侯 創(chuàng)，羅明生，徐文星

1.北京石油化工學(xué)院，北京 102617；2.北京化工大學(xué)，北京 100029

20 世紀(jì)末以來(lái)，隨著清潔生產(chǎn)理念的提出、可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略的不斷推進(jìn)與環(huán)保對(duì)工業(yè)生產(chǎn)越來(lái)越嚴(yán)格的要求，企業(yè)逐漸考慮通過(guò)對(duì)資源的循環(huán)回用減少?gòu)U物排放和新鮮物料的使用，達(dá)到環(huán)保和經(jīng)濟(jì)性目的。因此，作為過(guò)程系統(tǒng)工程中直接處理廢物的有效工具，質(zhì)量交換網(wǎng)絡(luò)（Mass Exchange Network，MEN）綜合得到極大地發(fā)展。

MEN 綜合首先由El-HALWAGI 等[1-2]于1989 年提出，他們基于夾點(diǎn)技術(shù)提出夾點(diǎn)圖法、濃度間隔表法和線性規(guī)劃法確定MEN 的最小操作費(fèi)用，接著以質(zhì)量交換器數(shù)目最少為目標(biāo)確定MEN 的結(jié)構(gòu)；然而這種方法沒(méi)有同時(shí)考慮操作費(fèi)用和設(shè)備費(fèi)用，并且質(zhì)量交換器數(shù)目最少并不能保證網(wǎng)絡(luò)的設(shè)備費(fèi)用最小。后來(lái)，HALLALE 等[3-6]將目標(biāo)設(shè)定為操作費(fèi)用和設(shè)備費(fèi)用的和最小，同時(shí)權(quán)衡了兩種費(fèi)用。

此外，隨著計(jì)算機(jī)的發(fā)展，一些基于超結(jié)構(gòu)的數(shù)學(xué)優(yōu)化法的應(yīng)用越來(lái)越廣泛。從1994 年P(guān)APALEXANDRI 等[7]提出基于超結(jié)構(gòu)的混合整數(shù)非線性（MINLP）模型后，大量的科研人員開(kāi)始進(jìn)行該方面的研究；李紹軍等[8]利用改進(jìn)的遺傳算法綜合MEN；CHEN 等[9]提出用多級(jí)超結(jié)構(gòu)建立數(shù)學(xué)模型；SZITKAI 等[10]建立了一個(gè)相當(dāng)于線性的MINLP 模型；都健等[11-12]修改了MINLP 模型，得到了同步優(yōu)化傳質(zhì)濃度差的非線性規(guī)劃（NLP）模型，并用模擬退火遺傳算法進(jìn)行求解；ISAFIADE 等[13-14]組合了超結(jié)構(gòu)和夾點(diǎn)技術(shù)的優(yōu)點(diǎn)，通過(guò)增加約束縮小了超結(jié)構(gòu)的解的空間，提高了求解效率，并且提出了一個(gè)兩步的混合優(yōu)化策略；LI 等[15]使用block superstructure 研究了過(guò)程集成技術(shù)；VELáZQUEZ-GUEVARA 等[16-17]提出了基于state-task-network 的超結(jié)構(gòu)模型。然而，上述這些方法，要么形成了較難求解的MINLP 模型，要么增加約束，減小了解的空間，很難得到真正意義的最優(yōu)解，并且在他們的模型中，缺少對(duì)由于塔板數(shù)向上取整造成MEN 年度最小總費(fèi)用偏大的討論。本工作保證了在不增加其他變量和約束的前提下，用質(zhì)量交換的存在與否判斷質(zhì)量交換器是否采用，除去MINLP 模型中的0～1 變量，將MINLP 模型簡(jiǎn)化為NLP 模型，并且在目標(biāo)函數(shù)中加入取整函數(shù)，使求解結(jié)果更加精確，得到了一組一一對(duì)應(yīng)的操作費(fèi)用和設(shè)備投資費(fèi)用，使年度總費(fèi)用達(dá)到最低。

1 問(wèn)題描述

其中：y和x分別為富、貧流股的污染物濃度；m和b的大小取決于貧富流股的性質(zhì)；ε為貧富流股之間的濃度組成差，本工作中取常數(shù)。

本工作運(yùn)用MEN 多級(jí)超結(jié)構(gòu)模型（圖1）建立NLP 模型。超結(jié)構(gòu)的級(jí)數(shù)通常取貧、富流股中數(shù)目最大的個(gè)數(shù)。該模型包含了多種可供選擇的結(jié)構(gòu)性方案，形成了NLP 優(yōu)化問(wèn)題。該問(wèn)題可以用LINGO 11.0 中的Global Solver 求解器求解，最后得到了年度總費(fèi)用最低的MEN 結(jié)構(gòu)。其中R1和R2表示富流股，S1和S2表示貧流股。

圖1 分級(jí)超結(jié)構(gòu)模型 Fig.1 Stage-wise superstructure

從圖1 可以看出，貧富流股在質(zhì)量交換器入口處分流，出口處混合，進(jìn)出第k級(jí)超結(jié)構(gòu)的貧富流股濃度分別為xj k+1，xj k，yi k和yi k+1進(jìn)出第k級(jí)超結(jié)構(gòu)內(nèi)質(zhì)量交換器的貧富流股的濃度分別為xj k+1，sxi j k，yi k和syi j k。

為了闡述在模型中對(duì)塔板數(shù)目取整的必要性，提出塔板數(shù)-費(fèi)用圖（圖2）對(duì)該問(wèn)題加以說(shuō)明。圖2 表示了一個(gè)質(zhì)量交換器的塔板數(shù)與操作費(fèi)用、理論投資費(fèi)用、實(shí)際投資費(fèi)用的關(guān)系，Z表示塔板整數(shù)，N表示理論塔板數(shù)。由圖2 可以看出，理論投資費(fèi)用與塔板數(shù)的關(guān)系是線性的，隨著塔板數(shù)的增加，理論投資費(fèi)用增大；實(shí)際投資費(fèi)用與塔板數(shù)的關(guān)系則是一個(gè)分段函數(shù)，當(dāng)塔板數(shù)不是整數(shù)時(shí)，實(shí)際投資費(fèi)用對(duì)應(yīng)的為塔板數(shù)向上取整后對(duì)應(yīng)的費(fèi)用值；操作費(fèi)用與塔板數(shù)的關(guān)系則是非線性的，隨著塔板數(shù)的增加，操作費(fèi)用會(huì)下降。傳統(tǒng)的優(yōu)化模型認(rèn)為：若理論塔板數(shù)取N時(shí)，操作費(fèi)用和理論設(shè)備投資費(fèi)用的總和最低，則此時(shí)輸出的結(jié)果就是最優(yōu)的設(shè)計(jì)方案；然而，實(shí)際的總費(fèi)用應(yīng)為操作費(fèi)用和實(shí)際設(shè)備費(fèi)用的總和，從圖2 可以看出，當(dāng)塔板數(shù)向上取整到實(shí)際數(shù)目Z+1 時(shí)，此時(shí)的操作費(fèi)用應(yīng)該更低，總費(fèi)用才最小。舉個(gè)例子說(shuō)明：如果5.1 塊塔板時(shí)，操作費(fèi)用對(duì)應(yīng)為20 000 元，而增加到5.9 塊塔板時(shí)操作費(fèi)用減少為18 000 元；如果前者的操作費(fèi)用和理論投資費(fèi)用和小于后者，則前者會(huì)被認(rèn)為是模型的最優(yōu)解。然而實(shí)際是，當(dāng)兩者的塔板數(shù)均被向上取整到6 時(shí)，塔板數(shù)為5.9時(shí)對(duì)應(yīng)的總費(fèi)用要低于塔板數(shù)為5.1 時(shí)的費(fèi)用。為了解決這一問(wèn)題，本工作在模型的目標(biāo)函數(shù)中加入了對(duì)塔板數(shù)的取整函數(shù)，改變了目標(biāo)函數(shù)的表達(dá)。用焦?fàn)t氣的處理的案例對(duì)該模型進(jìn)行驗(yàn)證，得到了相比較其他文獻(xiàn)費(fèi)用更低的質(zhì)量交換網(wǎng)絡(luò)。

圖2 塔板數(shù)-費(fèi)用圖 Fig.2 Trays-Cost diagram

2 多級(jí)超結(jié)構(gòu)建立的NLP 數(shù)學(xué)模型

根據(jù)圖1 所示的多級(jí)超結(jié)構(gòu)，可以建立一個(gè)NLP 模型，該模型包括目標(biāo)函數(shù)、質(zhì)量守恒和可行性約束等部分。本工作在目標(biāo)函數(shù)中加入了對(duì)板式塔塔板數(shù)的取整，并通過(guò)判斷質(zhì)量交換的存在與否來(lái)表達(dá)可行性約束，剔除了MINLP 模型中的0～1 變量，降低了求解難度。

2.1 目標(biāo)函數(shù)

該NLP 模型的目標(biāo)函數(shù)為MEN 的年度總費(fèi)用（Total Annual Cost，fTAC）最低，它由外加質(zhì)量交換劑的操作費(fèi)用（f0）和質(zhì)量交換單元的設(shè)備投資費(fèi)用（fc）組成，表達(dá)式如式（2）所示。

若貧流股j的流量表示為L(zhǎng)j，單位流股的費(fèi)用表示為Cj，則f0可用式（3）表示。

此外，本工作采用板式塔作為質(zhì)量交換單元，其費(fèi)用為單位塔板的費(fèi)用（C′）和塔板數(shù)（Zi j k）的積。為了避免Kremser 方程中的不連續(xù)性，塔板數(shù)由公式（4）[18]計(jì)算。

其中：Δy和Δx分別為富、貧流股進(jìn)出質(zhì)量交換器前后的組成濃度差；Δy1為質(zhì)量交換器富流股出口端與貧流股入口端的濃度差；Δy2為質(zhì)量交換器富流股入口端與貧流股出口端的濃度差；取n值為1/3。

塔板數(shù)的求解結(jié)果需通過(guò)取整函數(shù)向上取整到最近的整數(shù)，如公式（5）所示。

公式（5）的LINGO 語(yǔ)言表達(dá)式為“Zi j k=@if（Ni j k#eq#@floor(Ni j k),Ni j k, @floor(Ni j k)+1”，其中，@floor為取整函數(shù)在LINGO 中的表達(dá)式。該語(yǔ)句可以解讀為當(dāng)Ni j k= @floor(Ni j k)時(shí)，Zi j k=Ni j k；否則，Zi j k= @floor(Ni j k)+1。最終，設(shè)備投資費(fèi)用由式（6）表示。

2.2 約束條件

2.2.1 超結(jié)構(gòu)總質(zhì)量守恒

總質(zhì)量守恒保證了從富流股中除去污染物的量，有足夠的貧流股來(lái)接受，如式（7）和（8）所示。

2.2.2 每一級(jí)的質(zhì)量守恒

每一級(jí)質(zhì)量守恒保證了該級(jí)內(nèi)貧、富流股中污染物的質(zhì)量交換是相等的，具體表達(dá)如式（9）～（12）所示。

其中：公式（9）和（10）表示了第k級(jí)超結(jié)構(gòu)內(nèi)質(zhì)量交換單元的質(zhì)量交換量；公式（11）和（12）表示了在第k級(jí)超結(jié)構(gòu)內(nèi)，貧、富流股的流量守恒。

2.2.3 每一個(gè)質(zhì)量交換單元的質(zhì)量守恒

在每級(jí)的超結(jié)構(gòu)中，貧、富流股通過(guò)每個(gè)質(zhì)量交換器的流量li j k和gi j k，以及出口濃度sxi j k和syi j k均是未知的，這就構(gòu)成了一組非線性方程，如式（13）和（14）所示。

2.2.4 質(zhì)量交換的可行性約束

對(duì)于每一級(jí)的超結(jié)構(gòu)，富流股的污染物濃度在質(zhì)量交換后不斷下降，而貧流股污染物濃度則不斷升高，如方程（15）和（16）所示。

對(duì)于每個(gè)質(zhì)量交換器，富流股的入口濃度高于出口濃度，貧流股的出口濃度高于入口濃度，具體表示如式（17）和（18）所示。

此外，在傳統(tǒng)的MINLP 模型中，0～1 變量有兩個(gè)作用[9]，一個(gè)是判斷質(zhì)量交換設(shè)備是否采用；另一個(gè)是表達(dá)可行性約束。為避免引入0～1 變量，都健等[11]通過(guò)進(jìn)出質(zhì)量交換單元的貧富流量大小判斷設(shè)備是否被采用，增加了模型的連續(xù)性。然而，有流量通過(guò)，未必需要質(zhì)量交換設(shè)備，若流股僅分流而沒(méi)有質(zhì)量交換，即便有流量通過(guò)，質(zhì)量交換設(shè)備也不應(yīng)存在。為解決上述問(wèn)題，本工作通過(guò)判斷質(zhì)量交換的存在與否來(lái)表示可行性約束，即：當(dāng)Mi j k為0 時(shí)，約束不存在；當(dāng)Mi j k不為0 時(shí)，表達(dá)如式（19）所示。

而質(zhì)量交換設(shè)備是否被采用，則通過(guò)塔板數(shù)的結(jié)果是否為0 來(lái)判斷。

通過(guò)使用該方法，剔除了CHEN 等[9]提出的基于超結(jié)構(gòu)的數(shù)學(xué)模型中的0～1 變量，傳統(tǒng)MINLP模型被簡(jiǎn)化為了NLP 模型，該模型更加容易求解。此外，由于該模型是通過(guò)質(zhì)量交換設(shè)備的實(shí)際質(zhì)量交換量來(lái)判斷質(zhì)量交換設(shè)備是否存在，因此該模型更加符合實(shí)際情況。由于所建立的模型為NLP數(shù)學(xué)模型，因此在求解時(shí)，選用建模求解軟件LINGO 11.0 版本中的Global Solver 求解器，最終得到多級(jí)超結(jié)構(gòu)模型的一組最優(yōu)解，有效地解決了單組份MEN 綜合問(wèn)題。

3 案例研究：焦?fàn)t氣的處理

該案例在1989 年被El-HALWAGI[1]用來(lái)闡述MEN 綜合問(wèn)題。焦?fàn)t氣處理過(guò)程的目標(biāo)是從兩股廢氣（R1和R2）中除去H2S，在此過(guò)程中，有兩種MSA：稀氨水（S1）和甲醇（S2），相關(guān)物流數(shù)據(jù)如表1 所示。

表1 案例的流股數(shù)據(jù)[9] Table 1 Stream data of this demonstration[9]

該案例給出H2S 在貧富流股中的傳質(zhì)平衡關(guān)系，如式（20）和（21）所示。

其中：ε1和ε2分別為貧、富流股間的傳質(zhì)推動(dòng)力，為方便計(jì)算，在本例中均取0.000 1。此外，本例選用板式塔作為質(zhì)量交換單元，單位塔板的費(fèi)用為每年4 552 美元[7]。

該案例包含兩個(gè)貧流股和兩個(gè)富流股，因此選取兩級(jí)超結(jié)構(gòu)；由方程（2）～（19）建立NLP 模型，該模型包含了66 個(gè)變量和100 個(gè)約束條件，其中非線性約束為52 個(gè)。運(yùn)用LINGO 11.0 中的Global Solver 求解器求解，得到了如圖3 所示的MEN 結(jié)構(gòu)。

圖3 案例的MEN 最優(yōu)結(jié)構(gòu) Fig.3 The MEN optimal structure of this case

圖3 包括了貧、富流股組合的情況、詳細(xì)的物流分割數(shù)據(jù)、污染組分濃度的變化以及質(zhì)量交換單元的塔板數(shù)。該結(jié)構(gòu)與CHEN 等[9,11]等得到的MEN 結(jié)構(gòu)相同，如圖4 和5 所示。但總的年投資費(fèi)用較文獻(xiàn)值有所下降，具體的結(jié)果對(duì)比見(jiàn)表2。

圖4 文獻(xiàn)[9]報(bào)道的MEN 最優(yōu)結(jié)構(gòu) Fig.4 The MEN structure reported in reference [9]

圖5 文獻(xiàn)[11]報(bào)道的MEN 最優(yōu)結(jié)構(gòu) Fig.5 The MEN structure reported in reference [11]

表2 案例的結(jié)果對(duì)比 Table 2 Comparison of results based on the different model

由表2 的對(duì)比可以看出，本工作的MEN 結(jié)果的總費(fèi)用為411 166 美元，比傳統(tǒng)MINLP 模型的總費(fèi)用下降了約4.3%；在沒(méi)有優(yōu)化傳質(zhì)濃度差的情況下，該NLP 模型的結(jié)果比優(yōu)化了傳質(zhì)濃度差的文獻(xiàn)[11]的結(jié)果下降了2.5%。相比較于傳統(tǒng)的MINLP 模型，該模型總的塔板數(shù)從25 下降至20，在圖3～5的MEN 結(jié)構(gòu)圖中顯示了理論塔板數(shù)和實(shí)際塔板數(shù)的對(duì)比情況（其中理論塔板數(shù)為上方的小數(shù)值，實(shí)際塔板數(shù)為下方的整數(shù)值），如果將理論塔板數(shù)和實(shí)際塔板數(shù)的比值定義為塔板的利用率，則圖3 中每個(gè)質(zhì)量交換器中每塊塔板的利用率是最高的，單塊塔板利用率提高，因此總的塔板數(shù)目有所減少。得到這一結(jié)果的原因是：本工作在數(shù)學(xué)模型中加入了取整函數(shù)，并且利用取整后結(jié)果計(jì)算設(shè)備投資費(fèi)用，結(jié)合圖2，當(dāng)理論塔板數(shù)越接近整數(shù)，則對(duì)應(yīng)的操作費(fèi)用越低，因此得到的所有理論塔板數(shù)均非常接近整數(shù)值。從該模型的結(jié)果看，由于塔板數(shù)的減少，設(shè)備投資費(fèi)用下降，且下降幅度大于操作費(fèi)用增加的值，因此，用該模型可以得到費(fèi)用更低的MEN 結(jié)構(gòu)。

為了更好地顯示出取整函數(shù)的作用，本工作去掉了數(shù)學(xué)模型中的取整函數(shù)，得到了一組新的結(jié)論，該結(jié)論與包含取整函數(shù)的結(jié)論對(duì)比結(jié)果見(jiàn)表3。從表3 可看出，加入取整函數(shù)后，塔板數(shù)略微下降，這是因?yàn)槿≌瘮?shù)使每塊塔板的利用效率充分提高，因此總的塔板數(shù)目有所下降；此外，操作費(fèi)用略微升高，但其升高的量小于設(shè)備投資費(fèi)用的減少量。這組對(duì)比直接表明了使用取整函數(shù)能夠得到費(fèi)用更低的MEN 結(jié)構(gòu)。

表3 是否加入取整函數(shù)的結(jié)論對(duì)比 Table 3 Comparison of the NLP model results with or without integral function

4 結(jié) 論

針對(duì)單組份MEN 綜合問(wèn)題，通過(guò)在原有數(shù)學(xué)模型的目標(biāo)函數(shù)中加入取整函數(shù)，解決了由于塔板數(shù)取整造成的最優(yōu)MEN 結(jié)構(gòu)中的理論塔板數(shù)和實(shí)際塔板數(shù)存在的差異問(wèn)題。將年度總費(fèi)用最低作為目標(biāo)函數(shù)，將總質(zhì)量衡算、每級(jí)質(zhì)量衡算、各質(zhì)量交換單元的質(zhì)量衡算、可行性限制以及環(huán)境限制作為約束條件，建立了以多級(jí)超結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)的NLP 模型。在該模型的目標(biāo)函數(shù)中加入取整函數(shù)后，每塊板式塔塔板的利用率得到了提高；此外，該模型通過(guò)判斷質(zhì)量交換單元的質(zhì)量交換是否存在來(lái)表達(dá)交換單元兩端的熱力學(xué)約束，避免引入0～1 變量，簡(jiǎn)化了傳統(tǒng)的MINLP 模型；該模型用LINGO 的Global Solver 求解器求解，得到了費(fèi)用最低的MEN 結(jié)構(gòu)。對(duì)焦?fàn)t氣的處理案例進(jìn)行計(jì)算結(jié)果表明，該NLP 模型可以得到較文獻(xiàn)更優(yōu)的MEN 結(jié)構(gòu)。因此，該模型可以用來(lái)處理基于多級(jí)超結(jié)構(gòu)的單組份MEN 綜合問(wèn)題。另外，這種改變可以加入到其他的質(zhì)量交換網(wǎng)絡(luò)綜合的方法中來(lái)改善模型，這將給設(shè)計(jì)者提供一個(gè)更加準(zhǔn)確和費(fèi)用更低的設(shè)計(jì)方案。