徐媛 劉茂輝 展先輝

摘要 根據(jù)各類氨排放源活動(dòng)水平數(shù)據(jù)，采用排放因子法，估算了天津市氨排放清單，結(jié)合中尺度氣象模式WRF和排放清單處理模式SMOKE，在分析天津市人為源氨排放的時(shí)空分布特征的基礎(chǔ)上建立了2017年天津市高時(shí)空分辨率氨排放清單。結(jié)果表明，2017年天津市氨排放量為57.45 kt，畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用是排放貢獻(xiàn)最大的排放源，分別占排放總量的49.3%和33.6%;在畜禽養(yǎng)殖源氨排放中，奶牛、蛋雞的排放量最大，占畜禽養(yǎng)殖排放總量的46.9%，其次是生豬和肉牛，分別占14.3%和13.8%;武清區(qū)、寶坻區(qū)、薊州區(qū)等天津市西部及北部區(qū)域是氨排放主要貢獻(xiàn)區(qū)域，占天津市氨排放總量的65.5%，且該區(qū)域的氨排放具有顯著的時(shí)間變化特征，表現(xiàn)為12：00、18：00左右是排放量較高時(shí)間段。

關(guān)鍵詞 氨排放清單;空間特征;時(shí)間特征;天津市

Abstract Based on the activity data of ammonia emission sources，the ammonia emission of Tianjin City was estimated using the emission factors of various ammonia sources.Integrate weather research and forecasting （WRF） and sparse matrix operator kernel emission model （SMOKE），a 2017based high temporalspatial ammonia emission inventory for Tianjin City was developed based on the emission characteristics.The results showed that the total ammonia emission of Tianjin City was 57.45 kt in 2017.Livestock and application of N fertilizer were main contributors，accounting for 49.3% and 33.6% of total NH3 emission，respectively.In ammonia emissions from livestock breeding，milk cow and hen were the largest contributor with 46.9% of total livestock emission，followed by the natal pig and beef cattle with contributions of 14.3% and 13.8%.Western and Northern regions of Tianjin City included Wuqing，Baodi and Jizhou were the main contribution regions with 65.5%，and the ammonia emission in the region had a significant temporal characteristics，12：00 and 18：00 were the high ammonia emission periods.

Key words Ammonia emission inventory;Spatial characteristics;Temporal characteristics;Tianjin City

氨（NH3）是大氣中最重要的微量堿性氣體，它在低層環(huán)境中和其他前驅(qū)物（SO2、NOX等）相互反應(yīng)生成二次粒子硫酸鹽和硝酸鹽，這些物質(zhì)是大氣中PM2.5的重要組成部分[1-2]，魏欣等[3]研究發(fā)現(xiàn)二次粒子（二次硫酸鹽和二次硝酸鹽）是天津夏季PM2.5的主要排放源。NH3和NH4+也是大氣酸沉降的重要組成部分，大氣中99%的NH4+和NH3隨著大氣干濕沉降返回到地面，對(duì)土壤的酸化以及地表水富營(yíng)養(yǎng)化等造成巨大威脅，而1%的NH3則在高空進(jìn)一步被O3氧化成NOX，加劇酸雨、光化學(xué)煙霧及溫室效應(yīng)等一系列環(huán)境問(wèn)題。Buijsman等[4]估計(jì)70%以上的酸性氣溶膠和氣態(tài)酸被氨中和，氨轉(zhuǎn)化生成的銨鹽進(jìn)入土壤經(jīng)微生物作用可氧化生成酸引起土壤酸化;彭應(yīng)登等[5]研究發(fā)現(xiàn)，大氣氨是北京春、秋、冬這3個(gè)季節(jié)產(chǎn)生二次粒子的主控因子。劉煜等[6]研究發(fā)現(xiàn)，二次顆粒物濃度低時(shí)，大氣中的銨根離子濃度也低;同時(shí)利用MODEL-3/CMAQ模型模擬華北地區(qū)夏季二次氣溶膠生成發(fā)現(xiàn)，NH3對(duì)華北地區(qū)硫酸鹽和硝酸鹽氣溶膠的形成起著至關(guān)重要的作用，如果沒(méi)有氨的存在，大氣中硫酸鹽氣溶膠大約減少30%，硝酸鹽氣溶膠將基本消失。人為氨源主要包括農(nóng)業(yè)源和非農(nóng)業(yè)源，農(nóng)業(yè)源氨排放主要來(lái)自畜禽飼養(yǎng)、放牧過(guò)程中糞尿的排放和農(nóng)業(yè)氮肥的施用，非農(nóng)業(yè)源主要包括人體排放、生物質(zhì)燃燒、氮肥生產(chǎn)等[7-9]。

伴隨京津冀區(qū)域發(fā)展一體化，天津城市化和工業(yè)化進(jìn)程快速發(fā)展，城市大氣環(huán)境不容樂(lè)觀，近年來(lái)研究表明，天津首要污染物為PM10，而其中的PM2.5占有較高比例，呈現(xiàn)出明顯的區(qū)域型大氣復(fù)合污染的特征，二次氣溶膠污染問(wèn)題日益突出[10]。早期編制的氨排放清單對(duì)人為源的考慮尚不全面，缺少對(duì)生產(chǎn)工藝、生物質(zhì)燃燒的估算，已不能滿足目前區(qū)域空氣質(zhì)量研究的需要。為此，筆者根據(jù)環(huán)境統(tǒng)計(jì)、天津市統(tǒng)計(jì)年鑒、驗(yàn)收監(jiān)測(cè)等相關(guān)數(shù)據(jù)資料，同時(shí)考慮農(nóng)業(yè)源氨排放是主要貢獻(xiàn)源，對(duì)農(nóng)業(yè)系統(tǒng)氨排放活動(dòng)水平數(shù)據(jù)通過(guò)樣本抽樣調(diào)查進(jìn)行重點(diǎn)核定，采用排放因子法估算了2017年天津市氨排放量，并分析天津區(qū)域氨排放的空間分布特征，旨在為該地區(qū)的污染源來(lái)源解析和大氣環(huán)境影響評(píng)估研究提供基礎(chǔ)資料，對(duì)京津冀區(qū)域大氣環(huán)境整治有重要的意義。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域

研究區(qū)域包括天津市南開區(qū)、和平區(qū)、河?xùn)|區(qū)、河西區(qū)、河北區(qū)、紅橋區(qū)、寶坻區(qū)、武清區(qū)、北辰區(qū)、津南區(qū)、西青區(qū)、東麗區(qū)、濱海新區(qū)、薊州區(qū)、靜海區(qū)、寧河區(qū)，共16個(gè)區(qū)縣。

1.2 研究方法

1.2.1 氨排放量估算。該研究估算的氨排放源分為農(nóng)業(yè)源（畜禽養(yǎng)殖、氮肥施用）、非農(nóng)業(yè)源（氮肥工業(yè)生產(chǎn)、人體排放、生物質(zhì)燃燒、廢棄物處理、機(jī)動(dòng)車尾氣排放）。農(nóng)業(yè)源活動(dòng)數(shù)據(jù)來(lái)源于《天津區(qū)縣年鑒2011》[11]、《天津調(diào)查年鑒2012》[12]、《天津統(tǒng)計(jì)年鑒2017》[13];此外，該研究對(duì)天津市主要涉農(nóng)區(qū)縣（薊州、靜海、武清、寶坻等）的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)進(jìn)行樣本區(qū)域調(diào)研，驗(yàn)證并校核農(nóng)業(yè)源資料及文獻(xiàn)收集數(shù)據(jù)。非農(nóng)業(yè)源活動(dòng)數(shù)據(jù)來(lái)自相應(yīng)的統(tǒng)計(jì)年鑒，其中人體排放基礎(chǔ)數(shù)據(jù)來(lái)源于《天津統(tǒng)計(jì)年鑒2017》[13];氮肥工業(yè)生產(chǎn)和廢棄物處理主要依據(jù)天津市環(huán)境統(tǒng)計(jì)、排污申報(bào)登記年度數(shù)據(jù)估算;生物質(zhì)燃燒活動(dòng)數(shù)據(jù)主要來(lái)源于天津市土地利用數(shù)據(jù)等文獻(xiàn)資料。排放因子主要參考國(guó)內(nèi)外研究成果，優(yōu)先選用國(guó)內(nèi)實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)或本地化排放因子，若無(wú)國(guó)內(nèi)數(shù)據(jù)則參考國(guó)外在同等或類似污染情況下的排放因子。

氨排放量估算主要采用“down-up”與“up-down”相結(jié)合的方式進(jìn)行估算。采用基于活動(dòng)水平數(shù)據(jù)的排放因子法進(jìn)行估算不同排放源的排放量，然后進(jìn)行加和得到總的NH3排放量，計(jì)算公式如下：

式中，E為天津市氨排放總量（t/a）;i、j分別為地區(qū)、源類別;A為活動(dòng)水平數(shù)據(jù);EF為排放因子。將匯總得到的不同排放源氨排放量數(shù)據(jù)通過(guò)地理信息系統(tǒng)建立污染源數(shù)據(jù)庫(kù)，結(jié)合相應(yīng)排放源的空間位置和排放活動(dòng)活動(dòng)規(guī)律進(jìn)行網(wǎng)格化處理，建立3 km×3 km的高時(shí)空分辨率網(wǎng)格化排放清單。

1.2.2 氨排放清單模式處理系統(tǒng)。在該研究中，氨排放清單處理模式系統(tǒng)主要包含氣象預(yù)報(bào)模式（weather research and forecasting，WRF）中的氣象數(shù)據(jù)處理模塊、污染源排放處理模式（sparse matrix operator kernel emission model，SMOKE）中的清單數(shù)據(jù)處理模塊。

WRF[14]采用非靜力動(dòng)力框架并采用地形追隨的Sigma坐標(biāo)系，適用于從米到成千上萬(wàn)公里尺度的各種天氣系統(tǒng)的模擬，由美國(guó)NCAR（national center for atmospheric research）的中尺度以及微尺度氣象部門對(duì)整個(gè)WRF（第三版）進(jìn)行維護(hù)與支持;該研究中的地表和地形數(shù)據(jù)采用美國(guó)地質(zhì)調(diào)查局（USGS）提供的全球數(shù)據(jù)，以美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心（NCEP）提供的3 h間隔的氣象預(yù)測(cè)數(shù)據(jù)為輸入。

SMOKE[15]是美國(guó)北卡羅萊納大學(xué)環(huán)境模擬中心開發(fā)的污染物高速運(yùn)算排放處理模式系統(tǒng)，采用稀疏矩陣方式進(jìn)行運(yùn)算，將排放源處理過(guò)程都轉(zhuǎn)化為一個(gè)獨(dú)立矩陣，依據(jù)不同污染源的化學(xué)分配機(jī)制（chemical speciation）、時(shí)間分配機(jī)制（temporal allocation）及空間分配機(jī)制（spatial allocation）對(duì)氨排放清單進(jìn)行處理，為多種空氣質(zhì)量模型提供源清單輸入文件。該研究排放清單處理系統(tǒng)采用兩層雙向嵌套網(wǎng)格設(shè)置，外層→內(nèi)層的網(wǎng)格分辨率分別為9、3 km。核心模擬區(qū)域如圖1中D2所示，范圍為116°38′49.2″～118°14′2.4″E、38°34′58.8″～40°13′30″N，包含40列、61行，共計(jì)2 440個(gè)網(wǎng)絡(luò)。

2 結(jié)果與分析

2.1 天津市氨排放清單

根據(jù)收集的氨排放活動(dòng)數(shù)據(jù)，通過(guò)排放因子法計(jì)算得到天津市源氨排放清單，如表1所示。從表1可看出，天津市2017年源氨排放總量為57.45 kt，其中農(nóng)業(yè)源和非農(nóng)業(yè)源的排放量分別為47.65和9.81 kt，分別占排放總量的82.94%和17.08%，表明農(nóng)業(yè)源是天津市氨排放的最大貢獻(xiàn)源。天津市毗鄰北京，人們的社會(huì)生活及生產(chǎn)對(duì)畜禽和糧食作物等物質(zhì)的需求巨大，畜禽養(yǎng)殖和農(nóng)田氮肥輸入保持在較高水平;此外，與其他排放源比，畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用的排放因子較大，2種因素的存在使得農(nóng)業(yè)源成為天津市氨排放的主要來(lái)源。

在農(nóng)業(yè)源中，畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用的氨排放量分別為28.35和19.30 kt;而在非農(nóng)業(yè)源中，人體和氮肥工業(yè)生產(chǎn)的排放量較大，分別為4.41和3.50 kt，占氨排放總量的13.77%，這與人口數(shù)量的增長(zhǎng)和糧食需求加大導(dǎo)致的氮肥需求量增加有關(guān)。

武清區(qū)、薊州區(qū)、寶坻依次是天津市氨排放最大的地區(qū)，年排放量分別高達(dá)11.18、10.35和9.87 kt，其排放份額占天津市氨排放總量的54.66%;排放量較小的地區(qū)是市內(nèi)六區(qū)（南開區(qū)、和平區(qū)、河?xùn)|區(qū)、河西區(qū)、河北區(qū)和紅橋區(qū)），年排放總量為1.39 kt，占天津市氨排放總量的2.42%。武清區(qū)、薊州區(qū)和寶坻區(qū)匯集了天津市大部分養(yǎng)殖資源，畜牧業(yè)發(fā)達(dá)，農(nóng)作物產(chǎn)量也相對(duì)較高，使得氮肥施用量較大，同時(shí)這3個(gè)地區(qū)的農(nóng)村人口相對(duì)較多，約占天津市農(nóng)村人口的46.96%，導(dǎo)致農(nóng)村秸稈薪柴的大量使用和焚燒。無(wú)論是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)還是氮肥工業(yè)生產(chǎn)等，天津市內(nèi)6區(qū)均處于最小規(guī)模，農(nóng)村人口數(shù)量也是全市最少，因此市內(nèi)6區(qū)的氨排放也最少。由此可見(jiàn)，不同地區(qū)，由于經(jīng)濟(jì)水平、人口數(shù)量、物質(zhì)需求和農(nóng)牧業(yè)結(jié)構(gòu)等的不同，氨排放量也存在顯著差異。

2.2 排放源貢獻(xiàn)分析 從各類排放源對(duì)天津市氨排放量的貢獻(xiàn)（圖2）可以看出，畜禽養(yǎng)殖是該地區(qū)最大的氨排放貢獻(xiàn)源，占氨排放總量的49.34%;其次是氮肥施用，占氨排放總量的33.59%，結(jié)果表明農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和生活系統(tǒng)是氨排放主要來(lái)源。人體和氮肥工業(yè)生產(chǎn)的排放量相對(duì)較大，分別占氨排放總量的7.68%和6.09%，其余排放源共占氨排放總量的3.30%。

2.3 氨排放時(shí)空分布特征

采用清單模式處理系統(tǒng)（WRF氣象數(shù)據(jù)處理、SMOKE清單數(shù)據(jù)處理）對(duì)天津市氨排放進(jìn)行時(shí)間、空間及化學(xué)機(jī)制處理，從2017年5月1日人為源氨排放時(shí)空分布結(jié)果（圖4）可以看出，天津市氨排放具有顯著的時(shí)間變化及空間分布特征。就空間分布而言，天津市氨排放主要集中分布在武清區(qū)、寶坻區(qū)、薊州區(qū)等天津市西部及北部區(qū)域，年排放量高達(dá)3.765萬(wàn)t，該地區(qū)排放量占天津市排放總量的65.5%，其次是寧河區(qū)、靜海區(qū)等天津市東北和西南區(qū)域，該地區(qū)排放量為1.320萬(wàn)t，占天津市排放總量的23.0%;氨排放集中分布區(qū)域主要是因?yàn)檫@些區(qū)域是耕地及畜禽養(yǎng)殖集中區(qū)域，耕地面積約21.57萬(wàn)hm2，占天津市耕地面積的45%左右;從豬當(dāng)量角度看，畜禽養(yǎng)殖中奶牛和肉牛養(yǎng)殖量占14.84%，生豬占39.22%，蛋雞及肉雞占44.34%，以上數(shù)據(jù)均表明農(nóng)業(yè)生產(chǎn)及畜禽養(yǎng)殖是氨排放的主要貢獻(xiàn)源，二者因素導(dǎo)致西部、北部是天津市氨排放的主要排放區(qū)域。就時(shí)間變化而言，天津市西部、北部區(qū)域農(nóng)牧源排放與時(shí)間具有顯著關(guān)系，12：00是農(nóng)牧源排放排放量較高的時(shí)間段，其次是18：00左右，這與孫慶瑞等[17]研究結(jié)果一致;天津市其他區(qū)域，如靜海區(qū)和寧河區(qū)則變化不顯著。這主要是因?yàn)槲淝鍏^(qū)、西青區(qū)是畜禽養(yǎng)殖集中分布區(qū)域，而靜海區(qū)、寧河區(qū)農(nóng)牧源的主要貢獻(xiàn)者是農(nóng)業(yè)系統(tǒng)的氮肥施用，畜禽的NH3排放在12：00、18：00，從而造成武清和西青2個(gè)區(qū)域具有顯著的時(shí)間變化。

2.4 氨排放清單比較 為更準(zhǔn)確地反映區(qū)域的污染排放情況，通過(guò)文獻(xiàn)收集，總結(jié)不同學(xué)者對(duì)天津市及其他區(qū)域氨排放的研究，與該研究結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，如表2所示，天津市氨排放強(qiáng)度為4.81 t/（km2·a），與廣東省、長(zhǎng)三角、湖北省等其他研究區(qū)域相比，天津市氨排放強(qiáng)度處于中等水平，且在各區(qū)域的氨排放中，畜禽養(yǎng)殖是最主要的貢獻(xiàn)源，貢獻(xiàn)率高達(dá)62%;其次氮肥施用和人體排放也是氨排放的主要貢獻(xiàn)源。

此外，將該研究結(jié)果與孫慶瑞等[17]研究結(jié)果對(duì)比，二者在排放總量和排放貢獻(xiàn)上基本一致，而該研究畜禽養(yǎng)殖的貢獻(xiàn)率有所下降，氮肥施用的貢獻(xiàn)率略有上升，這主要是因?yàn)榕欧乓蜃拥倪x取不同，以及該研究的NH3排放涵蓋了生物質(zhì)燃燒和廢棄物處理。王文興等[18]、孫慶瑞等[17]對(duì)天津市氨排放量估算結(jié)果差異顯著，這主要是因?yàn)榕欧乓蜃拥倪x取不同，造成了排放結(jié)果的差異較大;王文興等[18]對(duì)畜禽養(yǎng)殖、氮肥施用的NH3估算分別采用歐洲的畜禽年排放總因子、Whitehead等[24]研究結(jié)果;而孫慶瑞等[17]對(duì)畜禽養(yǎng)殖采取國(guó)外畜禽排放因子加權(quán)均值，對(duì)氮肥施用的NH3估算則主要結(jié)合了國(guó)內(nèi)學(xué)者的相關(guān)實(shí)測(cè)結(jié)果。

3 結(jié)論

（1）2017年天津市氨排放量為57.45 kt，農(nóng)業(yè)源貢獻(xiàn)最大，占排放總量的82.94%，非農(nóng)業(yè)源占排放總量的17.08%。

（2）農(nóng)業(yè)源中的畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用是氨排放的最主要貢獻(xiàn)源，分別占排放總量的49.35%和33.59%。人體和氮肥工業(yè)生產(chǎn)的氨排放量占排放總量的13.77%，是非農(nóng)業(yè)源的主要氨排放貢獻(xiàn)源。

（3）在畜禽養(yǎng)殖氨排放中，奶牛、蛋雞、生豬、肉牛是天津市最大的4類畜禽排放貢獻(xiàn)源，占全市畜禽排放總量的74.94%，其中奶牛是最大的畜禽養(yǎng)殖貢獻(xiàn)源，占排放總量的25.33%。

（4）武清區(qū)、寶坻區(qū)、薊州區(qū)等天津市西部及北部區(qū)域是天津市氨排放量主要貢獻(xiàn)區(qū)域，排放量為3.765萬(wàn)t，占天津市氨排放總量的65.5%;其次是寧河區(qū)、靜海區(qū)等天津市東北和西南區(qū)域，排放量為1.320萬(wàn)t，占天津市排放總量的23.0%。

（5）天津市氨排放在12：00左右排放較高，其次是18：00左右。武清區(qū)、寶坻區(qū)、薊州區(qū)等天津市西部及北部區(qū)域是氨排放時(shí)間變化顯著區(qū)域。

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