鄭 悅， 程 方， 張 凱， 唐 偉， 孟 凡， 李朋遠(yuǎn)， 郭志強(qiáng)

1.天津城建大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院, 天津 300384 2.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院, 環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100012 3.河北省保定環(huán)境監(jiān)測(cè)中心, 河北 保定 071000 4.保定市氣象局, 河北 保定 071000

近年來(lái)，以PM2.5、O3為特征的區(qū)域性大氣復(fù)合污染問(wèn)題突出，長(zhǎng)三角、珠三角、京津冀等地區(qū)空氣污染引起廣泛關(guān)注[1-5]. 由于北方地區(qū)冬季采暖及不利的氣象和地形條件，京津冀地區(qū)呈典型的復(fù)合型和區(qū)域性污染特征，空氣污染問(wèn)題較為突出. WANG等[6]研究表明，京津冀地區(qū)ρ(PM2.5)呈冬季最高、夏季最低的污染特征，采暖所需的燃煤、生物質(zhì)燃燒及不利的氣象條件是導(dǎo)致冬季ρ(PM2.5)較高的主要原因. GAO等[7]對(duì)我國(guó)北部城市PM2.5來(lái)源進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)，PM2.5受本地?fù)P塵、燃煤、汽車(chē)尾氣排放和遠(yuǎn)距離傳輸?shù)墓餐绊懀渲袦嬷菔?、石家莊市和保定市為河北省南部潛在污染源區(qū). JIANG等[8]對(duì)京津冀地區(qū)一次重污染過(guò)程進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn)，北京市本地污染貢獻(xiàn)為45.0%，來(lái)自南部臨近區(qū)域的900 hPa低層氣團(tuán)是主要的外來(lái)傳輸源. 保定市位于河北省中部，處于鄭州市—新鄉(xiāng)市—安陽(yáng)市—邯鄲市—邢臺(tái)市—石家莊市—保定市—北京市的西南傳輸通道上，是京津冀地區(qū)重要城市之一. 保定市雖大型工業(yè)企業(yè)較少，但集中供熱率低，民用散煤取暖較普遍[9]，大氣污染問(wèn)題依然嚴(yán)重. 近年來(lái)，對(duì)京津冀地區(qū)大氣污染的研究較多，有關(guān)保定市大氣污染特征的分析多包含在京津冀地區(qū)整體分析研究中，單獨(dú)對(duì)保定市的研究較少[10-11]，其中，對(duì)保定市大氣污染物的研究主要集中在大氣顆粒物. 郭育紅等[12]對(duì)保定市不同粒徑顆粒物碳組分研究表明，保定市細(xì)粒子中碳組分季節(jié)性變化顯著，碳組分來(lái)自交通、燃煤等. 王麗等[13]對(duì)保定市顆粒物水溶性離子研究發(fā)現(xiàn)，水溶性粒子冬季高于其他季節(jié)，其主要來(lái)自二次源、揚(yáng)塵和生物質(zhì)燃燒. 李杏茹等[14]對(duì)保定市大氣氣溶膠有機(jī)成分分析發(fā)現(xiàn)，秋冬季供暖和工業(yè)需求的化石燃料燃燒是主要污染貢獻(xiàn). 對(duì)保定市大氣污染物的特征分析僅針對(duì)個(gè)別季節(jié)、個(gè)別污染物或組分[15-16]，對(duì)6種常規(guī)污染物及其全年季節(jié)性變化作系統(tǒng)全面分析較為鮮見(jiàn).

保定市(38.87°N、115.47°E)地處暖溫帶半濕潤(rùn)半干旱季風(fēng)氣候區(qū)，四季分明，春季干旱多風(fēng)，夏季炎熱多雨，秋季氣候涼爽，冬季寒冷少雪. 根據(jù)近30年的氣象數(shù)據(jù)資料分析表明，保定市主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲髂掀巷L(fēng)，次主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|北偏北風(fēng)，年平均風(fēng)速為1.8 ms，地面氣流受太行山影響較大. 為了解保定市大氣污染現(xiàn)狀，該研究利用保定市2017年P(guān)M10、PM2.5、SO2、NO2、CO、O3在線監(jiān)測(cè)小時(shí)數(shù)據(jù)和日數(shù)據(jù)，分析了保定市大氣污染水平與特征，并結(jié)合氣象要素分析了保定市大氣污染物季節(jié)性變化特征，探討了區(qū)域傳輸所帶來(lái)的影響.

1 研究方法

1.1 監(jiān)測(cè)站點(diǎn)與監(jiān)測(cè)時(shí)間

保定市大氣污染物數(shù)據(jù)來(lái)自6個(gè)國(guó)控監(jiān)測(cè)站點(diǎn)，分別為華電二區(qū)、地表水廠、接待中心、游泳館、膠片廠、監(jiān)測(cè)站. 監(jiān)測(cè)時(shí)段為2017年1月1日—12月31日. 監(jiān)測(cè)時(shí)段內(nèi)常規(guī)氣象數(shù)據(jù)來(lái)自保定市氣象觀測(cè)站.

1.2 監(jiān)測(cè)儀器

環(huán)境氣體監(jiān)測(cè)儀器均采用美國(guó)API公司的氣體分析儀. SO2觀測(cè)采用T100型紫外熒光原理分析儀，其最低檢測(cè)限為0.4×10-9，零漂<0.5×10-9(24 h)，跨漂為±0.5%(24 h，滿量程)，精確度<0.5%. NOx觀測(cè)采用T200型化學(xué)發(fā)光原理分析儀，其最低檢測(cè)限為0.4×10-9，零漂<0.5×10-9(24 h)，跨漂為±0.5%(24 h，滿量程)，精確度<0.5%. CO觀測(cè)采用T300紅外光吸收法分析儀，其最低檢測(cè)限為0.04×10-9，零漂<0.1×10-9(24 h)；跨漂為±0.5%(24 h，滿量程)，精確度<0.5%. O3觀測(cè)采用T400型紫外吸收法分析儀，其最低檢測(cè)限為0.6×10-9，零漂<1.0×10-9(24 h)，跨漂為±1%(7 d).

顆粒物監(jiān)測(cè)儀器采用河北先河環(huán)保公司XHPM2000E環(huán)境空氣顆粒物自動(dòng)監(jiān)測(cè)儀，其分辨率為1 μgm3，最低檢出限為5 μgm3，采樣流量為16.7 Lmin.

1.3 數(shù)據(jù)與分析方法

依據(jù)HJ 663—2013《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范》和GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》，對(duì)保定市空氣質(zhì)量等級(jí)以及常規(guī)污染物質(zhì)量濃度特征進(jìn)行分析.

利用空氣質(zhì)量模型CAMx顆粒物來(lái)源解析(PSAT)模塊[17]對(duì)2017年保定市及周邊城市污染物傳輸進(jìn)行來(lái)源示蹤模擬，確定保定市本地污染排放貢獻(xiàn)和區(qū)域來(lái)源貢獻(xiàn)[18]. CAMX模擬范圍主要包括京津冀及周邊地區(qū)部分省(直轄市)，模擬網(wǎng)格分辨率為12 km×12 km. 模擬所用的氣象場(chǎng)通過(guò)WRF(the weather research and forecast)氣象模型模擬后獲得. 模擬采用的排放清單由國(guó)家大氣污染防治攻關(guān)聯(lián)合中心“2+26”城市排放清單提供. 模型設(shè)置、輸入?yún)?shù)及校驗(yàn)結(jié)果與陳云波等[19-20]研究結(jié)果一致. PSAT源示蹤技術(shù)可分析研究顆粒物，包括不同區(qū)域和不同源類(lèi)型的硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽、一次顆粒物和二次有機(jī)氣溶膠等物種對(duì)目標(biāo)受體的來(lái)源貢獻(xiàn)[21]. 利用TrajStat軟件[22]的混合型單粒子拉格朗日綜合軌跡模式(HYSPLIT-4)研究遠(yuǎn)距離氣團(tuán)傳輸對(duì)保定市大氣污染的影響，并利用PSCF(潛在源貢獻(xiàn)因子分析法)和CWT(濃度權(quán)重軌跡分析法)模擬可能的外來(lái)污染源區(qū)對(duì)保定市PM2.5濃度的潛在貢獻(xiàn)，識(shí)別影響保定市PM2.5濃度的潛在源區(qū)[23-24]. 該研究模式中，氣象數(shù)據(jù)選用全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)(global date assimilation system, GDAS)數(shù)據(jù)庫(kù)中的相關(guān)氣象數(shù)據(jù)(ftp:arlftp.arlhq.noaa.govpubarchivesgdas1). 500 m高度風(fēng)場(chǎng)能夠較準(zhǔn)確地反映邊界層流場(chǎng)特征，從而反映遠(yuǎn)距離氣團(tuán)輸送對(duì)大氣污染物質(zhì)量濃度的影響，故軌跡模擬高度選取500 m. 后推軌跡時(shí)間為24 h，每日起始時(shí)間為北京時(shí)間08:00，模擬頻率為24 h，計(jì)算得到后向軌跡圖. 并采用0.5°×0.5°網(wǎng)格分辨率對(duì)研究區(qū)域進(jìn)行潛在污染源分析.

2 結(jié)果與討論

2.1 污染物質(zhì)量濃度水平

以GB 3095—2012二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值〔ρ(PM10)和ρ(PM2.5)分別為70和35 μgm3〕為基準(zhǔn)，對(duì)2017年各污染物質(zhì)量濃度水平進(jìn)行評(píng)估(見(jiàn)表1). 結(jié)合對(duì)應(yīng)時(shí)段內(nèi)氣象要素?cái)?shù)據(jù)，得到保定市各污染物質(zhì)量濃度逐日變化(見(jiàn)圖1).

表1 保定市2017年各污染物質(zhì)量濃度水平

注：ρ(PM10)、ρ(PM2.5)、ρ(SO2)和ρ(NO2)均為年均質(zhì)量濃度;ρ(O3)為最大8 h平均第90百分位數(shù);ρ(CO)為24 h平均第95百分位數(shù).

圖1 保定市2017年污染物質(zhì)量濃度逐日變化Fig.1 Daily variation of pollutants during 2017 in Baoding City

由圖1可見(jiàn)：2017年保定市優(yōu)良天數(shù)占比為43.3%，比2016年增加3 d；重度和嚴(yán)重污染天數(shù)占比為15.1%，比2016年減少3 d. 2017年空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)天數(shù)(158 d)較2013年增加了84 d. 保定市2017年ρ(PM10)、ρ(PM2.5)、ρ(SO2)、ρ(NO2)分別為(138±96)(84±66)(29±23)和(50±24)μgm3，其中ρ(PM10)、ρ(PM2.5)和ρ(NO2)分別超過(guò)GB 3095—2012二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值的0.97、1.40和0.25倍.ρ(O3)(最大8 h平均第90百分位數(shù))為215 μgm3，超過(guò)GB 3095—2012二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值的0.34倍，ρ(SO2)和ρ(CO)均未超標(biāo). 從全年來(lái)看，保定市5—9月ρ(O3)明顯高于其他月份，這是由于夏季氣溫高、光照時(shí)間長(zhǎng)、太陽(yáng)輻射強(qiáng)，導(dǎo)致大氣光化學(xué)反應(yīng)速率加快；同時(shí)，夏季降水會(huì)降低輻射強(qiáng)度、增大相對(duì)濕度，導(dǎo)致ρ(O3)出現(xiàn)短時(shí)內(nèi)大幅降低[25]. 2017年5月3—5日華北地區(qū)經(jīng)歷了一次典型沙塵重污染過(guò)程[26]. 保定市污染過(guò)程從5月4日09:00起ρ(PM10)大幅增長(zhǎng)，至5日11:00結(jié)束，整個(gè)過(guò)程ρ(PM10)為780 μgm3，ρ(PM2.5)ρ(PM10)為0.24，顯著低于年均水平(0.59)，其中，ρ(PM10)、ρ(PM2.5)峰值高達(dá)1 710和383 μgm3. 此次污染過(guò)程對(duì)保定市春季ρ(PM10)和ρ(PM2.5～10)(PM2.5～10為粗顆粒物)影響很大.

PM10、PM2.5、SO2、NO2均以年均質(zhì)量濃度作為年評(píng)價(jià)值，O3和CO分別以日最大8 h平均第90百分位數(shù)和24 h平均第95百分位數(shù)作為評(píng)價(jià)值. 由圖2可見(jiàn)： 2017年保定市ρ(PM2.5)為84 μgm3，較2016年同比下降9.1%，較2013年(135 μgm3)下降了51 μgm3，降幅達(dá)37.7%；與2016年相比，除O3外的其他污染物污染情況均所改善，其中ρ(SO2)下降幅度最大，降幅為25.5%，其次是ρ(CO)，其降幅為14.0%，ρ(NO2)與ρ(PM10)降幅分別為13.1%和5.9%，ρ(O3)增長(zhǎng)25.2%. 與2013年相比，2017年各類(lèi)大氣污染物質(zhì)量濃度均有明顯降低，其中ρ(SO2)降幅最大，達(dá)57.4%，其次是ρ(PM2.5)和ρ(PM10)，二者降幅分別為37.7%和36.6%. 2017年ρ(O3)高于2013—2016年，區(qū)域大氣氧化性增強(qiáng)[27-28]. 保定市在治理大氣顆粒物污染的同時(shí)也應(yīng)注意O3污染，加強(qiáng)對(duì)O3污染的治理和管控.

圖2 保定市2013—2017年污染物質(zhì)量濃度變化趨勢(shì)Fig.2 Pollutants trends in 2013-2017 in Baoding City

2.2 污染物質(zhì)量濃度變化特征

2.2.1季節(jié)性變化特征

統(tǒng)計(jì)不同季節(jié)常規(guī)大氣污染物質(zhì)量濃度水平(見(jiàn)表2)，并以各項(xiàng)污染物日均質(zhì)量濃度為基礎(chǔ)繪制季節(jié)性變化箱形圖(見(jiàn)圖3)，分析保定市2017年各污染物質(zhì)量濃度季節(jié)性變化特征，其中3—5月為春季，6—8月為夏季，9—11月為秋季，1月、2月和12月為冬季. 由表2和圖3可見(jiàn)：ρ(PM2.5)冬季最高〔(144±94)μgm3〕，春季〔(73±44)μgm3〕和秋季〔(68±37)μgm3〕次之，夏季最低〔(53±17)μgm3〕，ρ(PM10)、ρ(SO2)與ρ(PM2.5)具有相同的季節(jié)性變化特征；ρ(PM2.5)ρ(PM10)冬季(0.69±0.10)最大，夏季(0.63±0.12)、秋季(0.55±0.10)次之，春季(0.52±0.14)最小. 秋冬季氣溫低，降水稀少，同時(shí)邊界層高度低、大氣層結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，不利于污染物的擴(kuò)散，并且冬季采暖期的供暖需求增大了污染物的排放量，因此顆粒物污染物質(zhì)量濃度均較高. 與秋冬季相比，春季風(fēng)速逐漸轉(zhuǎn)大，再加上保定市外環(huán)路及郊區(qū)存在裸露土地，土壤揚(yáng)塵和外來(lái)沙塵輸送對(duì)PM10的貢獻(xiàn)增大，ρ(PM10)升高、ρ(PM2.5)ρ(PM10)減小[29]. 夏季降水較多，雖對(duì)PM2.5和PM10均有清除作用，但較高的相對(duì)濕度有利于氣體向顆粒物的轉(zhuǎn)化，當(dāng)相對(duì)濕度高于70%時(shí)，由于顆粒物的吸濕增長(zhǎng)導(dǎo)致ρ(PM2.5)升高，ρ(PM2.5)ρ(PM10)有所增大[30-31]. 結(jié)果表明，保定市冬季PM2.5污染嚴(yán)重，ρ(PM2.5)超標(biāo)頻繁，重污染過(guò)程頻發(fā)；春、秋兩季PM2.5污染水平相當(dāng)，其中春季ρ(PM2.5)ρ(PM10)最小，表明春季PM2.5～10污染嚴(yán)重. WANG等[32]研究表明，北京市ρ(PM2.5)ρ(PM10)范圍為0.70～0.80，相比之下保定市受PM2.5～10污染影響仍較大. 氣態(tài)污染物中ρ(NO2)最高，季節(jié)性變化呈冬季〔(72±28)μgm3〕>秋季〔(54±17)μgm3〕>春季〔(46±15)μgm3〕>夏季〔(29±9)μgm3〕的特征，ρ(CO)季節(jié)性變化與ρ(NO2)一致.ρ(O3)季節(jié)性變化特征與各污染物相反，呈夏季最高，春季、秋季次之，冬季最低的特點(diǎn). 綜上，保定市2017年秋、冬兩季PM2.5污染和夏季O3污染較嚴(yán)重，空氣質(zhì)量改善仍面臨較大壓力.

2.2.2日變化特征

為進(jìn)一步了解保定市大氣污染物質(zhì)量濃度日變化特征，對(duì)不同季節(jié)各污染物質(zhì)量濃度日變化進(jìn)行分析(見(jiàn)圖4、5). 由圖4可見(jiàn)：ρ(PM2.5)、ρ(PM10)四季日變化趨勢(shì)基本一致. 冬季ρ(PM2.5)、ρ(PM10)最高且日變化特征最為明顯；夏季晝夜溫差較小，一般不會(huì)發(fā)生逆溫，ρ(PM2.5)和ρ(PM10)均較低且日變化幅度較小. 春季、夏季和秋季ρ(PM2.5)與ρ(PM10)在07:00—09:00達(dá)峰值，冬季ρ(PM2.5)、ρ(PM10)峰值出現(xiàn)在03:00，在07:00—09:00出現(xiàn)小幅上升，15:00左右ρ(PM2.5)和ρ(PM10)均最低，17:00后開(kāi)始升高.ρ(PM2.5)和ρ(PM10)高值時(shí)段與早高峰一致，表明汽車(chē)尾氣排放對(duì)顆粒物存在一定程度的影響；下午擴(kuò)散條件較好，ρ(PM2.5)和ρ(PM10)最低；同時(shí)，隨著夜間地面溫度的降低，上層空氣降溫速度慢，空氣層結(jié)穩(wěn)定，不利于顆粒物擴(kuò)散，導(dǎo)致夜間ρ(PM2.5)和ρ(PM10)保持較高水平. 冬季晝夜溫差大，逆溫現(xiàn)象明顯，ρ(PM2.5)和ρ(PM10)增幅較其他季節(jié)顯著，并且冬季夜間民用散煤取暖排放的大氣污染物不斷累積，導(dǎo)致ρ(PM2.5)、ρ(PM10)峰值出現(xiàn)在03:00. 與郭家喻等[33]對(duì)北京市ρ(PM2.5)研究相比，保定市與北京市冬季ρ(PM2.5)日變化規(guī)律均呈顯著的單峰型，但峰值出現(xiàn)時(shí)間不一致. 北京市ρ(PM2.5)在21:00—22:00達(dá)峰值，而保定市ρ(PM2.5)在夜間持續(xù)積累，于02:00—03:00達(dá)峰值；北京市秋季12:00—24:00ρ(PM2.5)顯著高于春季，而同時(shí)段內(nèi)保定市秋季ρ(PM2.5)與春季十分相近，這可能與2017年10月以來(lái)保定市采取的秋冬季大氣污染防治措施取得了顯著成效有關(guān).ρ(PM2.5)ρ(PM10)春季和冬季日變化趨勢(shì)一致，呈一峰一谷的趨勢(shì)，夜間ρ(PM2.5)ρ(PM10)高于白天；夏季與秋季日變化一致，ρ(PM2.5)ρ(PM10)晝夜相差較小，但波動(dòng)頻繁；四季ρ(PM2.5)ρ(PM10)均在05:00左右出現(xiàn)峰值，并且在15:00左右出現(xiàn)不同程度的上升.

表2 保定市不同季節(jié)常規(guī)污染物質(zhì)量濃度水平

圖3 保定市各污染物質(zhì)量濃度季節(jié)性變化箱形圖Fig.3 The concentration of pollutants in seasonal variation in Baoding City

圖4 保定市不同季節(jié)ρ(PM2.5)、ρ(PM10)日變化特征Fig.4 Diurnal variation of PM2.5 and PM10 in different season in Baoding City

圖5 保定市不同季節(jié)ρ(SO2)、ρ(NO2)、ρ(CO)、ρ(O3)日變化特征Fig.5 Diurnal variation of SO2, NO2, CO and O3 in different seasons in Baoding City

由圖5可見(jiàn)：ρ(SO2)日變化在春季、夏季、秋季均呈雙峰分布，冬季略有不同；ρ(SO2)午后最低、夜間最高，ρ(SO2)峰值出現(xiàn)在22:00—23:00. 與河北省另一工業(yè)城市張家口市[34]相比，冬季保定市ρ(SO2)持續(xù)處于較高水平，這可能與燃煤和夜間不利的擴(kuò)散條件有關(guān).ρ(O3)白天高于夜間，日變化呈顯著的單峰分布，最小值出現(xiàn)在06:00—08:00，隨著日出到正午太陽(yáng)輻射的增強(qiáng)和溫度的升高，光化學(xué)反應(yīng)劇烈，ρ(O3)逐漸上升，并在15:00—16:00出現(xiàn)峰值. NO2作為O3的前體物在08:00左右開(kāi)始參與光解反應(yīng)，ρ(NO2)隨ρ(O3)的上升而降低[35]. 保定市ρ(O3)日變化特征與北京市[36]相同，但ρ(O3)水平高于北京市，光化學(xué)污染重于北京市. 春季、夏季、秋季ρ(CO)相差小，日變化呈小幅雙峰型；冬季受采暖影響，ρ(CO)最大值、最小值均高于其他季節(jié)，ρ(CO)變化幅度較大，并且在夜間持續(xù)出現(xiàn)高值，于早高峰后下降.ρ(CO)日變化特征與北京市[37]相似.ρ(NO2)與ρ(CO)分別在08:00、20:00表現(xiàn)出不同程度的升高，這與交通高峰機(jī)動(dòng)車(chē)排放有關(guān)；二者在冬季夜間質(zhì)量濃度維持在較高水平，與供暖所產(chǎn)生的污染物大量排放和穩(wěn)定的氣象條件有關(guān)[38].

2.3 來(lái)源分析

2.3.1后向軌跡分析

大氣顆粒物污染與空氣質(zhì)量除受本地污染源排放影響外，還與遠(yuǎn)距離大氣傳輸密切相關(guān). 空氣質(zhì)量模擬結(jié)果表明，保定市PM2.5本地污染排放貢獻(xiàn)約占60.0%～70.0%，高于北京市在冬季重污染時(shí)段的本地貢獻(xiàn)(32.6%～57.1%)[19]. 為進(jìn)一步判斷保定市外來(lái)污染源排放和區(qū)域傳輸?shù)挠绊?，利用TrajStat軟件的HYSPLIT模型，對(duì)保定市不同季節(jié)的后推氣團(tuán)軌跡進(jìn)行聚類(lèi)分析. 后向軌跡聚類(lèi)分析結(jié)果表明，不同季節(jié)氣團(tuán)傳輸路徑不同，不同傳輸路徑攜帶的大氣污染物質(zhì)量濃度也不同(見(jiàn)圖6和表3).

由圖6和表3可見(jiàn)：保定市春季主要受3個(gè)方向氣團(tuán)的影響，分別為西北、正東、正南. 西北方向氣團(tuán)橫穿內(nèi)蒙古自治區(qū)中部途徑烏蘭察布市、大同市東部到達(dá)采樣點(diǎn)，氣團(tuán)占比最大(51.1%)，該氣團(tuán)傳輸距離長(zhǎng)、傳輸速度快，有利于局地污染物的擴(kuò)散；正東方向氣團(tuán)來(lái)自河北省東部途徑唐山市、天津市，氣團(tuán)占比最小(14.1%)；正南方向氣團(tuán)來(lái)自邯鄲市、邢臺(tái)市、石家莊市，氣團(tuán)占比為34.8%，氣團(tuán)傳輸距離短、速度慢，不利于顆粒物擴(kuò)散，使得污染物在傳輸過(guò)程中得到積累，其所攜帶的ρ(PM2.5)最大. 總體來(lái)看，來(lái)自西北和正東方向的氣團(tuán)途徑城市空氣質(zhì)量較好，這2個(gè)氣團(tuán)均較為清潔. 夏季華北區(qū)域受海洋季風(fēng)控制，盛行東南氣流，氣流濕度大. 夏季各月到達(dá)保定市的氣團(tuán)來(lái)向較為分散，大致可分為西北、正東和正南3個(gè)方向，其中以正東和正南的氣團(tuán)為主導(dǎo). 正南方向氣團(tuán)占比仍較大，但值得注意的是，來(lái)自渤海途徑天津市、滄州市的正東方向氣團(tuán)占比增大. 與其他季節(jié)相比，夏季到達(dá)保定市的各氣團(tuán)攜帶的ρ(PM2.5)最低，氣團(tuán)較為清潔. 秋季保定市不同方向遠(yuǎn)距離傳輸氣團(tuán)占比差異顯著，但所攜帶的ρ(PM2.5)大致相同. 來(lái)自河北省南部途徑邯鄲市、邢臺(tái)市、石家莊市的正南傳輸通道氣團(tuán)占比(50.5%)顯著高于途徑內(nèi)蒙古自治區(qū)呼和浩特市、山西省北部的西北方向氣團(tuán)(24.2%)以及來(lái)自河北省北部途徑北京市、廊坊市的京津冀內(nèi)部的東北傳輸氣團(tuán)(25.3%). 西北方向和東北方向氣團(tuán)占比相近，所攜帶的ρ(PM2.5)相近. 正南氣團(tuán)攜帶的ρ(PM2.5)(74.30 μgm3)高于西北和東北方向. 故秋季保定市空氣污染同時(shí)受到近距離排放(京津冀地區(qū))和遠(yuǎn)距離傳輸(西北方向)的影響，大氣污染程度加重. 冬季華北平原區(qū)域受西北氣流控制，太行山東側(cè)形成明顯的西北和東北向氣流輻合帶，使得沿北京市—保定市—石家莊市—邯鄲市一線的污染物不易擴(kuò)散，形成一條西南—東北走向的高污染帶[39]. 保定市大致受到來(lái)自西北和正南兩個(gè)方向氣團(tuán)的影響. 西北方向遠(yuǎn)距離傳輸氣團(tuán)較為穩(wěn)定，占比為60.0%；南部方向氣團(tuán)較秋季傳輸距離更短，受保定市周邊影響較大，占比為40.0%. 除PM10外，南部氣團(tuán)所攜帶的污染物質(zhì)量濃度均高于西北方向氣團(tuán). 進(jìn)一步對(duì)冬季不同污染程度氣團(tuán)傳輸進(jìn)行分析(見(jiàn)表4). 由表4可見(jiàn)：輕中度污染和重度污染分別占整個(gè)冬季的28.9%和26.7%，南部方向氣團(tuán)攜帶的污染物質(zhì)量濃度均高于西北方向. 嚴(yán)重污染占整個(gè)冬季的14.4%，氣團(tuán)所攜帶的ρ(PM10)顯著高于南部氣團(tuán)，質(zhì)量濃度差為52.95 μgm3. 因此，冬季后向軌跡結(jié)果中南部氣團(tuán)攜帶的ρ(PM10)高于西北方向氣團(tuán). 從全年來(lái)看，除冬季外，南部氣團(tuán)均攜帶較高濃度的O3，該現(xiàn)象應(yīng)引起注意.

圖6 保定市后向軌跡簇聚類(lèi)分析Fig.6 Air mass backward trajectories analysis for different seasons in Baoding City

表3 保定市后向軌跡分析結(jié)果

Table 3 Statistical results of backward trajectory analysis in different seasons

季節(jié)氣團(tuán)方向(占比)ρ(PM10)∕(μg∕m3)ρ(PM2.5)∕(μg∕m3)ρ(SO2)∕(μg∕m3)ρ(NO2)∕(μg∕m3)ρ(CO)∕(mg∕m3)ρ(O3)∕(μg∕m3)西北方向(51.1%)120.7055.0022.9642.530.82108.21春季正東方向(14.1%)147.0874.6928.0045.460.95132.62正南方向(34.8%)185.6698.6636.8451.971.09146.50西北方向(21.7%)74.9043.0014.5530.050.63161.95夏季正東方向(35.9%)75.8248.7313.4225.610.74165.27正南方向(42.4%)101.7760.7416.7931.230.75203.26西北方向(24.2%)113.8261.4522.2358.271.1274.86秋季東北方向(25.3%)108.1360.3918.3051.000.8585.30正南方向(50.5%)129.9374.3022.9153.071.05127.43冬季西北方向(60.0%)200.76142.5744.6569.562.2862.35正南方向(40.0%)197.36146.8361.7275.142.5751.06

表4 保定市冬季不同污染等級(jí)后向軌跡結(jié)果

2.3.2潛在源貢獻(xiàn)分析

氣團(tuán)軌跡簇聚類(lèi)分析只能確定影響保定市的氣團(tuán)來(lái)向和傳播路徑，無(wú)法識(shí)別影響保定市ρ(PM2.5)的潛在源區(qū). LI等[40]利用PSCF和CWT對(duì)北京市ρ(PM10)和ρ(PM2.5)潛在來(lái)源進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn)，ρ(PM10)潛在源區(qū)與ρ(PM2.5)相似. ZHANG等[41]對(duì)北京市PM2.5潛在污染源分析發(fā)現(xiàn)，春、秋兩季河北省為潛在源區(qū)，夏季江蘇省和黃海地區(qū)為潛在源區(qū)，而冬季主要受本地排放影響. 鈐偉妙等[42]等對(duì)石家莊市PM2.5傳輸通道和污染源區(qū)的研究表明，河北省中南部、河南省北部、山東省西部和山西省中北部地區(qū)對(duì)石家莊市PM2.5污染貢獻(xiàn)最大. 為確定保定市ρ(PM2.5)可能的潛在來(lái)源，利用PSCF和CWT進(jìn)行污染潛在源區(qū)分析. PSCF研究結(jié)果中網(wǎng)格顏色越深，WPSCF值越大，表明保定市在污染天氣時(shí)〔ρ(PM2.5)≥75〕受到來(lái)自這些區(qū)域氣團(tuán)的影響越大，從而間接反映出網(wǎng)格所在區(qū)域?qū)Ρ６ㄊ笑?PM2.5)的影響程度. 由圖7可見(jiàn)，保定市除受到本地區(qū)縣影響外，影響ρ(PM2.5)的潛在源區(qū)主要分布在邯鄲市、邢臺(tái)市、石家莊市和衡水市. 由于潛在源貢獻(xiàn)因子法只能反映網(wǎng)格中污染軌跡在所有軌跡中的占比大小，無(wú)法反映污染程度，進(jìn)一步利用CWT計(jì)算潛在源區(qū)的權(quán)重濃度. 網(wǎng)格顏色越深，則WCWT值越大，表示網(wǎng)格所在的區(qū)域?qū)Ρ６ㄊ械臐撛谖廴矩暙I(xiàn)越大. 由圖7可見(jiàn)，CWT研究結(jié)果與PSCF研究結(jié)果相似，ρ(PM2.5)主要貢獻(xiàn)源區(qū)出現(xiàn)在保定市本地及河北省中部和南部的邯鄲市、邢臺(tái)市和石家莊市.

圖7 保定市PM2.5潛在源分析結(jié)果Fig.7 Potential source of PM2.5 concentration in Baoding City

3 結(jié)論

a) 與2013—2016年相比，2017年保定市優(yōu)良天數(shù)增加，重污染天數(shù)減少，空氣質(zhì)量明顯好轉(zhuǎn). 除ρ(O3)外，各污染物質(zhì)量濃度均有所下降，其中ρ(SO2)降幅最大，較2016年下降25.5%.

b)ρ(PM2.5)和ρ(PM10)均呈冬季>春季>秋季>夏季的季節(jié)性變化特征，冬季PM2.5污染最為嚴(yán)重，春季PM2.5～10污染嚴(yán)重. 四季ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(PM2.5)ρ(PM10)日變化趨勢(shì)基本一致，冬季日變化特征最為明顯，夏季最弱.

c) 氣態(tài)污染物中，ρ(NO2)最高，ρ(SO2)次之. 除ρ(O3)外，其他污染物質(zhì)量濃度均呈冬季最高、夏季最低的季節(jié)性特征，ρ(O3)則呈夏季最高、冬季最低的季節(jié)性變化特征.

d) 后向軌跡簇聚類(lèi)分析表明，保定市主要受到來(lái)自京津冀地區(qū)南部短距離傳輸和來(lái)自?xún)?nèi)蒙古自治區(qū)西北方向遠(yuǎn)距離外來(lái)輸送的影響，來(lái)自正南方向和西北方向的氣團(tuán)占比分別為34.8%～50.5%和21.7%～60.0%. 對(duì)保定市PM2.5潛在源貢獻(xiàn)分析表明，除保定市及周邊區(qū)縣本地污染貢獻(xiàn)外，位于太行山東麓沿線西南傳輸通道的邯鄲市、邢臺(tái)市、石家莊市是影響保定市PM2.5的主要潛在源區(qū).

致謝：感謝國(guó)家大氣污染防治攻關(guān)聯(lián)合中心數(shù)據(jù)平臺(tái)提供所需的部分?jǐn)?shù)據(jù).