孔雙祝，牛占川,2，劉夢溪

1.中國石油大學(xué)(北京)化學(xué)工程與環(huán)境學(xué)院，北京 102249; 2.中國寰球工程公司，北京 100029

環(huán)流反應(yīng)器（ALR）是一種由鼓泡床反應(yīng)器衍生出的新型反應(yīng)器，因具有結(jié)構(gòu)相對簡單、無機械傳動部件、平穩(wěn)操作周期長，以及傳質(zhì)、傳熱及混合特性好等優(yōu)點，在污水處理過程、煤液化工藝、渣油加氫工藝，以及高附加值化工產(chǎn)品生產(chǎn)等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用[1-5]。自1955 年被提出后，針對環(huán)流反應(yīng)器的研究和實際應(yīng)用大多以氣液體系或者氣液固體系為主，而對于單純氣固體系的研究和應(yīng)用則較少[6-9]。國內(nèi)學(xué)者將氣液環(huán)流理論拓展到氣固環(huán)流體系中，嚴(yán)超宇等[10-13]先后開展了中心氣升式氣固環(huán)流反應(yīng)器的研究，取得了一定的成果。目前，氣固環(huán)流反應(yīng)器已成功運用到多套工業(yè)裝置的催化劑汽提部分，效果顯著，但同時也始終存在工業(yè)裝置結(jié)構(gòu)復(fù)雜等問題。

為克服這些問題，劉夢溪等[14]提出了一種新型的環(huán)隙氣升式氣固環(huán)流反應(yīng)器，取消了中心下料管等內(nèi)構(gòu)件，從而大大簡化反應(yīng)器結(jié)構(gòu)，同時仍能保證較高的氣固接觸效率。在此基礎(chǔ)上，劉夢溪等[15-16]發(fā)現(xiàn)該類反應(yīng)器底部普遍存在一個滑移區(qū)，該區(qū)域內(nèi)床層密度高、顆粒流動不暢，從而大大降低了顆粒環(huán)流和氣固接觸效率，另外，通過該類型反應(yīng)器中分布器安放位置對反應(yīng)器內(nèi)流體力學(xué)性能的影響分析發(fā)現(xiàn)，滑移區(qū)的位置和大小與導(dǎo)流筒底部氣體分布器結(jié)構(gòu)存在一定的相關(guān)性[17]。本工作借助數(shù)值模擬方法對3 種不同結(jié)構(gòu)導(dǎo)流筒氣體分布器的氣固環(huán)流反應(yīng)器展開研究，以找到分布器結(jié)構(gòu)對該類反應(yīng)器流體力學(xué)性能影響的規(guī)律。

1 數(shù)學(xué)模型

雙流體模型把氣相和顆粒相均作為連續(xù)介質(zhì)來處理，在模擬稠密氣固兩相流動方面具有一定的優(yōu)越性。本工作采用基于歐拉方法的雙流體模型來建立氣固環(huán)流反應(yīng)器內(nèi)稠密氣固兩相流動模型，即在歐拉坐標(biāo)系下分別求解氣相和催化劑顆粒相的質(zhì)量守恒方程和動量守恒方程。

氣相質(zhì)量守恒方程：

顆粒相質(zhì)量守恒方程：

氣相動量守恒方程：

顆粒相動量守恒方程：

模擬采用的FCC（催化裂化）催化劑顆粒屬于典型Geldart A 類顆粒，該類顆粒在流化床中極易發(fā)生團聚，實際曳力系數(shù)大幅下降，而相關(guān)文獻研究很少，因此采用GAO 等[18]提出的團聚修正曳力模型：

當(dāng)αg＞0.8 時，

當(dāng)αg≤0.8 時，

2 模擬條件

氣升式氣固環(huán)流反應(yīng)器根據(jù)氣體主體上升區(qū)域的不同分為兩類：中心氣升式和環(huán)隙氣升式。由于前者催化劑進料必須從導(dǎo)流筒中心進入，需要中心下料管、錐形篩板等內(nèi)構(gòu)件，結(jié)構(gòu)復(fù)雜、設(shè)備費用增加，安裝檢修難度也增大。因此，解俊明等[14]提出了環(huán)隙氣升式氣固環(huán)流反應(yīng)器，將催化劑進料由環(huán)隙區(qū)引入，去除相應(yīng)的內(nèi)構(gòu)件，進一步簡化中心氣升式氣固環(huán)流反應(yīng)器的內(nèi)部結(jié)構(gòu)。

導(dǎo)流筒分布器結(jié)構(gòu)對顆粒的環(huán)流具有重要影響。劉夢溪等[17]在研究中發(fā)現(xiàn)，分布器高度對顆粒環(huán)流具有顯著的影響，分布器射流方向?qū)︻w粒環(huán)流的影響同樣不可忽視。例如：沿徑向向外的氣體射流有助于推動導(dǎo)流筒內(nèi)的顆粒向環(huán)隙空間流動，但如果過多的氣體隨顆粒一起進入環(huán)隙空間，又可能導(dǎo)致導(dǎo)流筒內(nèi)表觀氣速過低、顆粒流化質(zhì)量變差。本工作采用數(shù)值模擬的方法，對分布器射流對床層流化質(zhì)量和顆粒環(huán)流的影響進行考察。

圖1 給出了環(huán)隙氣升式氣固環(huán)流反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)及3 種導(dǎo)流筒分布器的結(jié)構(gòu)?？梢钥闯?，導(dǎo)流筒下面有兩股氣體進入反應(yīng)器，其中大量的氣體由環(huán)隙區(qū)底部進入環(huán)隙空間，少量的氣體由導(dǎo)流筒分布器引入導(dǎo)流筒內(nèi)，由于導(dǎo)流筒內(nèi)的床層密度遠遠大于環(huán)隙空間內(nèi)的床層密度，在導(dǎo)流筒底部產(chǎn)生一個壓力差，并推動顆粒由導(dǎo)流筒底部環(huán)流進入環(huán)隙空間，在環(huán)隙空間上升，然后環(huán)流進入導(dǎo)流筒上部。 3 種反應(yīng)器筒體及導(dǎo)流筒結(jié)構(gòu)參數(shù)保持一致：筒體尺寸為?300 mm×7 mm，高度為2 000 mm，高徑比為5.46；導(dǎo)流筒尺寸為?140 mm×2 mm，高度為742 mm；導(dǎo)流筒下端與反應(yīng)器底部的間隙高度為64 mm，網(wǎng)格均采用六面體結(jié)構(gòu)體網(wǎng)格，網(wǎng)格大小為8 mm，并對反應(yīng)器底部及導(dǎo)流筒內(nèi)區(qū)域進行加密，總網(wǎng)格數(shù)約為5.2×105，如圖1（d）所示。

圖1 3 種氣體分布器結(jié)構(gòu)的氣固環(huán)流反應(yīng)器及I 型反應(yīng)器網(wǎng)格 Fig.1 Diagram of gas-solid ALK with three types of distributor structures and grid of reactor I

Ⅰ型環(huán)隙氣升式氣固環(huán)流反應(yīng)器（Ⅰ型反應(yīng)器）的結(jié)構(gòu)如圖1（a）所示，導(dǎo)流筒分布器為豎直放置、頂部密封的圓管，圓管內(nèi)徑為57 mm，采用高度32～48 mm 的外側(cè)面作為氣體出氣口。Ⅱ型環(huán)隙氣升式氣固環(huán)流反應(yīng)器（Ⅱ型反應(yīng)器）的結(jié)構(gòu)如圖1（b）所示，導(dǎo)流筒分布器為安裝高度為 32～40 mm 的環(huán)管，環(huán)面外徑為57 mm，內(nèi)徑為41 mm，管外徑為8 mm，氣體由環(huán)管外側(cè)面均勻分布的6 個直徑3 mm 的小孔沿徑向水平向外進入反應(yīng)器。Ⅲ型環(huán)隙氣升式氣固環(huán)流反應(yīng)器（Ⅲ型反應(yīng)器）的結(jié)構(gòu)如圖1（c）所示，導(dǎo)流筒分布器環(huán)管與Ⅱ型反應(yīng)器的分布器環(huán)管相同，但氣體由環(huán)管上的兩排直徑3 mm 的小孔進入反應(yīng)器，小孔每排3 個，均勻分布，分別沿分布環(huán)內(nèi)側(cè)面斜向下45°角向內(nèi)和分布環(huán)外側(cè)面沿斜向下45°角向外開孔。

模擬采用空氣為氣相，堆積密度886 kg/m3的FCC 催化劑為固相，起始流化速度為0.003 m/s，藏量為48 kg，床層高度為0.844 m，與前期實驗測量條件相同[17]。

使用Fluent 軟件進行模擬。氣體入口均采用速度入口類型，反應(yīng)器頂部出口采用壓力出口類型，模擬前在反應(yīng)器內(nèi)預(yù)先設(shè)定催化劑床層區(qū)域。采用三維非穩(wěn)態(tài)模型，求解算法為壓力-速度修正的SIMPLE 算法，時間步長為0.000 5 s，收斂精度為0.001，最大迭代步數(shù)為200，當(dāng)模擬狀態(tài)穩(wěn)定后，取20～40 s 的平均值作為時均密度和速度進行分析。

3 結(jié)果分析與討論

圖2 給出了采用不同分布器時氣固環(huán)流反應(yīng)器底部區(qū)域固含率分布及顆粒速度矢量分布。從固含率分布云圖可以看出，由于導(dǎo)流筒內(nèi)表觀氣速較低，而環(huán)隙區(qū)表觀氣速較高，導(dǎo)流筒內(nèi)固含率遠高于環(huán)隙區(qū)。由于分布器結(jié)構(gòu)不同，導(dǎo)致導(dǎo)流筒內(nèi)床層分布存在差異，主要區(qū)別位于環(huán)隙區(qū)底部，相比于其他兩種反應(yīng)器，II 型反應(yīng)器在相對較高的位置固含率較高，說明有更多顆粒通過環(huán)流進入環(huán)隙區(qū)底部。從顆粒速度矢量圖看，3 種分布器結(jié)構(gòu)的反應(yīng)器中，顆粒在導(dǎo)流筒中向下流動，在環(huán)隙區(qū)向上運動，底部區(qū)域有大量的顆粒由導(dǎo)流筒向環(huán)隙空間環(huán)流流動。

圖2 反應(yīng)器底部區(qū)域固含率分布及顆粒速度矢量 Fig.2 Solid volume fraction and particle velocity vector in the bottom region of the reactors

3.1 床層密度的軸、徑向分布

圖3 給出了采用不同分布器時底部區(qū)域床層密度沿徑向的分布情況，分別考察了高度（z）為20，40 和60 mm 截面上的密度分布。為描述方便，將徑向位置用無因次半徑（r/R）表示，其中，r為考察點與反應(yīng)器軸心的距離，R為反應(yīng)器筒體內(nèi)徑?？梢钥闯?，在z為20 mm 截面上，導(dǎo)流筒下方區(qū)域（r/R≤0.47）床層密度相對較大，這是因為該截面位于氣體分布器出口以下，分布器射流無法影響該截面，顆粒的流化質(zhì)量不好。在z為40 和60 mm 截面上床層密度進一步降低，尤其是在r/R為0.244處，密度達到最低值，這是由于分布器外徑為57 mm（r/R= 0.199），受到氣體分布器射流的影響，r/R為0.244 處的床層密度較低。此外，由圖1（c）可見，Ⅲ型反應(yīng)器分布器的開孔有兩個方向，分別為斜向內(nèi)45°和斜向外45°，以實現(xiàn)氣體沿截面的均勻分布，因此，Ⅲ型反應(yīng)器底部中心區(qū)域（r/R≤0.199）的床層密度明顯低于另外兩種反應(yīng)器的床層密度[如圖3（b）和（c）]。z為40 mm 截面位于氣體分布器上端位置，射流氣體尚未充分發(fā)展，因而氣體分布效果對床層密度的影響沒有充分顯示出來。z為60 mm 截面位于氣體分布器上方20 mm 處，屬于分布器影響區(qū)，此時3 種反應(yīng)器床層密度在導(dǎo)流筒區(qū)域內(nèi)的分布存在較大的差別，其中I 型反應(yīng)器在r/R為0.244 附近區(qū)域床層密度最 低，主要是因為I 型反應(yīng)器采用高度32～48 mm 的外側(cè)面水平出氣，氣體射流對該區(qū)域仍有一定影響，而II 型和III 型反應(yīng)器則均為斜向下45°進氣，射流無法直接到達該區(qū)域，因此床層密度較高；而II 型反應(yīng)器床層密度分布整體上相對均勻，表明分布器的布氣效果最佳。至于環(huán)隙區(qū)下方區(qū)域（0.47≤r/R≤1），3 種反應(yīng)器的床層密度隨徑向位置增加的變化趨勢相似，均呈現(xiàn)先減小后增大的特點。在r/R為0.85 附近區(qū)域床層密度最低，此時氣固流動主要受到環(huán)隙區(qū)底部氣體分布器的影響，導(dǎo)流筒下方氣體分布器對其影響不明顯。

圖3 分布器結(jié)構(gòu)對底部區(qū)域不同高度位置的床層密度沿徑向分布的影響 Fig.3 Influence of the structure of distributor on radial distribution of bed density in the bottom region at different height

圖4 給出了不同結(jié)構(gòu)反應(yīng)器內(nèi)導(dǎo)流筒和環(huán)隙區(qū)中部床層密度沿徑向的分布。由圖1 可知，Ⅱ型反應(yīng)器和Ⅲ型反應(yīng)器分布器的區(qū)別在于射流方向不同，Ⅱ型反應(yīng)器采用水平向外出氣，通過射流來促進顆粒的環(huán)流，其代價在于可能會造成過多的氣體竄入環(huán)隙空間，使得導(dǎo)流筒區(qū)的流化質(zhì)量惡化[19]。Ⅲ型反應(yīng)器則是希望通過均勻布氣來改善底部區(qū)域的流化質(zhì)量，降低顆粒在底部空間環(huán)流的流動阻力[20]。由圖4（a）可以看出，Ⅱ型反應(yīng)器導(dǎo)流筒內(nèi)床層密度和Ⅰ型反應(yīng)器接近，流化質(zhì)量都比較好，說明竄氣并沒有明顯降低導(dǎo)流筒內(nèi)的流化質(zhì)量。與Ⅰ型和Ⅱ型相比，Ⅲ型反應(yīng)器導(dǎo)流筒內(nèi)床層密度相對較低，是因為這種結(jié)構(gòu)竄氣量很少，大量的氣體進入了導(dǎo)流筒內(nèi)部。由圖4（b）可以看出，環(huán)隙區(qū)床層密度較低，除靠近壁面處，床層密度均小于500 kg/m3，且3 種結(jié)構(gòu)反應(yīng)器的密度分布基本相同，表明導(dǎo)流筒分布器結(jié)構(gòu)對于環(huán)隙區(qū)顆粒分布的影響不大。

圖4 導(dǎo)流筒分布器結(jié)構(gòu)類型對導(dǎo)流筒區(qū)、環(huán)隙區(qū)床層密度沿徑向分布的影響 Fig.4 Influence of the structure of draft distributor on radial distribution of bed density in the draft tube region and annulus

圖5 給出了不同結(jié)構(gòu)反應(yīng)器內(nèi)導(dǎo)流筒區(qū)和環(huán)隙區(qū)床層密度沿軸向的分布?？梢钥闯鰧?dǎo)流筒區(qū)截面平均密度隨軸向高度的增加而逐漸降低，這一降低的趨勢可以分為3 段。在導(dǎo)流筒下部（z＜200 mm）床層密度隨高度增加快速降低，這是因為導(dǎo)流筒中顆粒在向下流動的過程中會不斷脫氣，當(dāng)運動到導(dǎo)流筒底部時，大量的氣體脫除出去，造成床層密度快速上升，這一規(guī)律在氣液環(huán)流反應(yīng)器中也普遍存在。在導(dǎo)流筒上部（z＞370 mm），床層密度也隨著高度快速下降，這是因為顆粒由環(huán)隙區(qū)環(huán)流進入 導(dǎo)流筒時，在慣性的作用下會攜帶一部分氣泡，這些氣泡無法到達導(dǎo)流筒的中下部，而是在上部很快脫除出去，導(dǎo)流筒中氣泡所能夠到達的深度被稱作氣泡穿透深度。由圖5 還可以看出，Ⅰ型和Ⅱ型反應(yīng)器導(dǎo)流筒內(nèi)的密度較為接近，而Ⅲ型反應(yīng)器的密度相對較低，這與Ⅲ型反應(yīng)器竄氣量低有密切的關(guān)系。圖5（b）給出了環(huán)隙區(qū)截面平均密度隨軸向高度的變化，可以看出床層密度隨軸向高度增加而略有減小，3 種結(jié)構(gòu)反應(yīng)器環(huán)隙床層密度較為接近，在環(huán)隙底部，由于分布器的影響不同，床層密度有所差異

圖5 導(dǎo)流筒分布器結(jié)構(gòu)類型對導(dǎo)流筒區(qū)、環(huán)隙區(qū)床層密度沿軸向分布的影響 Fig.5 Influence of the structure of draft distributor on axial distribution of bed density in the draft tube region and annulus

綜上所述，可以看出，II 型反應(yīng)器內(nèi)（尤其是導(dǎo)流筒下方區(qū)域）的床層密度分布最均勻，表明其布氣效果最好。

3.2 顆粒的環(huán)流

圖6 給出了環(huán)流反應(yīng)器環(huán)流推動力（導(dǎo)流筒底部壓差）隨環(huán)隙區(qū)表觀氣速的變化規(guī)律。可以看出，隨著環(huán)隙區(qū)表觀氣速的不斷增加，環(huán)流反應(yīng)器的環(huán)流推動力也逐漸增大。在環(huán)隙區(qū)表觀氣速較低時（ugr為0.2 m/s），Ⅰ型反應(yīng)器內(nèi)環(huán)流推動力較高。Ⅱ型和Ⅲ型反應(yīng)器環(huán)流推動力對環(huán)隙區(qū)表觀氣速變化較敏感，隨著環(huán)隙區(qū)表觀氣速的增加，環(huán)流推動力快速增加，明顯大于Ⅰ型反應(yīng)器的環(huán)流推動力。

圖6 環(huán)流反應(yīng)器環(huán)流推動力與環(huán)隙區(qū)表觀氣速 的關(guān)系 Fig.6 Correlation between circulation force of ALR and superficial gas velocity in the annulus

圖7 環(huán)流反應(yīng)器固體顆粒環(huán)流速度與環(huán)隙區(qū)表觀氣速 的關(guān)系 Fig.7 Correlation between solid particle circulation speed of ALR and superficial gas velocity in the annulus

固體顆粒環(huán)流速度是衡量氣固環(huán)流反應(yīng)器性能以及顆粒流化質(zhì)量的重要參數(shù)。催化劑顆粒循環(huán)速度越快，相同停留時間的新鮮原料氣與催化劑接觸次數(shù)就越多，越有利于提高反應(yīng)總的轉(zhuǎn)化率。圖7給出了3 種結(jié)構(gòu)環(huán)流反應(yīng)器中顆粒環(huán)流速度隨環(huán)隙區(qū)表觀氣速的變化情況。由圖中可以看出，3 種反應(yīng)器中環(huán)流速度均在環(huán)隙區(qū)表觀氣速為0.3 m/s 時達到最大值。環(huán)隙區(qū)表觀氣速較低時，隨著環(huán)隙區(qū)表觀氣速不斷變大，環(huán)流反應(yīng)器內(nèi)的固體顆粒循環(huán)速度隨之增大。環(huán)隙區(qū)表觀氣速大于0.3 m/s 后，環(huán)流速度隨著環(huán)隙區(qū)表觀氣速的增大而降低，但相對而言，Ⅲ型反應(yīng)器中環(huán)流速度隨環(huán)隙區(qū)表觀氣速的變化程度沒有其他結(jié)構(gòu)顯著。

固體顆粒環(huán)流質(zhì)量流率是衡量環(huán)流反應(yīng)器性能的重要參數(shù)。圖8 給出了3 種環(huán)流反應(yīng)器環(huán)流顆粒的質(zhì)量流率與環(huán)隙區(qū)表觀氣速的關(guān)系?？梢钥闯觫裥秃廷笮头磻?yīng)器顆粒質(zhì)量流率的變化趨勢與環(huán)流速度相似，表現(xiàn)出先增大后減小的趨勢，而Ⅱ型環(huán)流反應(yīng)器固體顆粒質(zhì)量流率隨著環(huán)隙區(qū)表觀氣速的增加而減小，整體高于Ⅰ型和Ⅲ型反應(yīng)器，說明Ⅱ型反應(yīng)器的環(huán)流反應(yīng)器性能及顆粒流化質(zhì)量最好。

圖8 環(huán)流反應(yīng)器質(zhì)量流率與環(huán)隙區(qū)表觀氣速的關(guān)系 Fig.8 Correlation between mass flow rate of solid particles in ALR and superficial gas velocity in the annulus

4 結(jié) 論

采用數(shù)值模擬的方法對3 種導(dǎo)流筒分布器結(jié)構(gòu)的環(huán)隙氣升式氣固環(huán)流反應(yīng)器內(nèi)的流體力學(xué)性能展開了模擬研究，分析了顆粒床層密度、環(huán)流推動力、顆粒環(huán)流速率和質(zhì)量流率等相關(guān)量的變化規(guī)律，通過研究得出以下主要結(jié)論：

a）導(dǎo)流筒分布器結(jié)構(gòu)對氣固環(huán)流反應(yīng)器底部及導(dǎo)流筒內(nèi)的流化性能以及環(huán)流運動情況均有較大影響，對環(huán)隙區(qū)的流化性能影響不大。

b）3 種氣固環(huán)流反應(yīng)器底部區(qū)域，由于受到氣體分布器射流的影響，r/R為0.244 處的床層密度較低；其中，Ⅲ型反應(yīng)器由于存在斜向內(nèi)45°方向的進氣，底部中心區(qū)域（r/R≤0.199）的床層密度明顯低于另外兩種反應(yīng)器的床層密度，但其質(zhì)量流率不高，說明通過增加徑向向內(nèi)的射流雖然能一定程度上改善導(dǎo)流筒內(nèi)顆粒流化質(zhì)量，但未能提高整體環(huán)流效果。

c）Ⅱ型反應(yīng)器采用水平向外出氣，通過射流來促進顆粒的環(huán)流，可能會造成部分氣體竄入環(huán)隙空間，但并未影響其環(huán)流質(zhì)量，且其在固體顆粒環(huán)流質(zhì)量流率方面占據(jù)優(yōu)勢，其環(huán)流反應(yīng)器性能及顆粒流化質(zhì)量最好。

符號說明