王一楷, 張明鋒, 陳志彪*, 林廣發(fā), 蔣冬升

1.福建師范大學, 濕潤亞熱帶生態(tài)地理過程教育部重點實驗室, 福建 福州 350007 2.福建師范大學地理科學學院, 福建 福州 350007 3.福建省環(huán)境監(jiān)測中心站, 福建 福州 350003

隨著快速的工業(yè)化和城市化進程，城市大氣污染問題日趨嚴重[1-2]. PM2.5因其特殊的物理性質，在大氣環(huán)流作用下易于長距離傳輸擴大影響區(qū)域[3]，過量的PM2.5懸浮聚集在空中形成霾，影響氣候和自然環(huán)境[4]，同時在近地面易被吸入體內引發(fā)呼吸道疾病[5-6]. 廈門市地處臺灣海峽西岸，是重要的濱海旅游城市且享有“國際花園城市”稱號，2018年空氣優(yōu)良率達98.6%[7]，但受本地排放和冬季北方污染氣團輸送影響，近年來區(qū)域性顆粒物污染問題仍有出現(xiàn)且以冬季為主[8-9]，冬季霧霾天氣ρ(PM2.5)平均值曾達(213.3±16.9)μg/m3[10]. 作為一個空氣質量整體較好而對空氣污染事件又十分敏感的旅游城市，研究廈門市PM2.5污染的變化規(guī)律及影響條件對于廈門市持續(xù)吸引外來游客和維護本地居民健康具有重要意義.

環(huán)境空氣質量評價方法眾多，為了更好地反映環(huán)境空氣質量的客觀狀況，需要選擇合適的評價方法[11]. 不同國家和組織有針對性地制定了符合相應環(huán)境目標的空氣質量評價標準，如我國的GB 3095—2012《環(huán)境空氣質量標準》、美國的《國家空氣質量標準》(National Ambient Air Quality Standards)、世界衛(wèi)生組織的《大氣質量導則》(Air Quality Guidelines)等. 而對于空氣質量相對清潔地區(qū)，上述標準篩選空氣質量相對污染情境的能力較弱，結合本地觀測數(shù)據確定相對污染與非污染情境進行評價和分析顯然更具有研究意義. AGAGE (Advanced Global Atmospheric Gases Experiment)統(tǒng)計方法由 O′Doherty 等[12]提出，用來識別本地高頻率觀測氯仿(CHCl3)氣體的基線值和污染值情境，而后被應用在PM2.5[13]、CO2[14]、氫氯氟烴(HCFCs)[15]等空氣污染物的情境劃分. 在本地排放一定的情況下，氣象條件通過影響污染物的擴散、傳輸和聚集，成為影響空氣質量的主要因素[16]. 研究表明，中國臺灣北部冬季ρ(PM2.5)對特定氣象條件存在響應，低溫、低相對濕度、高氣壓和高風速易導致霧霾事件的發(fā)生[13]；擴散條件差的靜穩(wěn)天氣形勢導致成都市污染物的累積，形成一次空氣重污染過程，而冷空氣活動是改變當?shù)靥鞖庑蝿?，降低當?shù)乜諝馕廴镜年P鍵[17]. PM2.5污染的形成受到內源排放影響的同時，外源輸入對其也具有重要作用，后向氣團軌跡研究能夠對顆粒物傳輸路徑和源地進行定性和定量的分析. 研究[18]發(fā)現(xiàn)，安徽省的水平低空輸送，以及河北省、河南省向南傳輸至安徽省、湖北省等地區(qū)后的北向高空輸送，是泰安市污染物的主要來源. 廈門市春季、秋季、冬季顆粒物輸送路徑以偏北和局地路徑為主，夏季以偏南和局地路徑為主，偏西和局地路徑下ρ(PM2.5)較高[19]. 金磚國家領導人廈門會晤期間，廈門市一半以上的污染物由東北方向的泉州市和莆田市等地區(qū)輸入，呈典型的外源輸送特征[20]. 在分析城市顆粒物污染的影響因素時，多數(shù)研究直接將觀測數(shù)據與影響因素建立關系，較少進行污染情境識別，或污染情境劃分標準比較單一，未能結合本地空氣質量現(xiàn)實狀況進行污染情境分類.

該研究以廈門市冬季PM2.5觀測數(shù)據為基礎，使用統(tǒng)計方法確定廈門市冬季PM2.5污染值與基線值情境的閾值，分析廈門市冬季PM2.5觀測值、基線值和污染值情境下空氣質量的變化趨勢、氣象條件和氣團軌跡路徑的特征與差異，探究冬季南方空氣清潔地區(qū)顆粒物變化規(guī)律和氣象特征，以期為區(qū)域顆粒物污染預報和防治提供參考依據.

1 數(shù)據與方法

1.1 數(shù)據來源

廈門市空氣質量監(jiān)測數(shù)據來自青悅開放環(huán)境數(shù)據中心(http://data.epmap.org)，包括2014—2018年冬季(12月—翌年2月)廈門市洪文、湖里中學、鼓浪嶼3個國控站點的逐小時數(shù)據. 氣象數(shù)據來自Weather Underground (https://www.wunderground.com)記錄的廈門市高崎國際機場站點2014—2018年冬季逐小時數(shù)據，包括溫度、相對濕度、氣壓、降水量、風速、風向等指標. 氣團后向軌跡分析數(shù)據使用美國海洋大氣管理局(National Oceanic and Atmospheric Administration, NOAA)提供的全球數(shù)據同化系統(tǒng)(Global Land Data Assimilation System, GDAS)分析資料，該數(shù)據由觀測時間點前后3 h時間窗口內的衛(wèi)星、雷達和地面觀測數(shù)據同化得到，包括每日00:00、06:00、12:00、18:00(UTC，協(xié)調世界時)共4個時間點的全球數(shù)據，時間分辨率為6 h，水平分辨率為1°×1°.

1.2 PM2.5情境的識別和定義

廈門市空氣質量整體較好，根據GB 3095—2012[21]只能篩選出有限的PM2.5污染案例. 以2018年為例，廈門市空氣質量為優(yōu)的天數(shù)有171 d，為良的天數(shù)有189 d，為輕度污染的天數(shù)有5 d，輕度污染天數(shù)中PM2.5為首要污染物的天數(shù)為1 d[7]. 立足廈門市空氣污染案例有限的現(xiàn)實背景，結合本地觀測數(shù)據識別城市PM2.5相對清潔與污染情境，進行PM2.5污染特征評價和分析顯然更具有研究意義. 該研究使用2014—2018年冬季廈門市PM2.5數(shù)據和AGAGE統(tǒng)計方法[22]進行PM2.5污染情境識別，情境劃分標準和說明如表1所示，設定α〔見式(1)〕為基線值，代表區(qū)域空氣質量的基準水平，m為觀測值. AGAGE統(tǒng)計方法將PM2.5觀測數(shù)據分為基線值、可能污染值和污染值3組數(shù)據集，其中可能污染值數(shù)據集僅作為對污染值數(shù)據集補全的一個輔助數(shù)據集，不單獨劃分為一個污染情境，因此劃分出PM2.5基線值和污染值情境. 將2014—2018年冬季廈門市PM2.5數(shù)據集設定為PM2.5觀測值情境，代表冬季PM2.5的整體特征.

表1 AGAGE統(tǒng)計方法分類標準和說明

(1)

式中，X為小于對象數(shù)據集中位數(shù)的數(shù)據集，Xi為數(shù)據集X的第i個數(shù)據，N為數(shù)據集X的元素個數(shù)，基線值α是數(shù)據集X的均方根(RMS).

受限于GDAS數(shù)據的時間分辨率，進一步分析每日4個時段的PM2.5污染情況. 將AGAGE統(tǒng)計方法得到的PM2.5污染情境結果的時間轉換為世界時，如果00:00、06:00、12:00、18:00(UTC)前后3 h中超過半數(shù)的PM2.5觀測值為污染值，那么定義該6 h時段為PM2.5污染時段，否則認為是污染波動.

1.3 氣團后向軌跡的分析與聚類

氣團軌跡呈現(xiàn)了一定時間內大氣氣團的運動路線，據此可以分析顆粒物氣團的來源和路徑. 該研究使用美國國家海洋和大氣管理局開發(fā)的混合單粒子拉格朗日軌跡模型HYSPLIT[23]，結合GDAS資料計算不同情境下到達廈門市(118.14°E、24.51°N)的72 h 氣團后向軌跡，設定初始高度為50 m. 軌跡聚類分析使用MeteoInfo中的TrajStat插件[24]計算，根據空間總方差(TSV)的大小確定具有代表性的軌跡分組.

2 結果與分析

2.1 2014—2018年冬季不同污染情境下ρ(PM2.5)變化情況

圖1 2014—2018年廈門市冬季不同情境下ρ(PM2.5)平均值和污染值情境時長占比Fig.1 Mean concentration of PM2.5 in different pollution scenarios and proportion of polluted scenarios duration in the winter of 2014-2018 in Xiamen City

廈門市2014—2018年冬季不同污染情境下ρ(PM2.5)平均值變化如圖1所示. 由圖1可見：廈門市2014—2018年冬季PM2.5觀測值情境下，除2014年12月和2015年1月ρ(PM2.5)平均值較高，分別為43.6、47.8 μg/m3外，其他各月ρ(PM2.5)平均值范圍為23.2～39.9 μg/m3；在PM2.5觀測值情境下，2014—2018年冬季ρ(PM2.5)平均值為26.3～42.2 μg/m3，除2016年ρ(PM2.5)出現(xiàn)回升外，其余年份ρ(PM2.5)呈下降趨勢. 2014—2018年冬季在PM2.5污染值情境下，2014年12月、2015年1月、2016年12月、2017年1月ρ(PM2.5)平均值較高，范圍為90.3～100.2 μg/m3，其余月份ρ(PM2.5)平均值為47.5～75.9 μg/m3；2014—2018年冬季PM2.5污染值情境下ρ(PM2.5)平均值為55.5～90.7 μg/m3，除2016年冬季ρ(PM2.5)出現(xiàn)回升，其余年份ρ(PM2.5)總體呈下降趨勢. 2014—2018年冬季PM2.5基線值情境下，各月ρ(PM2.5)平均值為6.8～20.4 μg/m3，與觀測值和污染值情境的ρ(PM2.5)變化一致，除2016年出現(xiàn)回升，其余年份PM2.5基線值情境的ρ(PM2.5)總體呈下降趨勢. 綜上，廈門市2014—2018年冬季PM2.5觀測值、污染值和基線值情境下ρ(PM2.5)均呈波動中下降趨勢，ρ(PM2.5)平均值分別從2014年的42.2、90.7、16.4 μg/m3降至2018年的26.3、56.9、8.8 μg/m3. AGAGE統(tǒng)計方法計算得到廈門市2014—2018年冬季PM2.5觀測值、污染值、基線值情境的ρ(PM2.5)平均值分別為33.7、13.9和74 μg/m3，3種情境ρ(PM2.5)差異明顯，有效識別了廈門冬季PM2.5污染情境. 2014—2018年冬季PM2.5污染值情境時長占PM2.5觀測值情境時長的占比如圖1所示，除2014年冬季1月PM2.5污染值情境時長占比為16.4%外，其他月份PM2.5污染值情境時長占比范圍為0.8%～9.7%；2014—2018年冬季PM2.5污染值情境時長占比的平均值為1.7%～10.2%，2016年和2018年冬季污染值情境時長占比出現(xiàn)回升，但總體呈下降的趨勢，冬季PM2.5污染值情境時長占比從2014年的10.2%降至2018年的3.0%.

2.2 PM2.5污染與氣象條件關系

2014—2018年廈門市冬季PM2.5基線值和污染值情境的氣象要素頻數(shù)分布如圖2所示. 由圖2可見：在PM2.5基線值情境下，風速、氣壓、溫度、相對濕度的高頻數(shù)分布區(qū)間分別為2～6 m/s、1 012～1 022 hPa、15 ℃、60%～90%；在PM2.5污染值情境下，風速、氣壓、溫度、相對濕度的高頻數(shù)分布區(qū)間分別為2 m/s、1 012～1 018 hPa、15～20 ℃、70%～90%. 風速、氣壓、溫度、相對濕度的平均值在PM2.5基線值情境下分別為4.4 m/s、1 019.7 hPa、15.2 ℃、72.7%，在PM2.5污染值情境下分別為2.6 m/s、1 017.8 hPa、16.6 ℃、76.2%. 比較冬季PM2.5基線值和污染值情境各氣象要素的高頻數(shù)分布區(qū)間和平均值發(fā)現(xiàn)，PM2.5污染值情境下氣象要素呈低風速、低氣壓、高溫度、高相對濕度的特征.

圖2 2014—2018年冬季廈門市不同污染情境下氣象要素的頻數(shù)分布Fig.2 The frequency histogram of meteorological elements in different scenario in the winter of 2014-2018 in Xiamen City

2.3 冬季氣團后向軌跡分析

廈門市2014—2018年冬季PM2.5觀測值、污染值和基線值情境下氣團后向軌跡聚類結果如圖3所示.將3種PM2.5污染情境均歸為6類軌跡，并根據聚類結果統(tǒng)計不同PM2.5污染情境下氣團軌跡的途經地區(qū)、占比和距離等(見表2).

由圖3和表2可見：2014—2018年冬季PM2.5觀測值情境下，到達廈門市的氣團軌跡路徑中局地路徑占比最大(29.58%)，其次為偏北路徑(25.19%)和沿海路徑(23.86%)，西北路徑和偏西路徑占比較少，分別為13.37%、7.99%. 與冬季PM2.5觀測值情境相比，PM2.5污染值情境下到達廈門市的氣團軌跡路徑中局地路徑、西北路徑(短距離)占比增大，分別為37.04%、22.75%，沿海路徑分為兩支，分別為沿海路徑(沿岸)(12.70%)和東側新增的沿海路徑(海上)(11.11%)，偏西路徑由于氣團軌跡數(shù)量過少所以不進行分類；同時，在軌跡距離上，除西北路徑(長距離)和沿海路徑(海上)外，其他4條氣團軌跡路徑的距離均在 1 000 km以內. 與冬季PM2.5污染值情境下氣團軌跡路徑相比，冬季PM2.5基線值情境下沿海路徑占比(51.57%)大幅提高，軌跡距離增加；西北路徑和局地路徑占比、軌跡距離均下降；偏西路徑是PM2.5污染值情境中未出現(xiàn)的氣團軌跡路徑，與PM2.5觀測值情境下氣團軌跡路徑相比，偏西路徑占比(19.76%)和軌跡距離在PM2.5基線值情境中均增加；除局地路徑外，其他5條氣團軌跡路徑的距離均超過 1 000 km.

圖3 廈門市2014—2018年冬季不同污染情境下氣團后向軌跡聚類Fig.3 Trajectory clustering of air mass in different pollution scenarios in the winter of 2014-2018 in Xiamen City

表2 廈門市2014—2018年冬季不同污染情境下氣團后向軌跡聚類路徑和占比統(tǒng)計

3 討論

3.1 典型天氣系統(tǒng)下氣象條件特征影響PM2.5污染值情境

在一次污染過程中，當排放源的強度相對穩(wěn)定時，天氣系統(tǒng)成為影響污染狀況的主要因素[25]. 海西城市群冬季顆粒物污染的出現(xiàn)與非降水天氣系統(tǒng)下冷空氣勢力的影響存在關系，顆粒物污染主要出現(xiàn)在冷空氣減弱后高壓底部、高壓后部、鋒前暖區(qū)中[26]. 冬季PM2.5污染值情境下氣象要素呈低風速、低氣壓、高溫度、高相對濕度的特征，本質上是受北方冷空氣南下影響減弱后天氣系統(tǒng)發(fā)展變化所致. 在該天氣系統(tǒng)影響下，大氣層結穩(wěn)定，風速降低，降水條件不充分，形成易于導致顆粒物污染發(fā)生與發(fā)展的氣象條件.

3.2 不同氣團路徑對PM2.5污染情境影響存在差異

大氣環(huán)流反映了大范圍內大氣運動的基本狀態(tài)，并孕育和制約著較小規(guī)模的氣流運動[27]. 冬季中國大陸受大陸冷高壓和冬季風的控制[28]，使廈門市冬季氣團軌跡路徑主要來自偏北、偏東方向，在冷空氣活動勢力較弱時期，相對穩(wěn)定的大氣環(huán)流條件使距離較短的局地路徑、偏北路徑和海上路徑占比較高，與蔣永成等[19]對廈門市冬季氣團后向軌跡聚類分析結果相近.

比較2014—2018年冬季PM2.5污染值與觀測值情境氣團軌跡路徑發(fā)現(xiàn)，PM2.5污染值情境下軌跡距離較短，更容易造成顆粒物污染. 首先，PM2.5污染值情境中到達廈門市的氣團軌跡路徑主要發(fā)源并途經福建省周邊地區(qū)，這些地區(qū)冬季PM2.5污染較為嚴重，如湖北省南部、江西省北部和長三角地區(qū)等[16,29-30]；其次，較短的軌跡距離表明氣團運動速度較慢，此時比較穩(wěn)定的氣象條件更容易導致顆粒物的排放累積從而形成PM2.5污染，如局地路徑占比較高；最后，較短的軌跡距離縮短了顆粒物從源地到廈門市的傳輸距離，氣團更容易攜帶顆粒物在沉降前將其輸送至廈門市，導致PM2.5污染，如西北路徑(短距離)、沿海路徑(沿岸)和偏北路徑. 沿海路徑(海上)和西北路徑(長距離)在PM2.5污染值情境中占比較小，兩條氣團軌跡路徑從發(fā)源地和途經地區(qū)攜帶顆粒物輸入廈門市，可能是導致廈門市形成PM2.5污染值情境的原因，兩條氣團軌跡路徑分別發(fā)源于空氣質量較差的西北和東北地區(qū)[31]，且都經過上述短距離污染軌跡路徑發(fā)源區(qū)域，易從氣團軌跡路徑的源地和途經地區(qū)攜帶顆粒物發(fā)生跨區(qū)域輸送，從而影響廈門市的PM2.5濃度.

比較2014—2018年冬季PM2.5基線值與污染值情境氣團軌跡，PM2.5基線值情境下局地路徑占比減小，長距離氣團軌跡路徑占比增加. 研究[32]表明，較長的軌跡距離容易使氣團攜帶的污染物在輸送過程中發(fā)生沉降和擴散，從而降低污染氣團對路徑末端城市空氣質量的影響. PM2.5基線值情境下長距離氣團軌跡路徑占比增加，表明大氣條件偏向活躍，有利于本地污染的擴散和稀釋；同時，我國中西部地形區(qū)有山嶺阻擋，也有助于減弱氣團的運輸能力；最后，來自海上的清潔氣團對空氣質量的變好具有積極作用. 綜上，廈門市冬季PM2.5基線值情境下ρ(PM2.5)較低.

比較2014—2018年冬季PM2.5觀測值、污染值、基線值情境下氣團軌跡路徑的特征和差異發(fā)現(xiàn)：在PM2.5污染值情境下局地路徑占比上升，表明較穩(wěn)定大氣條件下氣團運動距離偏短，易導致顆粒物排放累積形成污染；西北路徑在PM2.5污染值情境下占比上升，在PM2.5基線值情境下占比下降，表明西北臨近省份是PM2.5污染的重要傳輸源地之一；偏北路徑和沿海路徑在臺灣海峽西部沿海地區(qū)存在重合，在PM2.5污染值情境下偏北路徑和沿海路徑聚類為兩條獨立的氣團軌跡路徑，而在PM2.5基線值情境下偏北路徑不再單獨聚為一類，沿海路徑占比升高，這表明長三角地區(qū)的PM2.5污染在氣象條件作用下通過偏北路徑輸送到廈門市，沿海路徑氣團較為清潔，但容易在福建省北部與偏北路徑重合加強偏北路徑的污染物輸送能力；偏西路徑僅在PM2.5基線值情境下出現(xiàn)，表明該路徑是清潔路徑.

3.3 嚴格的環(huán)境政策對廈門市冬季PM2.5污染改善有積極影響

本地污染物排放、外來污染物輸送和氣象條件是影響PM2.5污染的主要因素[33]. 在冬季氣象條件相似的背景下，本地污染物排放和外來污染物輸送成為影響PM2.5污染的主要原因. 廈門市2014—2018年冬季不同PM2.5污染情境下，ρ(PM2.5)及PM2.5污染值情境時長占比均呈波動中下降趨勢，該變化特征可能主要受益于國家和地方日益嚴格的環(huán)境政策，如《大氣污染防治行動計劃》《福建省大氣污染防治行動計劃實施細則》和《廈門市清潔空氣行動計劃(2014—2017)》等空氣質量改善計劃和措施，以及廈門市舉辦金磚國家領導人會晤期間采取的空氣污染防治措施，這些措施包括但不限于機動車限行、治理工地揚塵、整治排放不達標企業(yè)等[20]. 研究[34-35]表明，環(huán)境管控措施的實行具有一定的成效，金磚國家領導人廈門會晤期間，廈門市及周邊地區(qū)采取相應的管控措施后，大氣污染物濃度與歷史同期水平相比出現(xiàn)明顯下降，但會議結束后多項指標出現(xiàn)反彈[20]. 2014—2018年冬季廈門市不同污染情境下ρ(PM2.5)整體呈下降趨勢，但個別年份ρ(PM2.5)出現(xiàn)反彈，除了氣象條件和外來污染導致的影響外，不同時期環(huán)境管控措施力度的變化可能也是引起ρ(PM2.5)反彈的原因，這提示管理部門在制定環(huán)境污染防治措施時應重視措施的制度化、長效化.

4 結論

a) 廈門市2014—2018年冬季不同PM2.5污染情境下，ρ(PM2.5)以及PM2.5污染值情境時長占比均呈波動中下降的趨勢，具體表現(xiàn)為在冬季PM2.5觀測值、污染值和基線值情境下，ρ(PM2.5)平均值分別從2014年的42.2、90.7、16.4 μg/m3降至2018年的26.3、56.9、8.8 μg/m3，冬季PM2.5污染值情境時長占比從2014年的10.2%降至2018年的3.0%.

b) 冬季PM2.5污染值情境下氣象要素呈低風速、低氣壓、高溫度、高相對濕度的特征.

c) 冬季到達廈門市的氣團軌跡路徑中，局地路徑下氣象條件較為穩(wěn)定，易于污染物累積形成PM2.5污染；偏北路徑和西北路徑是重要的外源污染輸入路徑；沿海氣團路徑本為清潔路徑，但該路徑后段在福建省北部與偏北路徑重合，加強了偏北路徑的污染物輸送能力；偏西路徑僅在PM2.5基線值情境下出現(xiàn)，屬于清潔路徑.