劉澤陽，李學(xué)彬，孫 剛，劉 慶，翁寧泉，3*

(1. 中國科學(xué)院 安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所 中國科學(xué)院大氣光學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽 合肥 230031；2. 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 研究生院 科學(xué)島分院，安徽 合肥 230031；3. 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與光電技術(shù)學(xué)院，安徽 合肥 230026)

1 引 言

大氣氣溶膠在大氣輻射傳輸中占有重要地位，氣溶膠能夠通過散射和吸收太陽輻射影響其達(dá)到地面的能量，能夠通過與云的相互作用，改變云的狀態(tài)和生存周期，并作為大氣環(huán)境的一部分影響大氣能見度和人體健康。大氣氣溶膠粒子具有明顯的局地性，不同地區(qū)的氣溶膠粒子，其光學(xué)特性有很大的不同，因此研究不同地區(qū)氣溶膠粒子的光學(xué)特征對研究大氣氣溶膠輻射模式，以及建立我國典型地區(qū)的大氣氣溶膠光學(xué)模式有一定的參考價(jià)值。

國內(nèi)外很多學(xué)者都對氣溶膠的光學(xué)特性展開了研究。李建玉等[1]利用DTF型太陽輻射計(jì)，分析了麗江高美古的大氣光學(xué)厚度和可降水量。劉建軍等[2]利用地基天空輻射計(jì)測量研究了銀川地區(qū)氣溶膠光學(xué)特性的季節(jié)變化特征。王珍珠等[3]分析了合肥四季氣溶膠的光學(xué)特征的分布規(guī)律。宮純文等[4]分析了秸稈燃燒和沙塵對氣溶膠光學(xué)特性的影響。賀千山等[5]對比分析了Skyrad和Dubovik算法的反演結(jié)果，說明了Skyrad反演方法的可行性。伽麗麗等[6]利用DTF型太陽輻射計(jì)研究了合肥地區(qū)沙塵天氣中譜分布的變化情況。魏昊明等[7]討論了霧和氣溶膠前向散射對消光的影響?；诘鼗b感研究，國內(nèi)外建立了一系列氣溶膠觀測網(wǎng)絡(luò)，如世界氣象組織(WMO)的氣溶膠觀測網(wǎng)絡(luò)GAW[8]、日本建立的亞洲地區(qū)氣溶膠觀測網(wǎng)SKYNET[9]、由中國氣象局主持的中國氣溶膠觀測網(wǎng)絡(luò)(CAero-Net)[10]及NASA在全球建立的地基氣溶膠自動(dòng)觀測網(wǎng)絡(luò)(AERONET)[11]。這些都對了解不同地區(qū)的氣溶膠光學(xué)特性有著重要意義。

本文利用太陽直接輻射和散射資料，使用SKYRAD反演模式，分別得到了春季青海德令哈、安徽合肥、廣東茂名的氣溶膠的光學(xué)厚度、波長指數(shù)、譜分布、折射率及單次散射反照率，并對反演結(jié)果進(jìn)行了分析。3個(gè)地區(qū)分別為西部無人區(qū)域、東部城市以及沿海地區(qū)，具有一定的代表性，對研究我國不同地區(qū)氣溶膠的光學(xué)特性有一定的參考意義。

2 數(shù)據(jù)來源及分析方法

2.1 數(shù)據(jù)介紹

本文測量所采用的儀器是日本Prede公司生產(chǎn)的POM02型太陽輻射計(jì)。它是氣溶膠-云相互作用觀測網(wǎng)SKYnet的標(biāo)準(zhǔn)儀器，共設(shè)有11個(gè)波段，各通道參數(shù)如表1所示。定標(biāo)采用改進(jìn)的蘭利法，以達(dá)到更高的定標(biāo)精度。

表1 POM02太陽輻射計(jì)各通道參數(shù)Tab.1 Parameters of each channel of POM02 sun photometer

實(shí)驗(yàn)地點(diǎn)分別位于青海德令哈(2013～2015)、安徽合肥(2018)及廣東茂名(2017～2018)。選擇3～5月的測量數(shù)據(jù)，從中挑選晴好天氣，其中徳令哈共有137天，合肥共有56天，茂名共有71天。從所處的地理位置上看，德令哈受到北方沙塵天氣的影響較大；合肥氣溶膠來源較為復(fù)雜，受人類活動(dòng)影響較大；茂名觀測點(diǎn)位于茂名海邊，以海洋氣溶膠為主。

2.2 分析方法

2.2.1 利用太陽直接輻射數(shù)據(jù)計(jì)算氣溶膠光學(xué)厚度

根據(jù)比爾-朗伯定律，在地面上直接測得的某波長的太陽輻照度可表示為：

(1)

其中：F0表示日地平均距離處大氣頂太陽輻照度，τ為大氣柱總光學(xué)厚度，m是大氣質(zhì)量，R為日-地距離修正因子。太陽輻射計(jì)測量值V的大小正比于所接收的太陽輻射，因此有：

(2)

大氣柱總光學(xué)厚度可表示為：

(3)

其中V0對應(yīng)于大氣頂太陽直接輻照度的儀器響應(yīng)，稱為太陽輻射計(jì)定標(biāo)值。大氣氣溶膠光學(xué)厚度τa則可由總光學(xué)厚度減去大氣分子瑞利散射光學(xué)厚度τR和氣體吸收光學(xué)厚度τg得到[5]：

τa=τ-(τR-τg).

(4)

2.2.2 Angstrom波長指數(shù)計(jì)算

大氣氣溶膠粒子譜分布一般可認(rèn)為符合Junge分布，則不同波長的氣溶膠光學(xué)厚度滿足?ngstr?m公式：

τa(λ)=βλ-α，

(5)

兩邊取對數(shù)得到：

lnτa(λ)=lnβ-αlnλ，

(6)

其中α為?ngstr?m波長指數(shù)，它反映了氣溶膠粒子譜分布。當(dāng)大粒子(>1.0 μm)增多時(shí)，波長指數(shù)減小，接近于0或?yàn)樨?fù)；當(dāng)小粒子(<1.0 μm)增多時(shí)，波長指數(shù)增大，通常大于1.5。β為大氣渾濁度系數(shù)，它和氣溶膠粒子總數(shù)、折射指數(shù)和譜分布等有關(guān)，主要反映的是氣溶膠粒子濃度的大小，其值越大氣溶膠濃度越高。

2.2.3 氣溶膠尺度分布和復(fù)折射指數(shù)等參數(shù)反演

氣溶膠光學(xué)特性的反演方法為Skyrad模式，是Nakajima等為氣溶膠觀測網(wǎng)Skynet建立的基于POM01/02太陽輻射計(jì)的氣溶膠反演算法軟件。Skyrad分析觀測的直射和散射數(shù)據(jù)，通過反演得到氣溶膠光學(xué)和物理參數(shù)，包括氣溶膠光學(xué)厚度、單次散射反照率、折射率實(shí)部和虛部，體積譜分布，散射相函數(shù)等，是國際上應(yīng)用最廣泛的基于太陽輻射計(jì)的氣溶膠反演算法之一[12]。利用光度計(jì)測量的太陽直接輻射和歸一化天空散射數(shù)據(jù)可以反演柱平均氣溶膠的光學(xué)和物理參數(shù)。

2.4 血清IL-6、CRP水平與Treg/Th17比值的相關(guān)性 結(jié)果(表4)表明：初發(fā)組及復(fù)發(fā)/難治組血清IL-6、CRP水平較平臺(tái)期組和正常對照組升高(P<0.05)，與外周血及骨髓Treg/Th17比值變化趨勢一致。

3 結(jié)果分析

3.1 氣溶膠光學(xué)厚度與Angstrom指數(shù)

圖1是3個(gè)地區(qū)春季氣溶膠光學(xué)厚度(500 nm)的頻率分布。從圖中可以看出，德令哈地區(qū)有24%的光學(xué)厚度分布在0.2以下，這在3個(gè)地區(qū)中是最高的，分布最多的范圍在0.2～0.3之間，占38%；大于0.7的頻率有8%。結(jié)合天氣記錄，光學(xué)厚度較大的數(shù)據(jù)基本上都出現(xiàn)在有浮塵天氣發(fā)生的時(shí)間。合肥地區(qū)的光學(xué)厚度分布范圍較廣，且分布較均勻，在0.2～1.6內(nèi)均有分布，分布最多的范圍在0.6～0.8之間，約占17%。茂名地區(qū)的光學(xué)厚度分布相對集中，大部分集中在0.4～0.5內(nèi)，約占54%，說明該地區(qū)氣溶膠來源相對穩(wěn)定。

圖1 氣溶膠光學(xué)厚度(500 nm)的概率分布Fig.1 Frequency distributions of aerosol optical depth (500 nm)

分析3個(gè)地區(qū)的氣溶膠光學(xué)厚度頻率分布可知：德令哈地區(qū)的氣溶膠光學(xué)厚度，主要分布在值較低的區(qū)間內(nèi)，說明該地區(qū)大氣中的氣溶膠濃度較低，沙塵天氣發(fā)生時(shí)AOD值有較大的增長；合肥地區(qū)的氣溶膠分布相對復(fù)雜，除0.2以下外各個(gè)區(qū)間內(nèi)均有分布，說明該地區(qū)氣溶膠來源變化較快，受人為影響較大；茂名地區(qū)AOD分布相對穩(wěn)定，集中在少數(shù)幾個(gè)區(qū)間內(nèi)。

圖2為3個(gè)地區(qū)的春季波長指數(shù)頻率分布。德令哈地區(qū)的春季波長指數(shù)約有90%低于0.2，整體分布區(qū)間不超過0.7，分布最多的區(qū)間在-0.1～0.1之間，占總比例的77%；合肥地區(qū)的波長指數(shù)分布與光學(xué)厚度分布相似，分布范圍較大，相對分布最多的范圍在0.8～1.0之間，占總比例的39%；茂名地區(qū)的波長分布和合肥地區(qū)相似，分布最多的范圍在0.7～0.9之間，占總比例的42%。結(jié)合3個(gè)地區(qū)的波長分布，德令哈地區(qū)的波長指數(shù)較小，甚至有負(fù)值出現(xiàn)，說明該地區(qū)大氣氣溶膠以大粒子為主導(dǎo)；合肥和茂名的波長指數(shù)分布范圍較廣，波長指數(shù)相對較大，說明這兩個(gè)地區(qū)的大氣氣溶膠來源相對復(fù)雜，以小粒子為主。

圖2 氣溶膠波長指數(shù)(400～1 020 nm)的概率分布Fig.2 Frequency distribution of Angstrom exponents (400～1 020 nm)

圖3為德令哈和合肥地區(qū)氣溶膠光學(xué)厚度(500 nm)和波長指數(shù)的分布散點(diǎn)圖。德令哈地區(qū)的AOD和AE分布有一定的相關(guān)性，對兩者進(jìn)行負(fù)指數(shù)擬合，相關(guān)性達(dá)到0.94，進(jìn)一步說明了大粒子是影響該地區(qū)氣溶膠光學(xué)厚度的主要因素。這個(gè)結(jié)果與喀什和銀川的類似[2]，這幾個(gè)地區(qū)都易受沙塵天氣的影響。合肥地區(qū)的AOD和AE分布無明顯相關(guān)關(guān)系，說明該地區(qū)氣溶膠非單一源。

(a)德令哈 (a)Delingha

(b)合肥 (b)Hefei

圖3 氣溶膠光學(xué)厚度和波長指數(shù)(400～1020 nm)的散點(diǎn)圖

Fig.3 Relationship between AE from 400～1 020 nm and AOD at 500 nm

為了研究3個(gè)地區(qū)的春季氣溶膠光學(xué)厚度的日變化情況，圖4給出了3個(gè)地區(qū)的春季氣溶膠日變化特征，數(shù)值表示成偏離日平均值的百分比。3個(gè)地區(qū)的氣溶膠光學(xué)厚度(500 nm)日變化存在一定的差異：德令哈地區(qū)上午上升，14時(shí)左右達(dá)到最大值，之后開始顯著下降，這反映了當(dāng)?shù)卦缤泶髿鈱咏Y(jié)較為穩(wěn)定，隨著大氣溫度的上升造成了大氣中沙塵的增加，使光學(xué)厚度有所上升；合肥地區(qū)和茂名地區(qū)日變化情況相似，均在一天中有多個(gè)峰值，這可能是由于當(dāng)?shù)貧馊苣z來源復(fù)雜，在不同的時(shí)間點(diǎn)有不同的氣溶膠源，導(dǎo)致不同峰值的出現(xiàn)。從數(shù)值上看，德令哈、合肥、茂名的變化分別在20%～45%，15%，30%左右。這種數(shù)值上的差異，可能與氣溶膠的來源和氣候條件不同有關(guān)。

圖4 氣溶膠光學(xué)厚度(500 nm)日變化

Fig.4 Diurnal variations of AOD(500 nm)in different regions computed as hourly percentage departure from the daily

3.2 氣溶膠譜分布

3個(gè)地區(qū)的氣溶膠譜分布大致可以用雙峰譜來描述，并用2個(gè)對數(shù)正態(tài)分布描述，即有：

(7)

其中：v(r)表示體積分布函數(shù)，rv表示模態(tài)半徑，σ和Cv分別表示標(biāo)準(zhǔn)偏差和體積濃度。

3個(gè)地區(qū)在20個(gè)尺度上的氣溶膠體積分布如圖5所示。受不同的粒子源影響，3個(gè)地區(qū)的譜分布呈現(xiàn)出不同的區(qū)域特征：德令哈的細(xì)模態(tài)半徑在0.06 μm附近，粗模態(tài)半徑在1.69 μm附近；合肥地區(qū)的細(xì)模態(tài)半徑在0.17 μm附近，粗模態(tài)半徑在1.69 μm附近；茂名地區(qū)的細(xì)模態(tài)半徑在0.25 μm附近，粗模態(tài)半徑在5.3 μm附近?？傮w上看，德令哈地區(qū)細(xì)粒子模態(tài)的體積濃度要明顯低于另外兩個(gè)地區(qū)，說明該地區(qū)大氣中小粒子濃度較低。

圖5 20個(gè)尺度上氣溶膠體積譜平均變化Fig.5 Average aerosol volume spectra at 20 different radii

圖6分別給出了德令哈和合肥地區(qū)的氣溶膠體積譜按光學(xué)厚度分檔的結(jié)果。德令哈地區(qū)在光學(xué)厚度較大時(shí)，粗模態(tài)粒子濃度顯著上升，而細(xì)粒子的濃度變化不大，進(jìn)一步說明了粗模態(tài)粒子是影響當(dāng)?shù)貧馊苣z光學(xué)厚度的主要因素；而合肥地區(qū)在各個(gè)模態(tài)上的粒子濃度均有所變化，這也與當(dāng)?shù)貧馊苣z波長指數(shù)的分析結(jié)果相吻合，說明該地區(qū)氣溶膠有非單一源。

(a)德令哈地區(qū) (a)Delingha

(b)合肥地區(qū) (b)Hefei圖6 氣溶膠體積譜按光學(xué)厚度分檔

Fig.6 Average volume size distributions of aerosols for different AOD bins at 500 nm

3.3 氣溶膠折射指數(shù)和單次散射反照率

氣溶膠的折射指數(shù)可表達(dá)為nc=n-ik，其中n為折射指數(shù)實(shí)部，是大氣中光速和粒子內(nèi)光速之比；k為折射率虛部，是決定氣溶膠吸收的因子。折射指數(shù)不僅與氣溶膠的成分有關(guān)，而且是波長的函數(shù)。3個(gè)地區(qū)各波段的折射指數(shù)如圖7所示。德令哈地區(qū)的折射率在各波段的平均值為1.53-i0.020，1.50-i0.007，1.56-i0.004，1.55-i0.003，1.52-i0.008；合肥地區(qū)為1.40-i0.010，1.42-i0.011，1.43-i0.012，1.46-i0.011，1.45-i0.013；茂名地區(qū)為1.49-i0.015，1.49-i0.014，1.49-i0.013，1.48-i0.012，1.46-i0.013。

(a)實(shí)部 (a)Averaged real part

(b)虛部 (b)Imaginary part圖7 不同波長上氣溶膠折射指數(shù)分布Fig.7 Variation of aerosol refractive index with wavelength

德令哈地區(qū)n值較大，除0.4 μm波段外k值偏小，這可能是因?yàn)楸狈酱杭镜纳硥m天氣頻發(fā)，大量沙塵氣溶膠進(jìn)入大氣中所致[6]。合肥地區(qū)的折射率實(shí)部隨波長的變化不明顯，表明該地區(qū)折射率實(shí)部對波長敏感性較低，與該地區(qū)氣溶膠源復(fù)雜有關(guān)，在可見光波段的折射率結(jié)果略低于部分研究。茂名地區(qū)折射率實(shí)部和虛部隨波長都沒有明顯變化，結(jié)果接近于一些沿海地區(qū)的氣溶膠折射率研究[13]。

氣溶膠單次散射反照率(SSA)定義為散射系數(shù)與消光系數(shù)之比，用w表示。大氣氣溶膠對光的散射在總消光中所占比重，是評估氣溶膠直接輻射效應(yīng)的關(guān)鍵參數(shù)之一。圖8給出了3個(gè)地區(qū)春季氣溶膠單次散射反照率隨波長的變化情況。其中，德令哈地區(qū)的w值隨波長增大而增大(除1.2 μm波段外)，這是由于北方春季沙塵天氣的影響，使粗粒子散射的貢獻(xiàn)有所增大，這與銀川地區(qū)[2]及北京地區(qū)的研究結(jié)果相似[13]。合肥和茂名地區(qū)受人為氣溶膠影響，w隨波長增大顯著下降，其中合肥地區(qū)明顯高于茂名地區(qū)，這是由于城市氣溶膠和海洋氣溶膠的組成成分不同導(dǎo)致的。

圖8 不同波長上氣溶膠單次散射反照率Fig.8 Mean spectral values of SSA for different wavelengths

3.4 浮塵天氣氣溶膠光學(xué)參數(shù)

為了研究浮塵天氣對氣溶膠光學(xué)參數(shù)的影響，選取3月22日德令哈全天氣溶膠光學(xué)參數(shù)的變化情況進(jìn)行分析。天氣記錄本顯示，測量區(qū)域上午發(fā)生了浮塵揚(yáng)沙天氣，圖9表示不同時(shí)刻(北京時(shí)間)的氣溶膠體積譜變化情況和光學(xué)厚度變化情況。相比于該地區(qū)的平均AOD值，浮塵天氣期間的氣溶膠光學(xué)厚度增大了幾倍。幾個(gè)時(shí)間點(diǎn)的譜分布趨勢相似，但在光學(xué)厚度較大的11時(shí)和12時(shí)，相應(yīng)的譜分布中粒徑0.1～1 μm及粒徑大于1 μm的粒子濃度明顯高于光學(xué)厚度較低的9時(shí)和17時(shí)，全天0.1～1 μm及大于1 μm譜區(qū)的粒子濃度呈先增大再減小的趨勢，說明在浮塵天氣期間有大量的大粒子進(jìn)入到大氣中，是氣溶膠光學(xué)厚度增大的主要原因[6]。

(a)粒子譜分布 (a)Mean values of aerosol size distribution

(b)光學(xué)厚度 (b)AOD圖9 2014年3月22號(hào)德令哈的浮塵天氣Fig.9 Aerosol properties in Delingha during strong dust storms on 22nd March 2014

4 結(jié) 論

本文根據(jù)3個(gè)典型地區(qū)近幾年的太陽輻射計(jì)直射/散射資料，使用Skyrad反演算法獲得了這些地區(qū)的氣溶膠光學(xué)厚度、波長指數(shù)、尺度譜、折射指數(shù)和單次散射反照率。由反演結(jié)果可得：德令哈地區(qū)大氣氣溶膠濃度較另外兩個(gè)地區(qū)較低，沙塵天氣發(fā)生時(shí)AOD值有較大的增長；合肥地區(qū)氣溶膠來源變化較快，受人為影響較大；茂名地區(qū)AOD分布相對穩(wěn)定，集中在少數(shù)幾個(gè)區(qū)間內(nèi)。德令哈地區(qū)的大氣氣溶膠以大粒子為主，合肥和茂名的大氣氣溶膠來源相對復(fù)雜，以小粒子為主。從光學(xué)厚度的日變化上看，德令哈、合肥、茂名偏離日平均值的百分比分別在20%～45%，15%，30%左右。德令哈地區(qū)大氣中小粒子數(shù)量較少，粗粒子模態(tài)3個(gè)地區(qū)的粒子數(shù)濃度數(shù)量相當(dāng)，德令哈地區(qū)的粗粒子模態(tài)數(shù)濃度明顯高于細(xì)模態(tài)。德令哈地區(qū)與另外兩個(gè)地區(qū)相比，折射率實(shí)部的值較大，除0.4 μm波段外折射率虛部的值偏??；合肥地區(qū)的折射率實(shí)部隨波長變化不明顯，表明該地區(qū)折射率實(shí)部對波長敏感性較低，在可見光波段的折射率結(jié)果略低于部分研究；茂名地區(qū)折射率實(shí)部和虛部隨波長都沒有明顯變化。合肥和茂名地區(qū)單次散射反照率隨波長的增大顯著下降，其中合肥地區(qū)明顯高于茂名地區(qū)，這是由于城市氣溶膠和海洋氣溶膠的組成成分不同導(dǎo)致的。浮塵天氣期間有大量的大粒子進(jìn)入到大氣中，是氣溶膠光學(xué)厚度增大的主要原因。