何微娜, 謝松青, 陶志華, 王俏麗, 李 偉

1.臺州市環(huán)境監(jiān)測中心站, 浙江 臺州 318000 2.浙江大學(xué)熱能工程研究所, 浙江 杭州 310058 3.浙江大學(xué)環(huán)境工程研究所, 浙江 杭州 310058 4.浙江大學(xué), 生物質(zhì)化工教育部重點實驗室, 工業(yè)生態(tài)與環(huán)境研究所, 浙江 杭州 310027

近年來，大氣顆粒物尤其是PM2.5已經(jīng)成為我國大部分城市的首要大氣污染物. 大氣顆粒物粒徑小，在大氣中停留時間長、輸送距離遠(yuǎn)，其不僅能引起氣候變化[1]，使能見度下降[2-3]，并且能輕易通過支氣管和肺泡進(jìn)入血液，其中的有害氣體、重金屬等溶解在血液中對人體健康造成嚴(yán)重威脅[4-6]，因此受到國內(nèi)外學(xué)術(shù)界和各國政府的廣泛關(guān)注. 對大氣中顆粒物進(jìn)行來源解析是有針對性地開展大氣污染控制，實現(xiàn)空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)的前提. 目前全球范圍內(nèi)開展了一系列PM2.5觀測研究以了解其來源[7-9]，國外運(yùn)用模型進(jìn)行PM2.5來源研究的起步較早，而國內(nèi)該領(lǐng)域的研究主要集中在2002年以后[10-12]. 目前大氣顆粒物源解析的技術(shù)方法主要包括源清單法[13-14]、擴(kuò)散模型法[15-16]和受體模型法[17-18]. 研究[19]表明，采用單一模型計算的源解析結(jié)果存在各自的優(yōu)勢和局限性. 源清單法結(jié)果簡單清晰，但存在排放因子不確定性大、開放源和天然源排放量統(tǒng)計困難等問題[19]. 擴(kuò)散模型法不局限于觀測點位，不僅可以得到源解析結(jié)果的空間分布，也可以區(qū)分本地排放源和外來傳輸源，但是空氣質(zhì)量模式輸入條件尤其是污染源排放清單存在很大不確定性[19-20]. 受體模型對一次顆粒判別較為明確，其最大的不確定性來自源成分譜的共線性及對二次來源的正確判定[21-22]. 因此，研究者開發(fā)了多種模型來降低顆粒物源解析方法的不確定性，特別是美國佐治亞理工學(xué)院的3個研究小組對同一時間范圍和地點采用CMAQ(空氣質(zhì)量模型)模型和多種受體模型進(jìn)行PM2.5來源解析比對，將受體模型和擴(kuò)散模型結(jié)合[23-25]，為未來PM2.5源解析提供新的研究思路.

臺州市地處浙江省中部沿海，東瀕東海，具有獨(dú)特的行業(yè)特征，臺州市的重污染行業(yè)主要為火電、熱電、醫(yī)藥、化工、固廢拆解及橡膠和塑料制品. 臺州市在其獨(dú)特的行業(yè)結(jié)構(gòu)下社會經(jīng)濟(jì)迅速發(fā)展，加上城市化進(jìn)程的推進(jìn)，以PM2.5為首要污染物的區(qū)域性大氣污染問題頻出. 因此，為有效解決以PM2.5為特征污染的大氣污染問題，有必要對臺州市環(huán)境空氣中PM2.5主要來源進(jìn)行全面分析. 考慮到各種技術(shù)方法的優(yōu)勢和缺陷，該研究采用多種模型聯(lián)用的方法對臺州市市區(qū)環(huán)境空氣中的PM2.5進(jìn)行來源解析，以期揭示區(qū)域中PM2.5主要排放源的貢獻(xiàn)，為有效開展大氣復(fù)合污染防治工作和改善環(huán)境空氣質(zhì)量提供科學(xué)依據(jù)和數(shù)據(jù)支撐.

1 研究方法

1.1 環(huán)境受體樣品和污染源樣品采集、分析

根據(jù)《環(huán)境空氣顆粒物源解析監(jiān)測技術(shù)方法指南(試行)》[26]要求，選取了臺州市市區(qū)3個國控環(huán)境空氣質(zhì)量自動監(jiān)測點為采樣點，分別為臺州環(huán)保大樓(椒江區(qū))、黃巖環(huán)保大樓(黃巖區(qū))、路橋田洋王村委會(路橋區(qū)). 于2015年7月—2016年3月，分別在春季(3月)、夏季(7月)、秋季(9月)、冬季(12月)進(jìn)行采樣，共采集420個膜樣品，84個空白濾膜. 并根據(jù)臺州市市區(qū)地理特征和工業(yè)特點，通過污染源的調(diào)查與識別，針對城市揚(yáng)塵、土壤風(fēng)沙塵、道路塵、建筑水泥塵、燃煤電廠塵、垃圾發(fā)電塵、工業(yè)鍋爐塵、工藝過程塵等污染源樣品進(jìn)行了采集，共采集51個源樣品. 分別對采集的受體樣品和污染源樣品進(jìn)行無機(jī)元素、水溶性離子和碳組分分析，具體分析方法參考文獻(xiàn)[27].

1.2 模型方法

1.2.1CMAQ模型法

以2014年為基準(zhǔn)年，基于臺州市大氣污染源排放清單及清華大學(xué)開發(fā)的MEIC(中國多尺度排放清單模型)排放清單，采用WRF中尺度氣象模式模擬了研究區(qū)域的氣象場條件，并采用CMAQ模型[28-29]搭建了光化學(xué)復(fù)合污染模擬平臺，模擬了臺州市市區(qū)大氣污染特征.

該研究所選用的化學(xué)機(jī)制為CB05，采用三層嵌套網(wǎng)格，外層為內(nèi)層提供邊界條件，以提高內(nèi)層模擬的準(zhǔn)確性. 第一層為我國東部地區(qū)，范圍為 1 620 km×1 620 km，分辨率為27 km；第二層為浙江省，范圍為594 km×594 km，分辨率為9 km；第三層為臺州市3個市轄區(qū)(椒江區(qū)、黃巖區(qū)、路橋區(qū))和6個縣市(臨海市、溫嶺市、玉環(huán)市、天臺縣、仙居縣、三門縣)，范圍為222 km×195 km，分辨率為3 km. 其中，第一層選用系統(tǒng)預(yù)設(shè)值設(shè)定邊界條件，第二層則利用第一層的模擬結(jié)果輸出作為邊界條件，第三層利用第二層的模擬結(jié)果輸出作為邊界條件. 最終的核心研究區(qū)域為臺州市3個市轄區(qū).

該研究模擬使用的區(qū)域排放清單的第一層和第二層排放數(shù)據(jù)來自于MEIC排放清單[30]，第三層排放數(shù)據(jù)為臺州市大氣污染源排放清單，同時采用美國國家大氣研究中心研發(fā)的MEGAN生物源處理模式計算各層自然源清單[31]. 模型采用16層垂直分層，CMAQ所需的氣象場資料由WRF-ARW中尺度氣象模式的運(yùn)行結(jié)果提供，其中驅(qū)動場及初始場數(shù)據(jù)采用美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)的全球再分析資料.

為分析各類污染源貢獻(xiàn)率，該研究將臺州市本地污染源分為電力源、工業(yè)燃燒源、工藝過程源、道路移動源、非道路移動源、居民生活源、農(nóng)牧源、揚(yáng)塵源及其他人為源9類，臺州市外來污染源為1類，再采用CMAQ中的ISAM源追蹤算法，計算了臺州市本地各類污染源及外來污染源對臺州市市區(qū)大氣中PM2.5的貢獻(xiàn).

為量化模擬結(jié)果準(zhǔn)確性，采用NMB (normalized mean bias，歸一化平均偏差)、NME (normalized mean error，歸一化平均誤差)、FB (fractional Bias，相對偏差)、FE (fractional Error，相對誤差)、MB (mean bias，平均偏差)、ME (mean error，平均誤差)等指標(biāo)評價模擬值和監(jiān)測值的相符性[32]，計算公式：

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

式中：Pi為污染物i的質(zhì)量濃度模擬值，μg/m3；Oi為污染物i的質(zhì)量濃度監(jiān)測值，μg/m3；n為樣本數(shù)量.

1.2.2CMB (化學(xué)質(zhì)量平衡模型)模型法

CMB模型是應(yīng)用化學(xué)元素平衡法識別大氣顆粒物來源的一種多元統(tǒng)計分析的數(shù)學(xué)模型[33]，由于該研究分析的污染源中涉及到城市揚(yáng)塵，城市揚(yáng)塵并非為單一源塵類，既可作為環(huán)境空氣中顆粒物的排放源類，也可視為各單一源塵類的受體，因此引入了二重源解析[34]技術(shù)計算各類源對受體的貢獻(xiàn)率. 同時由于采集的源譜中OC (有機(jī)碳)僅為POC (一次有機(jī)碳)，CMB模型無法解析SOC (二次有機(jī)碳)，因此采用硫酸銨和硝酸銨的化學(xué)組成作為二次無機(jī)鹽的虛擬成分譜，利用OC/EC最小比值法計算SOC的值. 將受體成分譜中PM2.5、TC (元素碳)及OC的質(zhì)量濃度中扣除ρ(SOC)貢獻(xiàn)后，根據(jù)硫酸銨、硝酸銨的虛擬源譜、其他類源譜及受體成分譜[35-37]，在CMB中解析出各類污染源的貢獻(xiàn)率.

1.2.3CMB-CMAQ聯(lián)用模型法

大氣中的PM2.5污染形成分為一次來源和二次來源，單純采用受體模型法無法解析二次來源，擴(kuò)散模型和受體模型聯(lián)用能夠彌補(bǔ)單一模型的不足[38]. 該研究采用CMB-CMAQ聯(lián)用模型法，首先用CMB模型計算各源類對環(huán)境受體的貢獻(xiàn)值和貢獻(xiàn)率，再利用CMAQ模型對PM2.5二次來源相應(yīng)的前體物〔SO2、NO2、NH3、VOCs (揮發(fā)性有機(jī)物)〕開展模擬，綜合兩次模擬結(jié)果獲得CMB-CMAQ聯(lián)用模型來源解析結(jié)果.

2 結(jié)果與討論

2.1 臺州市市區(qū)受體樣品化學(xué)組成及本地塵源成分譜

分析臺州市市區(qū)不同季節(jié)受體PM2.5樣品化學(xué)組成發(fā)現(xiàn)，臺州市市區(qū)環(huán)境受體PM2.5中主要組分為水溶性離子(氯離子、硫酸根離子、硝酸根離子、銨根離子)、無機(jī)元素、OC及EC，其在夏季、秋季、冬季和春季分別占ρ(PM2.5)的76.38%、77.54%、85.58%和84.78%[27].

圖1 臺州市市區(qū)塵源成分譜分類占比Fig.1 Composition profiles of dust source in Taizhou City

將成分譜分為無機(jī)元素、水溶性離子、碳組分及其他(未檢測到的組分)進(jìn)行比較. 由圖1可見：臺州市市區(qū)不同塵源中，電爐焚燒固廢拆解塵中無機(jī)元素占比最高，達(dá)60.60%；醫(yī)藥危廢焚燒塵中水溶性離子占比最高，為25.17%；道路塵和垃圾焚燒塵中碳組分占比均較高，分別為28.72%和28.42%. 道路塵的碳組分主要來自汽車輪胎與地面摩擦過程，垃圾焚燒塵的碳組分則與焚燒配比有關(guān)，廚余、廢棄塑料制品等的焚燒均會對碳組分占比有一定影響. 比較燃煤電廠塵、工業(yè)鍋爐塵、醫(yī)藥危廢焚燒塵和垃圾焚燒塵四類燃燒塵源可發(fā)現(xiàn)，燃煤電廠塵中碳組分、水溶性離子和無機(jī)元素三者占比總和最小，醫(yī)藥危廢焚燒塵中三者占比總和最大，主要是醫(yī)藥危廢焚燒原料組成復(fù)雜導(dǎo)致.

2.2 基于多種模型的PM2.5綜合來源解析

2.2.1基于CMAQ模型的PM2.5來源解析

利用式(1)～(6)評估模擬的可靠性，分別計算3個采樣點的污染物統(tǒng)計參數(shù)及臺州市市區(qū)平均污染物質(zhì)量濃度的統(tǒng)計參數(shù)，污染物主要包括PM2.5及二次生成PM2.5的主要前體物SO2和NO2，統(tǒng)計結(jié)果如表1所示，一般認(rèn)為NMB和NME在50以內(nèi)，MB在35以內(nèi)，ME在45以內(nèi)，模擬結(jié)果是比較可靠的[39-40]. 該研究NMB、NME、MB、ME均在此范圍內(nèi)，說明該研究所采用的排放清單及CMAQ模型模擬結(jié)果是可信的.

表1 2014年CMAQ模擬結(jié)果與監(jiān)測數(shù)據(jù)統(tǒng)計結(jié)果

圖2 臺州市市區(qū)CMAQ模型源解析結(jié)果Fig.2 Source apportionment of PM2.5 by CMAQ model in Taizhou City

在模擬結(jié)果可靠的基礎(chǔ)上開展臺州市市區(qū)環(huán)境空氣中PM2.5的來源解析，利用ISAM源追蹤算法將污染物來源分配到外來源和本地源(工業(yè)燃燒源、工藝過程源、揚(yáng)塵源、道路移動源、電力源、農(nóng)牧源、居民源、非道路移動源和其他源)中(見圖2). 由圖2可見：從全年來看，臺州市市區(qū)外來源貢獻(xiàn)率為26.10%，工業(yè)源貢獻(xiàn)率為20.13%〔包括工業(yè)燃燒源(貢獻(xiàn)率為13.61%)和工藝過程源(貢獻(xiàn)率為6.52%)〕，揚(yáng)塵源、道路移動源、電力源、農(nóng)牧源、居民源和非道路移動源貢獻(xiàn)率分別為16.98%、16.44%、7.24%、6.08%、3.36%和3.16%，其他源貢獻(xiàn)率為0.52%. 從季節(jié)上看，不同季節(jié)外來源貢獻(xiàn)率略有差異，在春季、夏季、秋季、冬季貢獻(xiàn)率分別為20.05%、26.49%、27.78%、30.09%. 造成臺州市市區(qū)PM2.5外來源季節(jié)性差異的原因主要是季節(jié)主導(dǎo)風(fēng)向的不同和上風(fēng)向地區(qū)排放源強(qiáng)弱的差異. 臺州市市區(qū)春季以偏東風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向[41]，市區(qū)東臨東海，污染源排放強(qiáng)度??；夏季以偏東南風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向，臺州市市區(qū)東南方向是臺州市民營企業(yè)較發(fā)達(dá)的縣級市——溫嶺市和玉環(huán)市，污染源排放強(qiáng)；秋季和冬季以西北風(fēng)和北風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向，氣團(tuán)來自內(nèi)陸地區(qū)，人類活動較多，污染排放也較多，污染物輸送到臺州市市區(qū)較多. 從空間上看，椒江區(qū)、路橋區(qū)、黃巖區(qū)的外來源年均貢獻(xiàn)率別為27.38%、25.48%和25.46%，椒江區(qū)外來源貢獻(xiàn)率高于路橋區(qū)和黃巖區(qū)，這與3個區(qū)的地理位置較吻合，臺州市市區(qū)受外來源的主要影響是偏北風(fēng)向，因此椒江區(qū)最先受到影響；另外，路橋區(qū)的工藝過程源、農(nóng)牧源、居民生活源和非道路移動源貢獻(xiàn)率略高于椒江區(qū)和黃巖區(qū)；黃巖區(qū)的道路移動源和揚(yáng)塵源貢獻(xiàn)率略高于椒江區(qū)和路橋區(qū)；電力源、工業(yè)燃燒源和其他源對3個采樣點的貢獻(xiàn)率相近.

2.2.2CMB-CMAQ聯(lián)用模型的PM2.5來源解析

2.2.2.1CMB源解析結(jié)果

單采用CMB模型不能將二次無機(jī)鹽和二次有機(jī)氣溶膠解析到各類污染源，將硫酸銨和硝酸銨劃分成硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽，從而在后續(xù)源解析過程中可解析銨鹽的來源. 由表2可見，硝酸鹽和硫酸鹽的貢獻(xiàn)率最高，并且二者非常接近，二者年均貢獻(xiàn)率之和為27.16%，揚(yáng)塵(包括城市揚(yáng)塵、土壤揚(yáng)塵和道路揚(yáng)塵)和機(jī)動車尾氣塵的年均貢獻(xiàn)率分別為19.39%和13.20%. 與國內(nèi)其他城市進(jìn)行相比，?？谑衃17]、杭州市[37]、重慶市[42]等均發(fā)現(xiàn)大氣PM2.5主要來源于二次粒子和機(jī)動車尾氣，表明目前二次粒子對環(huán)境空氣中的PM2.5影響較大. 隨著社會經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，燃煤脫硫效率的提高，硫酸鹽的前體物(SO2)排放逐漸降低，而機(jī)動車保有量的逐年增加導(dǎo)致氮氧化物排放量增加，硝酸鹽比重上升. 該研究還解析出具有臺州市本地特色的污染源——固廢拆解和危廢焚燒，二者年均貢獻(xiàn)率分別為4.67%和3.07%.

2.2.2.2基于CMB-CMAQ聯(lián)用模型的PM2.5來源解析

表2 臺州市市區(qū)PM2.5的CMB模型源解析結(jié)果

采用CMAQ模型對二次PM2.5前體物進(jìn)行模擬，在二次PM2.5中將所得前體物濃度按污染源進(jìn)行再分配. 圖3為臺州市各行業(yè)二次PM2.5前體物貢獻(xiàn)率. 由圖3可見，臺州市市區(qū)監(jiān)測點SO2主要來源于工業(yè)燃燒源，NO2主要來源于機(jī)動車源和工業(yè)燃燒源，NH3主要來源于農(nóng)牧源，VOCs主要來源于工藝過程源、居民生活源和機(jī)動車源.

圖3 臺州市市區(qū)各行業(yè)二次PM2.5前體物貢獻(xiàn)率Fig.3 Contributions of secondary precursors of PM2.5 in Taizhou City

根據(jù)CMAQ模型得到的二次PM2.5前體物濃度貢獻(xiàn)率，將硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽、二次有機(jī)氣溶膠等二次PM2.5劃分到各類污染源，再將二次PM2.5的解析結(jié)果與CMB源解析結(jié)果疊加，得到CMB-CMAQ聯(lián)用模型的PM2.5來源解析結(jié)果(見表3).

由表3可見：對臺州市市區(qū)大氣中PM2.5貢獻(xiàn)最大的是工業(yè)源，其年均貢獻(xiàn)率為26.94%；其次是揚(yáng)塵源和道路移動源，其年均貢獻(xiàn)率分別達(dá)19.37%和18.14%；電力源、農(nóng)牧源、居民生活源、外來源、非道路移動源和海鹽的年均貢獻(xiàn)率分別為5.44%、7.18%、3.16%、9.87%、3.10%和2.28%. 從各季節(jié)來看，工業(yè)源在各季節(jié)的貢獻(xiàn)率均最高；除秋季外，揚(yáng)塵源的貢獻(xiàn)率在其他季節(jié)均高于道路移動源. 從排放源種類來看，基本各類源均呈季節(jié)性差異，道路移動源以冬季貢獻(xiàn)率最高，可能與冬季天氣寒冷，自駕出行增多有關(guān)；揚(yáng)塵源的貢獻(xiàn)率在夏、冬兩季略大于其他季節(jié)；農(nóng)牧源的貢獻(xiàn)率以春季最為顯著，可能與春季相對頻繁的農(nóng)事活動有關(guān)；外來源的年均貢獻(xiàn)率為9.87%，冬季貢獻(xiàn)率較高，夏季貢獻(xiàn)率較低.

表3 臺州市市區(qū)PM2.5的CMB-CMAQ聯(lián)用模型源解析結(jié)果

2.2.3不同源解析模擬結(jié)果綜合分析

將CMAQ模型解析結(jié)果與CMB-CMAQ聯(lián)用模型解析結(jié)果進(jìn)行比較，兩種模型解析結(jié)果中PM2.5的本地源貢獻(xiàn)均呈以工業(yè)源為首要貢獻(xiàn)源，揚(yáng)塵源、道路移動源污染突出的特征. 但與CMAQ模型解析結(jié)果相比，CMB-CMAQ聯(lián)用模型解析結(jié)果中電力源貢獻(xiàn)率略有降低，這可能與燃煤電廠距離市區(qū)較遠(yuǎn)有關(guān)，并且電廠的排放高度較高，對地面影響相對較小[43]. 工業(yè)源相對于電廠離市區(qū)更近，貢獻(xiàn)率有一定上升，道路移動源和揚(yáng)塵源主要對附近的環(huán)境空氣影響較大，因此兩者貢獻(xiàn)率也有一定上升. 相對于CMAQ模型解析結(jié)果，CMB-CMAQ聯(lián)用模型解析結(jié)果中外來源的貢獻(xiàn)率降低，這是由于CMB模型的共線性無法區(qū)分外來源的直接排放[19]，導(dǎo)致CMB-CMAQ聯(lián)用模型僅考慮了外來源的二次來源貢獻(xiàn)，而CMAQ模型可區(qū)分本地排放和外來源的直接排放[39,44]，解析出的外來源貢獻(xiàn)率同時包含一次和二次來源貢獻(xiàn)，因此更為合理，且CMAQ的外來源解析結(jié)果同臺州市臨近城市溫州市的解析結(jié)果[45]相近.

圖4 基于多種聯(lián)用模型的PM2.5綜合源解析結(jié)果Fig.4 Source apportionment of PM2.5 based on multiple models

綜合考慮到不同源解析技術(shù)方法的優(yōu)勢和缺陷發(fā)現(xiàn)：CMB模型對一次顆粒源類判別較為明確[21-22]，但具有共線性以及未能將氣象和二次化學(xué)生成等過程納入考慮等弊端[34]；CMAQ模型具有描述污染物在大氣中所有物理和化學(xué)過程的優(yōu)點，但難以準(zhǔn)確評估污染源受體貢獻(xiàn)[19]；CMB-CMAQ聯(lián)用模型結(jié)合了兩個模型的優(yōu)點，互相修正，因此解析結(jié)果更加精確，但是在外來源解析中CMB-CMAQ聯(lián)用模型僅考慮了外來源二次來源的貢獻(xiàn)，而采用CMAQ模型解析出的外來源貢獻(xiàn)同時包含了一次和二次來源的貢獻(xiàn)更為合理. 該研究最終解析結(jié)果采用CMAQ模型解析所得外來源貢獻(xiàn)結(jié)果，再將CMB-CMAQ聯(lián)用模型的結(jié)果去除外來源貢獻(xiàn)率后按原比例進(jìn)行重新分配得出臺州市市區(qū)環(huán)境空氣中PM2.5源解析結(jié)果(見圖4). 由圖4可見，臺州市市區(qū)本地源是環(huán)境空氣中PM2.5的主要來源，呈以工業(yè)源(22.38%)、揚(yáng)塵源(16.09%)為主，道路移動源(15.07%)污染突出的復(fù)合型污染特征，與周邊城市寧波市[36]、杭州市[37]、溫州市[45]來源解析中交通源、工業(yè)源和揚(yáng)塵源是大氣顆粒物主要來源的結(jié)果一致.

工業(yè)源是臺州市市區(qū)PM2.5污染的主要來源，工業(yè)企業(yè)整治提升任重道遠(yuǎn)，需進(jìn)一步提升工藝水平，加大環(huán)保投入，加快清潔化和節(jié)能降耗改造；同時，作為第二、第三污染源的揚(yáng)塵源和道路移動源是未來粉塵控制的重點，加強(qiáng)建筑施工防塵、保持道路清潔、構(gòu)建綠色能源交通系統(tǒng)、淘汰黃標(biāo)車、開展對道路柴油車和工程機(jī)械等關(guān)鍵柴油機(jī)領(lǐng)域的清潔化，均是降低揚(yáng)塵源和道路移動源排放的重要舉措.

3 結(jié)論

a) 同時運(yùn)用CMAQ模型和CMB-CMAQ聯(lián)用模型來分析臺州市市區(qū)環(huán)境空氣中PM2.5的主要來源，兩個模型結(jié)果均顯示，區(qū)域中PM2.5本地首要貢獻(xiàn)源為工業(yè)源，在CMAQ模型和CMB-CMAQ聯(lián)用模型中工業(yè)源貢獻(xiàn)率分別為20.13%和26.94%，其次為揚(yáng)塵源和道路移動源，揚(yáng)塵源貢獻(xiàn)率分別為16.98%和19.37%，道路移動源貢獻(xiàn)率分別為16.44%和18.14%.

b) 相較CMAQ模型解析結(jié)果，CMB-CMAQ聯(lián)用模型因CMB模型的修正作用，解析結(jié)果中工業(yè)源、揚(yáng)塵源和道路移動源貢獻(xiàn)率均有所上升，電力源貢獻(xiàn)率略有下降. 此外，CMAQ模型和CMB-CMAQ聯(lián)用模型的外來源貢獻(xiàn)率分別為26.10%和9.87%，CMB-CMAQ聯(lián)用模型結(jié)果中外來源貢獻(xiàn)率降低，原因是CMB-CMAQ 聯(lián)用模型僅考慮了外來源二次來源的貢獻(xiàn)，而CMAQ模型解析出的外來源貢獻(xiàn)同時包含了一次和二次來源的貢獻(xiàn).

c) 鑒于不同源解析方法的優(yōu)勢和局限性，將CMAQ模型和CMB-CMAQ聯(lián)用模型兩種模型解析結(jié)果進(jìn)行綜合分析、分配得出最終的臺州市市區(qū)環(huán)境空氣中PM2.5的來源解析結(jié)果，結(jié)果表明外來源、工業(yè)源、揚(yáng)塵源和道路移動源是對臺州市市區(qū)環(huán)境空氣中PM2.5貢獻(xiàn)較大的4個污染源，貢獻(xiàn)率分別為26.10%、22.38%、16.09%、15.07%. 總體來說，臺州市市區(qū)PM2.5污染呈以工業(yè)源、揚(yáng)塵源為主，道路移動源污染突出的復(fù)合型污染特征，工業(yè)企業(yè)整治提升任重道遠(yuǎn)，需進(jìn)一步提升工藝水平、加大環(huán)保投入、加快清潔化和節(jié)能降耗改造，同時作為第二、三污染源的揚(yáng)塵源和道路移動源也是未來粉塵控制的重點.