王 穎, 陳 雷, 楊 洋, 李 娟2,*, 唐 軍, 白順果, 馮玉娟

1.河北農業(yè)大學城鄉(xiāng)建設學院， 河北 保定 071001 2.生態(tài)環(huán)境部土壤與農業(yè)農村生態(tài)環(huán)境監(jiān)管技術中心， 北京 100012 3.中國環(huán)境科學研究院， 國家環(huán)境保護地下水污染模擬與控制重點實驗室， 北京 100012 4.陜西省環(huán)境工程評估中心， 陜西 西安 710055 5.星原河北項目管理有限公司， 河北 唐山 063000

石油從開采到使用，包括測井、鉆井、采油、油氣輸送、加工、儲存等環(huán)節(jié)，每個環(huán)節(jié)都有可能對周邊土壤造成不同程度的污染[1]. 其中苯系物(Benzene, Toluene, Ethylbenzene, Xylene, BTEX)作為石油的重要組成部分，具有致畸、致癌、致突變的危害性，并具有易溶解、易揮發(fā)、易遷移的特性，泄漏后不僅會通過遷移轉化污染土壤及地下水環(huán)境[2-4]，還會通過呼吸、皮膚接觸等途徑對人體健康產生巨大威脅[5-7]. BTEX作為典型的非水相液體(Non-Aqueous Phase Liquids, NAPL)，在地下介質中常以多相流形式遷移，還涉及氣相、液相、NAPL相之間的相互轉化[8]. 因此，了解BTEX的遷移轉化機制，有助于環(huán)境質量的評價以及污染治理措施的設計.

在我國，許多煉油廠、石化工廠和石油儲備基地為促進原油及副產品運輸，通常選擇建在河流和海洋附近[9]，潮汐、河道水位漲落、降雨等作用會促成地下水位反復升降，形成小到幾厘米大到幾米的地下水位的波動幅度[10-11]，從而引起包氣帶中水分和溶質等一系列變化[12-14]. 有研究表明，地下水位波動帶殘留的NAPL相污染物，是地下水污染治理的難題之一[15-16]，當地下水位上升時，地下水面漂浮的BTEX在浮力作用下，隨地下水一同上升，而非飽和帶中殘留的BTEX，在接觸地下水后或溶于水中隨地下水流擴散，或以NAPL相隨地下水位變化發(fā)生遷移；當地下水位下降時，地下水面漂浮的BTEX，隨地下水位降低一同下降，由于土壤介質對BTEX的截留作用，致使部分BTEX殘留于非飽和帶中，形成新的污染帶[17]. 由此可見，地下水位波動引起的多孔介質干濕循環(huán)，會對BTEX分布產生顯著影響，給污染物高效治理帶來困擾.

數值模擬是目前定量研究BTEX在土壤和地下水中遷移轉化規(guī)律的重要手段[18-21]，可通過相關數學模型的構建，精準刻畫污染物的遷移轉化過程和傳質機理，為污染預測和修復方案的制定提供理論依據. 然而，目前針對地下水位波動對BTEX多相間驅替規(guī)律影響的研究較少，且水位波動引起的環(huán)境條件變化往往難以代入模型，能夠模擬污染物隨地下水位波動的相關模型應用尚鮮見報道. 因此，亟待開展地下水位波動對BTEX多相間驅替的模擬研究，提高地下水中BTEX多相間運移分布模擬的準確性，這對于地下水污染防治具有重要的理論價值和現實意義.

TOUGH2軟件能夠模擬一維、二維和三維孔隙或裂隙介質中，多組分及非等溫條件下的水流及熱量運移的數值模擬程序[22]. 其中TMVOC是TOUGH2軟件中側重應用于烴類燃料或有機溶劑的地下水環(huán)境污染問題的子模塊，其可以再現自然條件下BTEX的污染行為，模擬BTEX在飽和-非飽和帶中的遷移、揮發(fā)、溶解等過程和在多孔介質中的可逆吸附等過程，解釋不同類型BTEX因水溶性與揮發(fā)性不同而產生的分布差異[23-24]. 因此，該研究以西北某傍河石化場地為研究對象，借助TMVOC模型建立水位波動條件下BTEX遷移轉化數值模型，以期掌握BTEX在水位波動條件下的污染分布及相間轉化規(guī)律，所獲成果有助于理解BTEX在地下水位波動帶中的遷移規(guī)律及確定BTEX污染范圍，為后續(xù)石油污染場地修復方案制定提供理論支持.

1 研究區(qū)概況

注： W1、W2分別為1號監(jiān)測井和2號監(jiān)測井. 圖1 場地與河流位置示意Fig.1 Schematic diagram of site and river location

該傍河石化場地距某河流500 m左右，地下水位季節(jié)性變化明顯，其中場地位置如圖1所示. 場地地下水屬于河流河谷Ⅰ級階地第四系松散巖類孔隙水，含水層介質為粉土，厚度在3 m左右，含水層上部介質為砂土或粉質砂土，厚度在1.20 m左右，地下水埋深為1.70～2.00 m，水位埋深從西南向東北由小到大. 研究區(qū)域地下水主要接受大氣降水入滲和河谷南岸高階地地下水的側向徑流補給，地下水位標高在 1 534.50～1 538.75 m之間，總體由南向北方向徑流，即從河谷后緣向河流方向徑流，地下水動態(tài)由于受垂直入滲和徑流條件影響，高水位期多出現在6—9月，持續(xù)4～6個月，低水位出現在1—4月，持續(xù)4個月左右，地下水位變幅在0.5～1.0 m，小范圍內地下水位動態(tài)變化明顯. 根據場地調查資料，模擬期間主要考慮垂直入滲及徑流對地下水位影響，并在結果中忽略河流入侵對地下水位及BTEX污染遷移的影響.

2 模型構建

2.1 TMVOC模型簡介

TMVOC模型假設多相流系統由水、不可壓縮氣體和揮發(fā)性有機物組成，流體組分可以在氣相、液相和NAPL相之間，通過揮發(fā)、溶解作用任意組合分配，由于熱力學條件不同和組成部分相對豐度不同，相變過程中隨著相態(tài)的出現和消失，流體可能存在7種不同相態(tài)組合(見圖2).

注： g—氣相； w—液相； N—NAPL相. 數字表示相態(tài)組合的編號. 箭頭表示因熱力學條件改變導致Newton-Raphson迭代過程中相態(tài)出現或消失的路線[23-24]. 圖2 TMVOC中組分的相態(tài)組成和變化Fig.2 Phase composition and variation of components in TMVOC

TMVOC模擬過程中假設不同相態(tài)中的同種組分化學勢相同：

μgk=μwk=μNk

(1)

式中，μgk、μwk、μNk分別為組分k的氣相化學勢、液相化學勢、NAPL相化學勢.

其中氣相化學勢表示為

μgk=φgkXgkPg

(2)

式中，φgk為組分k的逸度系數，Xgk為組分k在氣相中的摩爾分數，Pg為氣相壓力.

液相和NAPL相化學勢表示為

μβk=γβkXβkfβk，0

(3)

式中，γβk為組分k的活度系數，Xβk為組分k在液相中的摩爾分數，fβk，0為NAPL相中組分k在標準態(tài)時的逸度系數.

TMVOC模擬過程中設定理想混合組分中的逸度系數和活度系數等于1，各相態(tài)間的分配系數根據摩爾分數的比例以平衡常數表示：

(4)

(5)

(6)

式中，KwNk、Kwgk和KNgk分別為液相-NAPL相、液相-氣相和NAPL相-氣相間的分配系數，x為組分k的摩爾分數.

TMVOC中質量和能量平衡的總控制方程：

(7)

式中，Vn為流動單元體體積，Γn為表面積，Mk為組分k在單位土壤介質中的質量，Fk為進入到流動單元體的組分k的總通量，qk為組分k在單元體的源匯項，n為流動區(qū)單元體表面的外法向單位矢量.

2.2 模型概化和網格離散

將場地概化為長、寬、高分別為60、1、5 m的二維剖面，介質物理特性如表1所示. 模擬區(qū)概念模型如圖3所示，概念模型采用笛卡爾xyz正交坐標系，將剖面離散成57行24列共計 1 368 個有效單元. 其中左右兩側網格單元各為0.001 m，用于設置左右邊界；頂層網格單元為 0.001 m，用于設置大氣邊界，網格剖分見表2. 初始地下水位埋深左側為1.8 m，右側為1.85 m，地下水從左向右流動，平均水力梯度為8.3×10-4. 由于地下水溫度比較穩(wěn)定，環(huán)境溫度設置為20 ℃. 根據場地實際情況，在假設入滲系數為1的前提下，計算得出模型中年均降雨入滲量為1.055×10-5kg/(m3·s). BTEX 泄漏點距地表0.025 m，左邊界25.5 m，泄露持續(xù)時間2個月，苯、甲苯、乙苯、二甲苯的泄露速率均為1 kg/d.

表1 介質物理特性[25]

注： G1、G2、G3均為模型監(jiān)測點.圖3 模擬區(qū)概念模型Fig.3 Conceptual model of the simulated area

為了突出地下水位波動對BTEX遷移轉化的影響，通過改變邊界條件創(chuàng)建3種模擬情景. 情景A為BTEX在水位穩(wěn)定狀態(tài)下持續(xù)泄露2個月，模擬區(qū)上部為固定大氣邊界，下部為無通量邊界，左右為固定壓力邊界；情景B在情景A的基礎上去除泄漏點，并使BTEX在水位穩(wěn)定狀態(tài)下自由擴散1.5 a，情景B邊界條件和情景A相同；情景C在情景A的基礎上去除泄漏點，并使BTEX在水位波動狀態(tài)下自由擴散1.5 a，模型中的水位變化是通過在模型左邊界注水，右邊界抽水來實現. 邊界中用于設置注(抽)水的網格位置見圖3，各網格注(抽)水量參數設置如表3所示(左側邊界網格從下到上依次編號1～57，右側邊界網格從下到上依次編號58～114). 為便于驗證情景C中模擬水位變化的合理性，根據實際水位監(jiān)測井W1和W2相距10 m布設位置(見圖1)，模擬期間在泄漏點左右5 m處，分別設置模擬水位監(jiān)測井J1和J2，實際及模擬水位監(jiān)測井平均水位埋深變化規(guī)律如表4所示，模擬時間以實際月份為主.

表2 概念模型網格剖分

表3 模擬區(qū)注(抽)水參數

2.3 模型驗證

利用TMVOC對地下水波動過程進行模擬，將模擬水位監(jiān)測井J1和J2的平均水位埋深變化與實際監(jiān)測井W1和W2平均水位埋深變化對比，結果如圖4所示. 從圖4可以看出，實測值與模擬值變化趨勢基本一致，部分月份模擬值與實測值之間存在誤差，但總體差別不大，TMVOC模擬結果與真實值擬合程度較好，模擬結果基本可以反映真實情況.

表4 監(jiān)測井平均水位埋深

圖4 模擬區(qū)水位埋深的實測值與模擬值變化Fig.4 Variation of measured and simulated water table deepth of the simulation area

3 模擬結果與討論

3.1 穩(wěn)定狀態(tài)下BTEX泄露模擬

在指定的邊界條件下，運行模型1.5 a后，達到模型內重力和毛細壓力的平衡狀態(tài). 其中頂部邊界為固定大氣邊界，壓力為1.013×105Pa，模擬過程中頂部邊界始終與大氣保持熱物理化學和物質交換，對模型中的氣相流動及物料平衡沒有影響；左右邊界在模擬過程中保持恒定狀態(tài)，但為保證模型中物料平衡與地下水流動，左右邊界單元格始終與外界保持熱物理化學和物質交換. 模擬區(qū)在重力和毛細壓力作用下達到平衡時的壓強分布如圖5所示，非飽和帶的壓強與大氣壓相差較小，飽和帶的壓強隨著深度的增加不斷增大，底部最大可達1.298×105Pa.

注： 模型中水位埋深為1.8 m. 下同. 圖5 模擬區(qū)壓強分布Fig.5 Pressure distribution in the simulation zone

情景A中w(BTEX)和NAPL相飽和度分布如圖6所示，BTEX在泄露后首先受到重力作用向下遷移，并在表面張力、毛細作用力作用下發(fā)生側向遷移，遷移過程中由于受到吸附和毛細截留作用，土壤孔隙中會有部分BTEX殘留，這些殘留的BTEX會經揮發(fā)和溶解作用不斷向周圍環(huán)境中釋放出污染物[26]. BTEX在非飽和帶遷移過程中重力作用效果明顯，垂直遷移速率大于側向遷移速率；當BTEX到達地下水位時，由于BTEX密度比水小，在地下水位處聚集并形成透鏡狀油層，并在水流和浮力作用下發(fā)生側向遷移[27-28]，造成污染范圍的進一步擴大. 如圖6(a)所示，模擬泄露2個月后，BTEX污染羽擴展寬度可達21.5 m，深度可達1.85 m，由于地下水流速較慢且泄漏時間較短，BTEX污染羽隨地下水流向的擴散效果并不明顯；BTEX的總質量可達216 kg，其中氣、液、NAPL相各占0.002%、0.008%、99.99%，由于BTEX泄漏量較大且泄露時間較短，BTEX還未充分揮發(fā)和溶解，因此主要以NAPL相存在.

圖6 非飽和帶泄露2個月后w(BTEX)和NAPL相飽和度Fig.6 Mass fraction distribution of BTEX and NAPL phase saturation distribution of BTEX

如圖6所示，NAPL相飽和度分布與w(BTEX)分布有關，NAPL相飽和度與w(BTEX)呈正相關.w(BTEX)最大可達7.04×10-4，高質量分數的BTEX主要在泄漏點正下方豎向和地下水面處橫向分布，而NAPL相飽和度最大可達0.36，高飽和度的BTEX主要在地下水面上橫向分布. 結合表5各污染組分理化性質可以看出，苯為最易揮發(fā)和溶解性最大的組分，甲苯、乙苯和鄰二甲苯次之. BTEX各污染組分在氣、液、NAPL相中的質量占比如圖7所示，清晰的反應出各污染組分理化性質差異，其中苯在氣相和液相中所占的比例最大，而NAPL相中各組分的質量占比相差不大. 因此在地下水修復時應針對高質量分數及高飽和度BTEX的分布特點，并在氣相和液相中重點關注對苯去除的基礎上，設計出高效、經濟的修復方案.

表5 BTEX物理化學性質

注： 水的密度為1 gcm3.

3.2 水位穩(wěn)定和水位波動狀態(tài)下BTEX遷移模擬

情景B(水位穩(wěn)定)和情景C(水位波動)的污染分布如圖8所示. 由圖8(a)可以看出，BTEX沿地下水面發(fā)生明顯的橫向遷移. 如表5所示，BTEX相對密度低于水的密度，當BTEX到達地下水位面時，大部分的BREX漂浮于地下水位面上，并在表面張力、毛細作用力及地下水流作用下，沿地下水面橫向擴散，使污染范圍進一步擴大，但由于模型中水力梯度(8.33×10-4)較小，地下水流速較慢，污染羽隨地下水流向變化并不明顯. 由圖8(b)可以看出，水位波動狀態(tài)下BTEX同樣會沿地下水面橫向遷移，污染羽擴散范圍可達右側邊界，且由于地下水位變動，BTEX隨水上下運移，從而在水位波動帶及非飽和帶形成垂直污染帶[29]，造成情景C的污染范圍明顯高于情景B.

圖7 非飽和帶泄露2個月后BTEX各相質量組成Fig.7 Mass composition of BTEX in gas-liquid-NAPL phase

注： 情景B中模型水位埋深為1.80 m,情景C中模型水位埋深為1.75 m.圖8 自由擴散1.5 a后w(BTEX)及NAPL相飽和度Fig.8 Mass fraction distribution of BTEX and NAPL phase saturation

情景B中BTEX的污染深度可達2 m，污染面積約60 m2. 模擬區(qū)BTEX總質量為153 kg，其中氣、液、NAPL相占比分別為0.17%、2.03%、97.80%. 對比情景A，BTEX總質量減少63 kg，而BTEX在氣相、液相占比分別增加0.17%和2.03%，可知在揮發(fā)和溶解作用下，NAPL相BTEX向氣相和液相發(fā)生轉化，其中氣相BTEX因濃度梯度通過大氣邊界揮發(fā)，液相BTEX在地下水流作用下流出模型邊界，導致情景B中BTEX總質量減少.

情景C中BTEX的污染深度可達2.5 m，污染面積約為75 m2，模擬區(qū)BTEX總質量為165 kg，其中氣、液、NAPL相占比分別為0.04%、3.69%、96.27%. 對比情景A，表現出與情景B相同的變化趨勢. 對比情景B，從污染物殘余量方面，情景C比情景B的BTEX總質量高12 kg；從污染分布方面，情景C中BTEX的污染深度增加0.5 m，污染面積增加25%；從BTEX在“氣-液-NAPL”占比方面，情景C中氣相和NAPL相BTEX占比分別下降0.13%和1.53%，而液相BTEX占比增長1.66%. 水位波動使BTEX污染范圍增加，同時促進了BTEX溶解于液相，減少了BTEX向大氣中揮發(fā)，造成更多的BTEX殘留在地下介質中.

情景B和情景C的NAPL相飽和度如圖8(c)(d)所示. NAPL相飽和度分布與w(BTEX)分布呈正相關，水位穩(wěn)定狀態(tài)下，高質量分數(7×10-4)和高NAPL相飽和度(0.1)主要在地下水面以上橫向分布；水位波動狀態(tài)下，高質量分數(7×10-4)和高NAPL相飽和度(0.07)主要在地下水面以下橫向分布. 對比圖8(c)(d)，水位波動狀態(tài)下，NAPL相最大飽和度降低0.03，且初始水位面以下NAPL相飽和度增加[30]. 水位波動作用，促進了BTEX遷移并使NAPL相BTEX被捕獲，從而殘留于地下水面以下，這也是造成情景C中BTEX總質量高于情景B的原因之一.

3.3 水位波動狀態(tài)下BTEX的遷移轉化

為進一步探究BTEX在不同水位條件下溶解量的變化，分別在非飽和帶、水位波動帶、飽和帶設置監(jiān)測點G1、G2、G3，監(jiān)測點位如圖3所示. 以苯為例，統計不同埋深處液相苯的質量，如表6所示. 由表6可見，與情景A相比，情景B非飽和帶中液相苯的質量減少，水位波動帶及飽和帶中液相苯的質量均增加. 水位穩(wěn)定狀態(tài)下，非飽和帶中苯在重力、毛細力及地下水流作用下不斷被攜帶遷移，致使非飽和帶中液相苯的質量減少；而水位波動帶及飽和帶中，上部溶解的苯在重力作用下不斷向下遷移，致使水位波動帶及飽和帶中液相苯的質量增加. 與情景A相比，情景C非飽和帶與飽和帶中，液相苯的質量變化趨勢與情景B一致，而水位波動帶中液相苯的質量未發(fā)生變化. 對比情景B和情景C液相苯的質量，水位波動狀態(tài)下，液相苯的質量在非飽和帶及飽和帶中分別增加0.11和9.15倍，而水位波動帶中則減少了1.7%，與圖8中NAPL相飽和度分布相符合，水位波動改變了液相苯的分布[31].

情景C中苯在氣相、液相、NAPL相中質量變化如圖9所示. 由圖9可見，NAPL相苯的質量持續(xù)減少，而氣相和液相苯隨水位波動質量變化明顯. 氣相苯的質量隨水位上升而下降，反之呈現相反的效果，可知水位升高導致 NAPL 相苯與空氣接觸面減少，苯的揮發(fā)速度減慢；液相苯的質量受水位波動的影響，呈現波動上升趨勢，且在波動后期(360 d后)，液相苯的質量呈現持續(xù)上升的趨勢，考慮到波動前期造成苯的污染面積增加，使波動后期苯與地下水接觸面積增大，造成更多的NAPL相苯溶解于水中[32]，液相苯的質量持續(xù)增加.

表6 液相中苯的質量

圖9 氣相、液相、NAPL相中苯質量變化Fig.9 Change trend of benzene mass in gas phase, aqueous phase and NAPL phase

4 結論

a) 通過建立西北某傍河石化場地BTEX遷移轉化的TMVOC模型，在未考慮河流入侵的前提下，較好地模擬了BTEX在水位波動條件下的遷移轉化過程. 對比水位穩(wěn)定和水位波動狀態(tài)下w(BTEX)的分布，可知在水位波動作用的影響下BTEX污染深度增加0.5 m，污染面積增加25%，總質量高出12 kg，且污染羽隨地下水流向變化明顯. 水位波動使BTEX的污染范圍增加，同時留存了更多的污染物. NAPL相BTEX飽和度高的區(qū)域，液相中溶解的w(BTEX)也較高，水位波動造成NAPL相最大飽和度降低，高飽和度區(qū)域向地下水面以下遷移. 因此，對地下水位波動頻繁的污染場地，要加強對地下水面處BTEX的治理.

b) 水位穩(wěn)定和水位波動狀態(tài)下BTEX“氣-液-NAPL”相占比分別為0.17%、2.03%、97.8%和0.04%、3.69%、96.27%. 水位波動較水位穩(wěn)定狀態(tài)下，BTEX在氣相和NAPL相的比例下降，而BTEX在液相的比例上升，水位波動促進了NAPL相BTEX的溶解. 對于苯而言，水位波動較水位穩(wěn)定狀態(tài)下液相苯的質量，非飽和帶及飽和帶中分別增長0.11和9.15倍. 因此，對地下水位波動頻繁的污染場地，應擴大液相BTEX的調查范圍. 對于不同污染組分的模擬，識別“氣-液-NAPL”相變化情況，可以判斷污染組分的遷移路徑，有利于污染場地的風險評估.

c) 該研究通過對某傍河石化場地的概化，模擬研究了地下水位波動對BTEX多相間遷移轉化的影響，但此次地下水位波動時間較短(1.5 a)且波動幅度和次數較少，模型中也未考慮生物降解、河流入侵等其他條件，若進行不同波動幅度和周期的地下水位變化模擬，結果可能不同. 因此后期應開展復雜情況下地下水位變化的模擬，深入研究不同水位條件下BTEX的遷移轉化.

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