周佩麗,譚 文,彭志敏

(1.華北電力大學(xué)控制與計算機工程學(xué)院,北京 102206;2.清華大學(xué)能源與動力工程系,北京 100084)

1 引 言

可調(diào)諧二極管激光吸收光譜(tunable diode laser absorption spectroscopy,TDLAS)由于波長選擇性好、靈敏度高、非接觸測量等優(yōu)點得到快速發(fā)展[1-4],其中,吸收率函數(shù)是TDLAS的核心函數(shù),蘊含了氣體溫度、壓力、濃度和譜線光譜常數(shù)等信息[5-7],但目前吸收率函數(shù)一般只能通過直接吸收光譜(direct absorption spectroscopy,DAS)測量得到,直接吸收法雖然物理概念清晰,操作簡單,但在測量中容易受到顆粒物濃度、激光強度波動、基線擬合不確定性等因素影響,進而導(dǎo)致較大的測量誤差[8-9]。

為了提高TDLAS的測量精度和靈敏度,解決惡劣環(huán)境以及弱吸收條件下氣體溫度、濃度等參數(shù)的測量難題,科研工作者將波長調(diào)制思想引入到TDLAS中[10]。波長調(diào)制光譜(wavelength modulation spectroscopy,WMS)在測量過程中通過對目標(biāo)信號進行高頻調(diào)制,而非目標(biāo)信號由于沒有經(jīng)過調(diào)制在后續(xù)的諧波檢測過程中被除去,因此可以有效地降低測量系統(tǒng)中噪聲信號干擾。但傳統(tǒng)波長調(diào)制光譜一般需要通過二次諧波峰值和復(fù)雜的標(biāo)定實驗來確定待測氣體濃度等參數(shù)[11],而標(biāo)定實驗制約了波長調(diào)制光譜的廣泛應(yīng)用。為了解決波長調(diào)制光譜需要標(biāo)定的難題,自2006年以來,R.K.Hanson課題組基于剩余幅度調(diào)制提出了2f/1f免標(biāo)法,該方法采用一次諧波信號來修正二次諧波,不僅消除了激光強度波動、光電放大系數(shù)等因素的影響,并在此基礎(chǔ)上推導(dǎo)出了確定氣體溫度和濃度的表達(dá)式。2f/1f免標(biāo)法并不是通過測量吸收率函數(shù)來確定待測氣體參數(shù),而是通過比較諧波信號的理論計算與實驗測量值來獲得[12],但在實際測量中,諧波信號不僅與氣體溫度、壓力、組分濃度等參數(shù)有關(guān),而且與激光光強調(diào)制、頻率調(diào)制以及光強調(diào)制與頻率調(diào)制相位差等參數(shù)有關(guān),上述參數(shù)的不確定性往往使得諧波信號的理論計算值偏離真實值,進而導(dǎo)致氣體參數(shù)的測量誤差。

考慮到吸收率函數(shù)的重要性(可直接確定待測氣體溫度、濃度以及分子光譜常數(shù)等)以及波長調(diào)制光譜的優(yōu)點(抗干擾能力強、信噪比高等),近年來,科研工作者嘗試?yán)酶咝旁氡鹊闹C波信號復(fù)現(xiàn)TDLAS的核心參數(shù)——吸收率函數(shù)。其中具有代表性的工作有:G.Stewart等在研究中發(fā)現(xiàn)當(dāng)調(diào)制系數(shù)很小時,一次諧波X或Y軸分量與吸收率函數(shù)相似,可實現(xiàn)吸收率函數(shù)的近似測量,但其測量誤差會隨著調(diào)制系數(shù)的增大而急劇增大[13-16]。藍(lán)麗娟等利用數(shù)值模擬獲得譜線中心頻率處二次與四次諧波比值與線型函數(shù)之間的關(guān)系,利用不同線型函數(shù)在同一調(diào)制系數(shù)下交于同一固定點的特征實現(xiàn)線型函數(shù)的測量,然后利用調(diào)制系數(shù)為0.94時二次諧波與一次諧波比值和吸收率函數(shù)之間的關(guān)系實現(xiàn)峰值吸收率的測量,進而得到完整的吸收率函數(shù)信息,但該方法一般只適用于單譜線和弱吸收條件下線型函數(shù)和峰值吸收率的測量[17-19]。在之前的研究中,我們利用剩余調(diào)制幅度采用奇次諧波對吸收率函數(shù)進行復(fù)現(xiàn),該復(fù)現(xiàn)過程測量精度與激光頻率調(diào)制和光強幅度調(diào)制之間的相位差有關(guān),相位差越大,測量精度越高,而在實際測量中若想得到較大的相位差需要極高調(diào)制頻率[20]。

基于上述研究可發(fā)現(xiàn),波長調(diào)制光譜中各次諧波均蘊含了吸收率函數(shù)信息。本文通過對高頻調(diào)制后的激光透過率函數(shù)進行泰勒級數(shù)分析建立了諧波信號與透過率之間的關(guān)系,并在此基礎(chǔ)上提出了一種基于偶次諧波的吸收率函數(shù)復(fù)現(xiàn)方法,同時以CO2分子6976.203 cm-1譜線為例進行了數(shù)值模擬和實驗驗證。

2 理論推導(dǎo)

在波長調(diào)制光譜中,中心頻率為v0的激光經(jīng)過頻率為ω的高頻正弦信號調(diào)制后,激光瞬時頻率v表達(dá)式為:

ν=ν0+acos(ωt+φ)

(1)

式中,a(cm-1)為頻率調(diào)制幅度;φ為激光頻率調(diào)制的初始相位角;定義調(diào)制系數(shù):m=a/γ,其中γ為譜線半高半寬。

根據(jù)Beer-Lambert定律可知,激光透射光強It與入射光強I0的比值即激光透過率τ(v)表達(dá)式如下:

(2)

式中,α(ν0+acos(ωt+φ))為激光吸收率,Hk為激光透過率函數(shù)的各次諧波分量,其表達(dá)式為:

(3)

將激光透過率τ(ν0+acosθ)在譜線中心頻率v0處進行泰勒級數(shù)展開可得到:

(4)

將公式(4)代入公式(3),可得偶次諧波展開式各項如下式:

(5)

通過分析公式(5)可以發(fā)現(xiàn):零次諧波H0與二次諧波H2相減可以將無法求解的τ(2)(ν0)a2項消除,同理,零次諧波H0與二次諧波H2相減然后與四次諧波H4相加后可將無法求解的τ(4)(ν0)a4項消除。以此類推,偶次諧波間的關(guān)系特征可用下式描述:

(6)

當(dāng)k趨近于無窮大時,高階項為零,即滿足:

τ(ν0)=exp[-α(ν0)]=funk|k→∞

(7)

將funk代入下式,即得到氣體吸收率α(ν0)為:

α(ν0)=-ln(funk)|k→∞

(8)

3 數(shù)值模擬

數(shù)值模擬以CO2分子6976.203 cm-1譜線為例,其譜線參數(shù)如表1所示。

表1 CO2氣體6976.203 cm-1譜線參數(shù)(296 K)

模擬計算條件為:光程L為52.5 cm,CO2濃度X為100 %,溫度T為296 K,壓力P為0.5atm,在該條件下,譜線半高半寬為0.0593 cm-1,假設(shè)調(diào)制系數(shù)m分別為1.0和2.0,將以上各參數(shù)代入公式(2)和(3)中計算得到激光透過率函數(shù)的0次、2次、4次、6次諧波及根據(jù)該方法復(fù)現(xiàn)得到的吸收率函數(shù)分別如圖1(a)和圖1(b)所示。

圖1數(shù)值模擬結(jié)果證明本文提出的偶次諧波可以實現(xiàn)吸收率函數(shù)復(fù)現(xiàn),該方法具有以下特征:①圖1(a)和(b)共同顯示fun3(0、2、4、6次諧波)復(fù)現(xiàn)結(jié)果比fun1(0、2次諧波)復(fù)現(xiàn)結(jié)果更接近真實吸收率,即隨著所采用諧波階次的增加,偶次諧波復(fù)現(xiàn)吸收率函數(shù)精度越高；②對比圖1(a)和(b)吸收率函數(shù)復(fù)現(xiàn)結(jié)果,當(dāng)調(diào)制系數(shù)為1.0時,使用fun2(0、2、4次諧波)對吸收率進行重構(gòu)便可實現(xiàn)較高測量精度,而當(dāng)調(diào)制系數(shù)為2.0時,采用fun3(0、2、4、6次諧波)對吸收率函數(shù)進行重構(gòu)也會存在誤差,但此時誤差小于2 %,即隨著調(diào)制系數(shù)的增大,復(fù)現(xiàn)吸收率函數(shù)需要使用的諧波階次越高。

圖1 偶次諧波復(fù)現(xiàn)吸收率函數(shù)數(shù)值模擬結(jié)果

4 實驗驗證

4.1 實驗方案

實驗方案如圖2所示,信號發(fā)生器(KEYSIGHT 33500B Series)產(chǎn)生的10 kHz高頻正弦信號與激光控制器ITC4001內(nèi)部產(chǎn)生的低頻三角波信號(20 Hz)疊加后共同驅(qū)動激光二極管(NEL,型號NLK1E5EAAA)產(chǎn)生特定頻率的激光,并在該頻率處實現(xiàn)低頻掃描和高頻調(diào)制。輸出激光經(jīng)過光纖分束器(分束比例1∶2∶2)后分成三束,20 %激光光束準(zhǔn)直(Thorlabs F280FC-1550)后經(jīng)過F-P干涉儀(Thorlabs SA200-15C,自由光譜區(qū)為0.05 cm-1)產(chǎn)生干涉信號由光電探測器(Thorlabs PDA50B)接收,第二束激光準(zhǔn)直后射入待測氣室產(chǎn)生透射光強信號由光電探測器接收,另一束作為參考信號。

圖2 偶次諧波復(fù)現(xiàn)吸收率函數(shù)實驗方案

數(shù)據(jù)處理采用LabVIEW實現(xiàn),數(shù)據(jù)處理過程如圖3所示,該過程包括兩部分:激光參數(shù)標(biāo)定和吸收率函數(shù)復(fù)現(xiàn)。激光參數(shù)標(biāo)定時,對經(jīng)過10 kHz高頻正弦波調(diào)制后的激光形成的干涉信號進行正弦擬合,可得到激光在該調(diào)制頻率下的電流調(diào)諧系數(shù)(cm-1/mA)。吸收率函數(shù)復(fù)現(xiàn)時,首先根據(jù)Beer-Lambert定律對氣體吸收信號It和參考信號I0得到激光透過率τ(t),然后對激光透過率τ(t)進行低通濾波后得到零次諧波H0,同時對激光透過率函數(shù)τ(t)進行鎖相檢測得到2、4、6次諧波H2、H4、H6,最后將上述過程得到的各次諧波代入公式(6)和(8)即可實現(xiàn)吸收率函數(shù)復(fù)現(xiàn)。

圖3 基于偶次諧波的吸收率函數(shù)復(fù)現(xiàn)數(shù)據(jù)處理流程

4.2 實驗結(jié)果

4.2.1 電流調(diào)諧系數(shù)標(biāo)定

激光控制器驅(qū)動激光二極管發(fā)出6976.203 cm-1波長激光時對應(yīng)的溫度和電流分別為29.44 ℃、70 mA,此時加載10 kHz正弦信號使激光二極管在譜線中心頻率處產(chǎn)生高頻調(diào)制,調(diào)制電流峰值為20 mA,此時光強信號和經(jīng)過干涉儀得到的干涉信號如圖4所示。

圖4 激光二極管電流調(diào)諧系數(shù)標(biāo)定

電流調(diào)諧系數(shù)標(biāo)定時,首先確定各干涉峰值處對應(yīng)的時間值,然后根據(jù)該干涉儀的自由光譜區(qū)(0.05 cm-1)對各干涉峰的相對波數(shù)進行編號,得到波數(shù)-時間數(shù)列,最后按照公式(1)對該數(shù)列進行正弦擬合,得到頻率調(diào)制幅度a為0.262 cm-1,從而確定該激光二極管此時對應(yīng)的電流調(diào)諧系數(shù)為0.0131 cm-1/mA。

4.2.2 吸收率函數(shù)復(fù)現(xiàn)結(jié)果

在室溫(297 K)條件下,向待測氣室內(nèi)充入濃度X為100 %、壓力P為26.7 kPa的CO2氣體,該條件下譜線半高半寬γ為0.0322 cm-1,在高頻正弦波信號(3.5 mA/10 kHz,調(diào)制系數(shù)m約為1.42)和低頻三角波掃描信號(15 mA/20 Hz)共同調(diào)制下氣體吸收信號It和原始光強信號I0及激光透過率τ(t)如圖5(a)所示,經(jīng)過低通濾波得到的零次諧波和經(jīng)過鎖相檢測得到的2、4、6次諧波如圖5(b)所示。

將上述過程中得到的各次諧波H0、H2、H4和H6代入公式(6)和(8)計算得到吸收率函數(shù)如圖6所示,圖中展示了傳統(tǒng)直接吸收法測量結(jié)果,由下至上曲線依次為fun1、fun2、fun3復(fù)現(xiàn)結(jié)果。由該圖可以看出,采用fun1(0、2次諧波)復(fù)現(xiàn)時,由于采用諧波階次較低,激光透過率和調(diào)制幅度等組成的高階項影響較大,吸收率函數(shù)復(fù)現(xiàn)結(jié)果與直接吸收法存在較大誤差,而采用fun2(0、2、4次諧波)和fun3(0、2、4、6次諧波)復(fù)現(xiàn)時,由于采用的諧波階次增高,吸收率復(fù)現(xiàn)結(jié)果與直接吸收法誤差變小,尤其是采用fun3的吸收率復(fù)現(xiàn)結(jié)果與直接吸收法測量結(jié)果一致。

圖5 3.5 mA、10 kHz正弦調(diào)制信號實驗結(jié)果

圖6 偶次諧波復(fù)現(xiàn)吸收率函數(shù)實驗結(jié)果(3.5 mA/10 kHz)

該方法理論推導(dǎo)和數(shù)值模擬過程顯示各偶次諧波中均蘊含著吸收率函數(shù)信息,而偶次諧波幅值與頻率調(diào)制幅度有關(guān),隨著頻率調(diào)制幅度的增大,其對各次諧波中τ(2)(ν0)a2、τ(4)(ν0)a4等高階項影響越大,因此消除高階項影響需要的諧波階次越高。為了分析頻率調(diào)制幅度對該方法的影響,驗證實驗中采用多個調(diào)制幅度進行了對比,正弦調(diào)制信號頻率均為10 kHz,調(diào)制電流峰值分別為1.5 mA、2.5 mA和3.5 mA,對應(yīng)的調(diào)制系數(shù)分別約為0.61、1.02和1.42。調(diào)制系數(shù)為1.42時的吸收率函數(shù)復(fù)現(xiàn)結(jié)果如圖6所示,調(diào)制系數(shù)0.61和1.02時對應(yīng)的吸收率函數(shù)復(fù)現(xiàn)結(jié)果如圖7所示。

圖7 不同調(diào)制幅度下偶次諧波復(fù)現(xiàn)吸收率函數(shù)實驗結(jié)果

通過圖6和圖7對比可以看出,當(dāng)調(diào)制系數(shù)為0.61時,采用fun1(0、2次)對吸收率函數(shù)進行復(fù)現(xiàn)便可得到與直接吸收法相近的結(jié)果,當(dāng)調(diào)制系數(shù)為1.02時,采用fun1(0、2次)對吸收率函數(shù)復(fù)現(xiàn)時便存在較大誤差,采用fun2(0、2、4次)對吸收率函數(shù)復(fù)現(xiàn)時誤差減小,而當(dāng)調(diào)制系數(shù)為1.42時,需要采用fun3(0、2、4、6次)復(fù)現(xiàn)才能實現(xiàn)與直接吸收法測量結(jié)果一致,即隨著調(diào)制系數(shù)的增大,采用該方法復(fù)現(xiàn)吸收率函數(shù)時所需要的諧波階次越高。

5 結(jié) 論

考慮到目前波長調(diào)制光譜尚無有效測量吸收率函數(shù)的理論和方法,本文基于波長調(diào)制光譜理論對經(jīng)過高頻調(diào)制后的激光透過率函數(shù)進行泰勒級數(shù)展開,然后將泰勒級數(shù)展開式代入各次諧波分量中發(fā)現(xiàn)偶次諧波可通過運算消除高階項的影響,進而得到激光透過率函數(shù),本文基于此建立了一種偶次諧波復(fù)現(xiàn)吸收率函數(shù)的理論和方法,并以CO2分子6976.203 cm-1處譜線為例進行了數(shù)值模擬和實驗驗證,同時將實驗結(jié)果與直接吸收光譜測得的吸收率函數(shù)進行了對比。數(shù)值模擬和實驗結(jié)果表明:該方法可以實現(xiàn)吸收率函數(shù)的高精度復(fù)現(xiàn),且隨著采用諧波階次的增大,該方法測量精度越高。但該方法的應(yīng)用與頻率調(diào)制幅度有關(guān),即隨著頻率調(diào)制幅度的增加,消除高階項影響需要的諧波階次越高,從而復(fù)現(xiàn)吸收率函數(shù)時需要的諧波階次越高。而在波長調(diào)制光譜中,諧波檢測信噪比與調(diào)制系數(shù)有關(guān),因此該方法的應(yīng)用原則為在較高信噪比的調(diào)制幅度下選擇足夠的諧波階數(shù)對吸收率函數(shù)進行復(fù)現(xiàn)。本文建立了波長調(diào)制光譜與TDLAS核心參數(shù)—吸收率函數(shù)之間的關(guān)系,解決了傳統(tǒng)波長調(diào)制光譜應(yīng)用中需要標(biāo)定的問題,未來擬將其應(yīng)用于譜線參數(shù)標(biāo)定及復(fù)雜工業(yè)現(xiàn)場氣體參數(shù)測量中。