凈表面雜質(zhì)；(3)放入加熱爐中烘干待用(加熱爐溫度為45 ℃，烘干時間為30 min)。試件經(jīng)表面處理后，采用DP270膠粘劑將接頭粘接在一起，3M DP270膠粘劑(1∶1混合)是一種剛性雙組分環(huán)氧樹脂膠粘劑，具有高剪切強度，高附著力等優(yōu)良特性。同時，該膠粘劑可操作時間長，8～12 h可達到操作強度，凝固之后是硬質(zhì)環(huán)氧樹脂。本次試驗中，接頭均勻的涂覆一層膠粘劑后，將其放置在室溫下24 h以完成固化。在試驗過程中，試件編號及類型如表1所示。為使試驗數(shù)據(jù)更具可靠性，每組試件類型分別有5個試件。

表1 試件編號及類型

1.2 膠粘劑制備

試驗過程中CNTs的各項參數(shù)如表2所示。

表2 CNTs的各項參數(shù)

在本試驗中，CNTs的質(zhì)量分數(shù)為CNTs的質(zhì)量與膠粘劑中環(huán)氧樹脂組分質(zhì)量的比值。將CNTs分散到3M DP270膠粘劑中的具體方法如下：

(1)用精密天平稱取質(zhì)量分數(shù)分別為0%、1.5%、2.0%、2.5%的CNTs，放入干凈且空的燒杯中，為了使CNTs更均勻的分散到膠粘劑中，將稱取的CNTs與約15 g無水乙醇混合；

(2)用超聲細胞粉碎機對混合物進行分散，細胞粉碎機的各項參數(shù)如表3所示，分散過程中功率為50%，時間為120 min；

(3)在燒杯中加入一定質(zhì)量的膠粘劑中的環(huán)氧樹脂組分，進行磁力攪拌30 min；

(4)再次用超聲細胞粉碎機進行分散，功率為50%，時間為120 min；

(5)使用加熱爐揮發(fā)無水乙醇，加熱爐的溫度應低于50 ℃，用精密天平稱重直至無水乙醇完全蒸發(fā)；

(6)手動攪拌10 min，待用；

(7)使用精密天平稱取相同質(zhì)量的膠粘劑中的固化劑組分，放入燒杯中，手動攪拌使其混合均勻，膠粘劑制備完成。

表3 超聲細胞粉碎機參數(shù)

圖2為將CNTs均勻分散到膠粘劑中所需要的材料及設備。

(a)超聲細胞粉碎機 (b)磁力攪拌機

1.3 拉伸試驗

試驗過程參照國際測試標準ASTM D3039進行，采用單向拉伸的方法進行測試，試驗可得到試件的最大載荷及彈性模量。試件尺寸按照GB 3354—1982標準選取，試件名義尺寸為250 mm×25 mm×1.8 mm(長×寬×厚)。為了避免試件在拉伸過程中由于夾持端部產(chǎn)生應力集中而導致端部首先被破壞，在試件兩側分別粘貼規(guī)格為50 mm×25 mm×1.8 mm的鋁制加強片[18]。

1.4 彎曲試驗

試驗過程參照國際測試標準ASTM D790進行，采用簡支梁三點彎曲的方法進行測試，試驗可得到試件的最大載荷及彈性模量[19]。試件名義尺寸為250 mm×25 mm×1.8 mm(長×寬×厚)。為了避免試件在彎曲過程中因試件兩端不在同一水平線而導致承受載荷不均，在試件兩側分別粘貼規(guī)格為50 mm×25 mm×1.8 mm的鋁制加強片。試驗過程中，跨距為110 mm。

1.5 測試條件

本次試驗中，采用日本島津的shimadzu AGS-X萬能試驗機進行拉伸和三點彎曲試驗。該萬能機是一種集拉伸、壓縮、彎曲、蠕變等多種功能為一體的綜合試驗機，其傳感器為50 kN，測試精度為±1%。在測試過程中，試驗機的加載速度為2 mm/min。

2 試驗結果與斷裂形貌分析

2.1 拉伸試驗結果分析

2.1.1 失效載荷

圖3為試件在受到單向拉伸載荷時典型的載荷-位移曲線圖。從圖3可看出，當將不同質(zhì)量分數(shù)的CNTs分散到膠粘劑中時，膠接接頭的拉伸失效載荷會顯著增加，且隨著CNTs質(zhì)量分數(shù)的增加，膠接接頭的失效載荷呈現(xiàn)先增大、后減小的變化趨勢。當CNTs的質(zhì)量分數(shù)為2.0%時，接頭的拉伸失效載荷最大。

圖3 拉伸試件載荷-位移曲線

圖4 為拉伸試件失效載荷的平均值。從圖4可看出，當膠粘劑中沒有分散CNTs時，接頭的平均拉伸失效載荷為4574 N；當CNTs的質(zhì)量分數(shù)為1.5%時，接頭的平均拉伸失效載荷增大為6848 N；當CNTs的質(zhì)量分數(shù)增加到2.0%時，接頭的失效載荷表現(xiàn)出最大值8450 N；隨著CNTs的質(zhì)量分數(shù)的進一步增加，接頭的失效載荷下降，當CNTs的質(zhì)量分數(shù)為2.5%時，接頭的失效載荷降低為5580 N。

拉伸試件的失效載荷及增長率見表4。從表4可看出，當CNTs的質(zhì)量分數(shù)為1.5%時，接頭的失效載荷增長率為49.72%；當CNTs的質(zhì)量分數(shù)增加到2.0%時，接頭的失效載荷增長率最大，為84.74%；但隨著CNTs質(zhì)量分數(shù)的進一步增大，接頭的失效載荷增長率變?yōu)?1.99%。

圖4 拉伸試件的平均失效載荷

表4 拉伸試件失效載荷及增長率

2.1.2 剪切強度

試件的拉伸剪切強度計算式如下：

τ=F/(b×l)

式中τ為剪切強度，MPa；F為載荷，N；b為接頭寬度，mm；l為接頭長度，mm。

本文中，b=25 mm、l=30 mm。

圖5為拉伸試件剪切強度的平均值。試件的剪切強度變化趨勢與失效載荷一致。

拉伸試件剪切強度及增長率見表5。從表5可看出，當CNTs的質(zhì)量分數(shù)為2.0%時，試件的拉伸剪切強度增長率最大，為84.75%。

圖5 拉伸試件的平均剪切強度

表5 拉伸試件剪切強度及增長率

進一步與文獻[15-17]對比膠粘劑中分散不同納米顆粒對單搭接膠接接頭拉伸性能的影響，見表6。從表6可見，將不同類型的納米顆粒分散到不同種類的膠粘劑中時，接頭拉伸性能均有不同程度的提升，且在本文的試驗條件下，接頭拉伸性能提升最顯著。

表6 不同納米粒子下單搭接接頭拉伸性能增長率對比

2.1.3 斷裂形貌分析

圖6為試件在受到單向拉伸載荷時接頭的斷裂形貌。如圖6(a)所示，當膠粘劑中沒有分散CNTs時，接頭破壞從搭接區(qū)域的邊緣開始，且隨著位移的增大，載荷急劇傳播，導致膠粘劑與層合板表面大面積脫粘，因此接頭的失效載荷較??；如圖6(b)所示，隨著膠粘劑中CNTs的加入，當CNTs的質(zhì)量分數(shù)為2.0%時，接頭破壞仍從搭接區(qū)域的邊緣開始，但隨著位移的增大，破壞從接頭邊緣緩慢的傳播到接頭中部，接頭表面中部的膠粘劑也發(fā)生失效，從而使接頭的失效載荷增大。

2.2 三點彎曲試驗結果分析

2.2.1 失效載荷

圖7為試件在受到三點彎曲載荷時典型的載荷-位移曲線圖。圖8 為三點彎曲試件失效載荷的平均值。

從圖7可看出，當將不同質(zhì)量分數(shù)的CNTs分散到膠粘劑中時，膠接接頭的三點彎曲失效載荷會顯著增加，且隨著CNTS質(zhì)量分數(shù)的增加，膠接接頭的失效載荷呈現(xiàn)先增大、后減小的變化趨勢。當CNTs的質(zhì)量分數(shù)為2.0%時，接頭的彎曲失效載荷最大。

(a)T-0% (b)T-1.5%

(c)T-2.0% (d)T-2.5%

圖7 彎曲試件載荷-位移曲線

圖8 彎曲試件的平均失效載荷

從圖8可見，當膠粘劑中沒有分散CNTs時，接頭的平均彎曲失效載荷為89.36 N；當CNTs的質(zhì)量分數(shù)為1.5%時，接頭的平均彎曲失效載荷增大為116.51 N；當CNTs的質(zhì)量分數(shù)增加到2.0%時，接頭的彎曲失效載荷表現(xiàn)出最大值139.28 N；隨著CNTs的質(zhì)量分數(shù)的進一步增加，接頭的彎曲失效載荷下降，當CNTs的質(zhì)量分數(shù)為2.5%時，接頭的失效載荷降低為103.34 N。

表7為三點彎曲試件的失效載荷及增長率。從表7中可看出，當CNTs的質(zhì)量分數(shù)為1.5%時，接頭的失效載荷增長率為30.38%；當CNTs的質(zhì)量分數(shù)增加到2.0%時，接頭的失效載荷增長率最大，為55.86%；但隨著CNTs的質(zhì)量分數(shù)的進一步增大，接頭的失效載荷增長率降低為15.64%。

表7 彎曲試件平均失效載荷及增長率

2.2.2 斷裂形貌分析

圖9為試件在受到三點彎曲載荷時接頭的斷裂形貌分析。如圖9(a)所示，當膠粘劑中沒有分散CNTs時，隨著位移的增大載荷急劇傳播，導致膠粘劑與層合板表面大面積分離，接頭的失效形式主要為膠粘劑與基體粘脫，因此接頭的失效載荷較小；如圖9(b)所示，隨著膠粘劑中CNTs的加入，當CNTs的質(zhì)量分數(shù)為2.0%時，接頭的破壞從搭接區(qū)域的中部開始，但隨著位移的增大，破壞從接頭中部緩慢的傳播到邊緣，接頭表面中部的膠粘劑失效，從而使接頭的失效載荷增大。

(a)B-0% (b)B-1.5%

(c)B-2.0% (d)B-2.5%

2.3 SEM分析

圖10為接頭斷裂后，表面膠粘劑的局部SEM分析圖。如圖10(a)所示，當膠粘劑中沒有分散CNTs時，膠粘劑中有明顯的氣泡存在；如圖10(b)所示，當膠粘劑中分散一定質(zhì)量的CNTs后，膠粘劑中的部分氣泡被CNTs填充。這是由于在分散的過程中，超聲探頭振動，使CNTs與膠粘劑充分混合，從而使膠粘劑中的氣泡減少，進而提高膠接接頭的力學性能。

(a)無CNTs時 (b)有CNTs時

3 結論

(1)將CNTs分散到膠粘劑中，可減少膠粘劑中的氣泡，使膠粘劑與層合板表面粘接更緊密，同時能提高膠粘劑的拉伸和剪切強度，進而提高膠接接頭的力學性能。通過試驗研究表明，將不同質(zhì)量分數(shù)的CNTs分散到3M DP270膠粘劑中，可增強碳纖維復合材料層合板膠接接頭的力學性能。

(2)對于受到單向拉伸載荷的試件，試驗研究了CNTs的4種不同的質(zhì)量分數(shù)，分別為0%、1.5%、2.0%和2.5%。試驗結果表明，當CNTs的質(zhì)量分數(shù)為2.0%時，接頭的失效載荷增長率最大為84.74%。

(3)對于受到三點彎曲載荷的試件，試驗研究了CNTs的4種不同的質(zhì)量分數(shù)，分別為0%、1.5%、2.0%和2.5%。試驗結果表明，當CNTs的質(zhì)量分數(shù)為2.0%時，接頭的失效載荷增長率最大為55.86%。