劉偉新，盧龍飛，魏志紅，俞凌杰，張文濤，徐陳杰，葉德燎，申寶劍，范 明

(1.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質研究所，江蘇 無錫 214126；2.中國石油化工集團公司 油氣成藏重點實驗室，江蘇 無錫 214126；3.中國石化 勘探分公司，成都 610041；4.中國地質大學 構造與油氣資源教育部重點實驗室，武漢 430074)

1 研究現(xiàn)狀

美國頁巖氣勘探取得巨大進展，也促進了中國頁巖氣、尤其是四川盆地上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組頁巖氣的勘探開發(fā)[1-3]。美國最早開發(fā)深層頁巖氣(埋深超過3 500 m)，在埋深3 500～4 100 m 的Eagle Ford、Haynesville和Cana Woodford區(qū)塊獲得經(jīng)濟開發(fā)，但在埋深超過4 400 m的Hilliard-Baxter-Mancos和Mancos區(qū)塊因單井產(chǎn)量較低未獲經(jīng)濟開發(fā)[4-5]。

中國海相頁巖氣資源潛力巨大，但地質背景與美國不同。南方寒武系、奧陶—志留系地層老、演化程度高，海相頁巖(如四川盆地)分布廣、埋深大，僅盆地邊緣和隆起部位埋深淺，并歷經(jīng)多期構造運動疊加[6-8]。淺層頁巖氣已取得較多突破，在四川盆地東南部和南部建成了涪陵、長寧—昭通、威遠3個海相頁巖氣國家級示范區(qū)，這些頁巖氣埋深一般較淺，小于3 500 m。除四川盆地邊緣及盆地外黔北、鄂西等地區(qū)以外，盆內絕大部分地區(qū)埋深均大于3 500 m[2]；深層頁巖氣資源量高，深層頁巖氣勘探前景廣泛[6,9-10]。

近年來我國在深層頁巖氣勘探中取得較大進展，川東南地區(qū)多口鉆井在五峰組—龍馬溪組試獲中高產(chǎn)頁巖氣流，取得了深層頁巖氣(大于4 000 m)勘探的突破[11-13]。但深層頁巖氣具有現(xiàn)場含氣量測試高、試采產(chǎn)量偏低、遞減快、壓降快等特點[2，9，11]。前人對四川盆地深層頁巖層系的分布、資源量等宏觀地質特征研究較多，但對深層頁巖儲層的巖石組成、微觀結構、微孔體積、連通性等認識有限，其與淺層頁巖儲層存在哪些差異并不清晰。本文對川東南深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲層的礦物組成、結構構造、有機質特征、微孔隙及物性進行了分析，并與淺層J1井儲層進行對比，研究深層頁巖儲層特征和內部變化規(guī)律。

2 深、淺層頁巖儲層特征與對比

淺層J1井(埋深約2 400 m)與深層D1井(埋深超過4 200 m)分別位于川東高陡褶皺帶和川南低陡褶皺帶(圖1)[14]。川東南地區(qū)晚奧陶世為水深面廣的盆地相，沉積了一套厚度不大、巖相穩(wěn)定的暗色泥質巖和硅質頁巖；早志留世龍馬溪組沉積期，該區(qū)呈現(xiàn)為“北面向次深海敞開、東西南三面受古陸圍限、陸架廣布”的半閉塞滯流海盆沉積格局，形成川南—鄂西—渝東深水陸棚區(qū)，沉積了一套富含有機質的黑色頁巖[15]。

2.1 五峰組—龍馬溪組頁巖儲層巖石礦物組成

深層D1井頁巖礦物組成(圖 2a)與大多數(shù)川東南五峰組—龍馬溪組頁巖礦物組成的變化規(guī)律相似，自下而上石英含量減少，黏土含量增加，碳酸鹽礦物白云石、方解石含量基本穩(wěn)定，局部夾白云石薄層；底部優(yōu)質頁巖層段(埋深大于4 200 m)石英含量高(大于45%，局部硅質層段石英可達65%)、黏土總量低(20%～35%)，向上石英含量相對較低(約在30%左右)并保持穩(wěn)定、黏土含量明顯增加(大于45%)。淺層J1井五峰組—龍馬溪組頁巖礦物組成與深層D1井相似(圖 2b)[16-20]，但D1井的石英含量比J1井低8%、黏土礦物含量約高10%，高硅質優(yōu)質頁巖層段(石英大于40%)的厚度明顯薄于淺層J1井。礦物組成上的變化及優(yōu)質頁巖層段厚度的差異，是由于沉積環(huán)境如沉積水體深度不同等所致[21]。

2.2 五峰組—龍馬溪組頁巖儲層有機質豐度

深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲層總有機碳含量(TOC)為0.73%～6.94%，平均2.17%，底部優(yōu)質頁巖層段的TOC平均約為4.02%，略高于淺層J1井(圖 3)，預示有更好的含氣性，但優(yōu)質頁巖層段厚度相對較薄(約20 m)；由該層段向上TOC開始下降，并基本保持在1%～1.2%之間，變化較小。淺層J1井五峰組—龍馬溪組頁巖樣品的TOC為0.44%～5.77%，平均3.39%(圖 3)；TOC大于2.0%的優(yōu)質頁巖層段厚度約38 m，該層段平均TOC為3.91%，向上開始降低；上部TOC含量變化略大，變化規(guī)律不甚明顯，可能與分析數(shù)據(jù)少有關。

圖1 四川盆地及周緣下志留統(tǒng)底界埋深及深層D1井和淺層J1井位置據(jù)參考文獻[2]修改。

圖2 川東南地區(qū)深層D1井(a)和淺層J1井(b)五峰組—龍馬溪組礦物組成變化

圖3 川東南地區(qū)深層D1井和淺層J1井五峰組—龍馬溪組孔隙度、TOC垂向變化與對比

深層D1井和淺層J1井頁巖儲層TOC縱向變化規(guī)律基本相似，底部形成明顯的高TOC層段，向上逐漸降低(圖3)。已有研究表明，高TOC分布層段與高石英含量段的分布相一致，高有機質的形成與生物硅密切相關[22]。

2.3 五峰組—龍馬溪組頁巖儲層孔隙度

深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲層孔隙度主要為4%～7.92%，平均5.43%，底部優(yōu)質層段孔隙度最高，為5%～7.92%，與TOC分布類似，形成明顯的底部高孔隙度層段；向上頁巖孔隙度略有降低，在5%～6%之間，基本保持穩(wěn)定，顯示孔隙發(fā)育也較好。由孔隙度、TOC隨深度變化的關系(圖3a)可以看出，底部TOC與孔隙度具較好的相關性，TOC越高，孔隙度也越高，說明深層D1井底部優(yōu)質頁巖有機孔貢獻較大；向上有機碳含量降低(1%～1.5%)，TOC變化相對較小，而孔隙度變化稍大，但總體較高，孔隙度與TOC之間的相關性不密切，孔隙度的降幅要比TOC小得多，研究認為有較多的無機孔隙的貢獻。底部優(yōu)質頁巖層段孔隙度與TOC明顯相關，表明底部有機孔隙對孔隙度的貢獻更大；上部頁巖TOC含量較低，但孔隙度保持較高，說明有較多的無機孔隙的貢獻。

淺層J1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲層孔隙度為3%～6.5%，底部優(yōu)質層段表現(xiàn)為高孔隙度(4%～6.5%)特征，同樣形成優(yōu)質頁巖高孔隙度層段(圖3b)；底部優(yōu)質頁巖層段的孔隙度與TOC呈較好的相關性，TOC高，孔隙度也高，也說明有機質孔隙是孔隙度的主要貢獻者。由該深度向上，TOC降低，孔隙度略有降低，但仍然保持較高的頁巖孔隙度，這應該是無機孔隙的貢獻。淺層J1井與深層D1井儲層TOC和孔隙度關系的變化規(guī)律相似，底部形成頁巖高孔隙度層段，說明川東南五峰組—龍馬溪組頁巖具有良好的儲集物性。

2.4 五峰組—龍馬溪組頁巖儲層微觀結構

國內外對頁巖儲集空間特征，包括對頁巖孔隙類型、成因、大小、分布與連通性、有機質紋層及在孔隙連通性中所起的作用已有較多的研究[23-27]。本文利用氬離子拋光—高分辨率場發(fā)射掃描電鏡(Ar+-SEM)、常規(guī)掃描電鏡、光學顯微鏡等分析手段，開展頁巖儲層微層理、微孔隙及連通性的對比研究。

情況 8.4 若f3(v)=3,此時最壞的情況是v點關聯(lián)7個6-面,3個(3,3,10)-面(兩兩不相鄰),v的非三角鄰點均為3-點,且它們各自還關聯(lián)著一個3-面。由R1,R2.1,R3.1或R3.2或R3.4及最壞3-面9+-點情形可得

2.4.1 頁巖儲層微細紋層結構

川東南深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲層縱向上頁巖微細結構、尤其是微紋層與微層理縫的分布變化明顯，主要表現(xiàn)為頁巖組成礦物排列方式和微層(頁)理縫分布等的不同。底部優(yōu)質頁巖層段常表現(xiàn)為均勻致密塊狀結構，縱橫向結構變化相對小，微細紋層不發(fā)育，單一微細紋層厚度大，微層(頁)理縫相對上覆頁巖層發(fā)育較少，表現(xiàn)形式上以單一微紋層厚度大、微層(頁)理縫分布少為特征。薄片微層(頁)理縫統(tǒng)計結果顯示，底部微層(頁)理縫相對較少，向上有逐漸增加的趨勢(圖4)；向上頁巖結構各向異性明顯，礦物排列方式差異大，微細紋層發(fā)育，定向性強，單一微細紋層厚度變薄，平行排列的微細層(頁)理縫增多。從顯微薄片分析(圖5a-c)可以看出，底部優(yōu)質頁巖層段結構相對均勻，顯示結構各向同性，向上頁巖結構各向異性明顯增強。常規(guī)掃描電鏡結構分析(圖6a-c)也顯示了微層(頁)理縫和單一微紋層厚度隨深度的變化規(guī)律：從底部優(yōu)質頁巖層段向上，結構從各向同性向各向異性變化，單一微紋層厚度由厚變薄，微層(頁)理縫從不發(fā)育到較發(fā)育、數(shù)量由少變多。深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖結構特征、變化規(guī)律與淺層J1井(圖5，圖6)具有相似的變化規(guī)律，頁巖微紋層厚度及微層理縫分布規(guī)律與頁巖有機質、石英及黏土的含量相關。

圖4 川東南地區(qū)深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲層微層(頁)理縫隨深度分布

2.4.2 頁巖儲層微孔隙結構

頁巖儲層微孔隙分析已有較多的研究[18,28]，深層D1井和淺層J1井儲層微孔隙結構相似，也與川東南其他地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖儲層大致相同，可以歸納為4種結構類型(圖 7)：(1)粒間微孔，由于頁巖儲層礦物顆粒之間基本都被有機質充填，粒間微孔不發(fā)育。(2)粒內微孔，主要見于粒間分布的有機顆粒中，少量存在于球狀黃鐵礦顆粒內部的充填有機質中及片狀黏土和長石解理縫內，有機質內微孔隙是頁巖儲層最主要的孔隙類型。(3)粒緣隙，有2種存在形式，一種分散于有機質顆粒邊緣，每個有機質顆粒與無機礦物接觸的邊界都具有明顯的粒緣縫、隙分布；另一種存在于無機礦物顆粒邊緣，在有機質含量較低的上部層段較為發(fā)育，尤其在碳酸鹽礦物顆粒邊緣更常見。粒緣隙的寬度一般在20～70 nm之間，粒緣隙是有機質顆粒之間微孔隙的重要連通網(wǎng)絡。(4)層(頁)理縫，為尺度較大的連通通道，常見與黑色有機質層(如筆石層)相關、或與黏土有機質紋層過渡時容易形成。層(頁)理縫宏觀上常與微紋層平行，寬度一般在2 μm左右，掃描電鏡分析發(fā)現(xiàn)縫的上、下兩壁互為對稱，認為頁理縫在埋藏條件下處于閉合狀態(tài)(圖8)。

圖5 川東南地區(qū)深、淺層五峰組—龍馬溪組頁巖儲層微觀結構薄片分析頁巖自深向淺，結構各向異性變強：a.D1井,4 225 m；b.D1井,4 218 m；c.D1井,4 170 m；

圖6 川東南地區(qū)深、淺層五峰組—龍馬溪組頁巖不同深度儲層微觀結構掃描電鏡分析頁巖自深向淺為均勻致密狀、厚紋層和薄紋層：a.D1井，4 224 m；b.D1井，4 199 m；c.D1井，4 183 m；d.J1井,2 411 m；e.J1井,2 401 m；f.J1井,2 335 m

深層D1井五峰組—龍馬溪組底部富硅、富有機質頁巖儲層中有機質微孔隙非常發(fā)育，是頁巖氣的主要儲集空間；而上部頁巖層段中除有機質孔隙外，無機礦物之間的粒緣隙所占比例有所增加。有機質與礦物顆粒邊緣的粒緣縫形成頁巖儲層的連通網(wǎng)絡；頁巖儲層中微層(頁)理縫在地層條件下是閉合的，但隨著生產(chǎn)作業(yè)(如壓裂)后張開，可成為較大的孔隙連通滲濾通道[29-30]。

圖7 川東南地區(qū)深、淺層五峰組—龍馬溪組頁巖儲層氬離子拋光高分辨率掃描電鏡微孔隙結構分析與對比

a.D1井，有機質內微孔隙，4 226 m；b.D1井，粒緣隙較發(fā)育，4 226 m；c.D1井，與筆石有關的微層理縫，4 220 m；d.J1井，有機質內較大微孔隙，2 407 m；e.J1井，粒緣隙發(fā)育，2 386 m；f.J1井，與筆石有關的微紋理縫，2 406 m

Fig.7 Argon ion polishing high resolution SEM analyses of micro-structure of Wufeng-Longmaxi shale in deep and shallow layers, southeastern Sichuan Basin

圖8 川東南地區(qū)深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲層微層(頁)理縫及粒緣隙掃描電鏡分析

2.5 頁巖儲層孔體積與孔徑分布

孔體積反映單位質量巖石所具有的孔隙體積總和，孔體積定量是認識頁巖不同大小孔隙對儲層孔隙貢獻最重要的定量手段。目前頁巖儲層孔體積定量常用的方法有氮氣吸附法與壓汞法聯(lián)合測定，一般而言，氮氣吸附法對測定小于50 nm的微孔較為準確，而壓汞法對測定大于50 nm的大孔隙更可靠。氮氣吸附與壓汞聯(lián)合分析用于泥巖蓋層微孔徑的分析與定量以及頁巖儲層孔體積與孔徑分布分析[31]。采用IUPAC(國際理論與應用化學協(xié)會)孔隙分類方法[32]，以孔直徑大小劃分為微孔(<2 nm)、介孔(2～50 nm)和大孔(>50 nm)；并考慮吸附數(shù)據(jù)處理模型，介孔選用BJH法、微孔選用HK法、比表面積則采用BET法[33-35]進行頁巖儲層不同孔徑孔隙體積的定量。

采用氮氣吸附與壓汞聯(lián)合分析法，對深、淺層五峰組—龍馬溪組底部優(yōu)質頁巖層段①～③小層的微孔、介孔和大孔的實際孔體積進行了定量分析。深層D1井底部①～③小層微孔體積在0.006 mL/g左右，介孔體積為0.014～0.017 mL/g，大孔體積為0.001 3～0.001 9 mL/g，總孔體積為0.022～0.025 mL/g；淺層J1井底部①～③小層微孔體積為0.004 0～0.005 7 mL/g，介孔體積為0.011～0.015 mL/g，大孔體積為0.000 8～0.001 4 mL/g，總孔體積為0.016～0.020 mL/g(圖9)。由此可見，底部優(yōu)質頁巖層段①～③小層的介孔體積遠高于微孔和大孔，是頁巖儲層孔隙度的主要貢獻者；其次為微孔，大孔體積貢獻最小，說明介孔和微孔是頁巖氣的主要儲集孔隙。

深層D1井與淺層J1井五峰組—龍馬溪組底部優(yōu)質頁巖儲層孔隙體積分布規(guī)律相似，但也存在一定差異，深層D1井總孔隙體積明顯高于淺層J1井。深層D1井儲層的大孔體積較大，是由于較多的粒緣隙等無機孔隙所致，粒緣隙的直徑與介孔、大孔相當，這與掃描電鏡下觀察到深層D1井粒緣隙較發(fā)育的規(guī)律相一致(圖7，圖8)。深層D1井五峰組—龍馬溪組底部①～③小層孔隙較淺層J1井發(fā)育，具有“微孔體積多、介孔體積更多、大孔體積較多、總體積較大”的特征，表明頁巖在深埋條件下孔隙保持較好，具有良好的儲集空間。

3 結論

(1)川東南深層D1井五峰組—龍馬溪組頁巖礦物組成縱向變化規(guī)律與淺層J1井相似，底部優(yōu)質頁巖層段石英含量高、黏土總量低，而上部層段石英含量低并相對穩(wěn)定、黏土含量明顯增高。與淺層J1井相比，深層D1井儲層的硅質含量略低，黏土含量偏高約10%，硅質含量大于40%的優(yōu)質頁巖層段厚度較薄。深層D1井和淺層J1井總有機碳含量縱向變化規(guī)律也相似，底部優(yōu)質頁巖層段有機碳含量高，向上變低，但基本保持穩(wěn)定。深層D1井底部優(yōu)質頁巖層段有機碳含量略高于淺層J1井，預示具有更好的含氣性。

(2)深層D1井底部優(yōu)質頁巖層段孔隙度高達7%～8%，與TOC呈較好的相關性；向上略有降低，但孔隙度降幅大大低于TOC的降幅，表明上部層段的孔隙度中存在較多無機孔隙的貢獻。淺層J1井孔隙度隨深度的變化與深層D1井相似，也存在底部優(yōu)質頁巖的高孔隙度段，向上略變小，但也存在一定差異。深層D1井儲層孔隙度略大于淺層J1井，應與更多的無機孔隙發(fā)育、具有較多的粒緣隙相關，尤其上部層段中粒緣隙較發(fā)育。

(3)深層D1井與淺層J1井儲層微觀結構在縱向上的變化規(guī)律相似，底部優(yōu)質頁巖層段為均勻致密塊狀結構，顯示頁巖結構各向同性，縱橫向結構變化相對較小，單一微紋層厚度大，微層(頁)理縫密度低；向上頁巖縱橫向結構差異大，礦物與有機質定向性強，顯示明顯的結構各向異性，單一微紋層厚度明顯薄，微層(頁)理縫密度增高。

圖9 川東南地區(qū)深層D1井、淺層J1井五峰組—龍馬溪組底部優(yōu)質頁巖層段①～③小層孔體積分布

(4)深層D1井儲層具有4種微孔隙結構類型：①粒間微孔，因較多有機質充填而不發(fā)育；②粒內微孔，包括有機質黃鐵礦物等顆粒內微孔隙，為主要的儲層孔隙；③粒緣隙，較為普遍，構成頁巖儲層內部的連通網(wǎng)絡；④微層(頁)理縫，為尺度較大的微縫隙，微層(頁)理縫上、下兩壁互為對稱，在埋藏條件下處于閉合狀態(tài)。

(5)深層D1井和淺層J1井五峰組—龍馬溪組底部優(yōu)質儲層段孔體積分布特征相似，以介孔為主，微孔次之，大孔貢獻最小，但二者在孔體積數(shù)量上存在一定差異，前者總孔隙體積明顯高于后者，顯示其具有良好的儲集空間和巨大的勘探潛力。