丁 麗 張愛民 張 毅 甄建霄 葛艷艷

（中國原子能科學(xué)研究院 北京102413）

多用途重水研究堆（Multi-purposes Heavy Water Research Reactor，MHWRR）是我國20世紀(jì)80年代末出口到阿爾及利亞的第一個大型核設(shè)施項目，1987年開始建造，1992年7月實現(xiàn)滿功率運行。

放射性診斷核素99mTc 在臨床的應(yīng)用越來越廣泛，從而使得當(dāng)前全球?qū)ζ淠阁w核素99Mo的需求量不斷增加。MHWRR 業(yè)主提出了建立裂變99Mo 不停堆連續(xù)輻照生產(chǎn)能力，達到日產(chǎn)2.22×1013Bq，周產(chǎn)1.11×1014Bq 的目標(biāo)要求［1］。2016 年初開始實施了儀表、控制和電氣系統(tǒng)現(xiàn)代化改造，在堆芯增設(shè)了輻照裝置。因輻照后靶件發(fā)熱率高，能否通過對已有設(shè)施進行適應(yīng)性改造，實現(xiàn)目標(biāo)要求，必須進行分析論證。結(jié)合MHWRR堆芯結(jié)構(gòu)及特性、裂變鉬輻照靶件結(jié)構(gòu)，分析了靶件堆內(nèi)輻照和輻照后靶件轉(zhuǎn)運過程中的物理、熱工水力特性及輻照技術(shù)，提出了安全上滿足要求、技術(shù)上可行、工程上可實施的方案。

1 MHWRR堆芯簡介

MHWRR 是一座重水冷卻和慢化、石墨作為反射層的多用途研究堆，最大功率15 MW。堆芯由72根束棒型燃料組件、14根控制棒和23個垂直實驗孔道構(gòu)成。燃料組件活性段長為1 000 mm，燃料芯塊為UO2，包殼為鋯合金，235U富集度為3%。堆芯布置如圖1所示。

MHWRR堆內(nèi)有兩個內(nèi)徑為?120 mm孔道適用于裂變鉬輻照裝置的安裝，即中央1#孔道和重水反射層13#孔道。

圖1 MHWRR堆芯布置圖Fig.1 Core configuration of MHWRR

2 理論計算分析

2.1 靶件與堆內(nèi)裝載

裂變鉬靶件選用工藝成熟的三層共擠壓圓形管靶件結(jié)構(gòu)［2］，如圖2 所示。芯體材料為U-Al 合金，235U 富集度為19.75wt%，包殼材料為Al。每個靶件含235U質(zhì)量為3.0 g。

圖3為輻照裝置內(nèi)靶件布置截面示意圖。壓力管內(nèi)周向均勻布置5 根輻照管，為靶件提供冷卻通道。每根輻照管內(nèi)裝載1組靶件，每組軸向裝6個靶件，總高度為1 080 mm，輻照裝置內(nèi)共裝載30 個靶件。

圖2 靶件結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Schematic structure of irradiation target

圖3 輻照裝置內(nèi)靶件布置示意圖Fig.3 Schematic diagram of irradiation target arrangement

2.2 堆芯物理計算分析

輻照裝置入堆將改變堆芯裝載，須對輻照裝置和輻照生產(chǎn)對反應(yīng)堆的影響進行堆芯物理計算分析，計算分析主要目的有：1）為評價堆芯變更后的反應(yīng)性價值是否在批準(zhǔn)的運行限值和條件之內(nèi)，以及為輻照生產(chǎn)過程反應(yīng)性引入事故分析提供依據(jù)；2）給出輻照期間靶件核發(fā)熱率及其分布，為靶件冷卻穩(wěn)態(tài)熱工水力分析和事故分析提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)；3）獲取靶件輻照熱中子注量率，用于分析計算裂變99Mo產(chǎn)額。

計 算 采 用MCNP 程 序［3］。 計 算 建 模 中 ，按MHWRR反應(yīng)堆的實際堆芯布置［4］，對燃料組件、控制棒、實驗孔道、石墨反射層以及裂變鉬輻照裝置等幾何、物質(zhì)成分等進行了全模擬計算。計算主要輸入條件為：反應(yīng)堆功率15 MW，堆芯燃料組件的燃耗按平衡態(tài)堆芯三個燃耗分區(qū)取值（每區(qū)24根燃料組件）全堆芯平均相對燃耗20%，安全棒在頂部位置，補償棒和調(diào)節(jié)棒處于熱態(tài)平衡態(tài)臨界位置，堆內(nèi)重水溫度取進出口溫度平均值50 ℃。主要計算結(jié)果如下：

反應(yīng)性引入計算結(jié)果如表1 所示，輻照裝置引入總的負反應(yīng)性為-1.724%Δk/k。靶件出入堆操作過程中，當(dāng)裝入一組未輻照靶件（6個靶件）時，引入正反應(yīng)性為0.344%Δk/k。為確保臨界安全，輻照裝置及靶件出入堆過程中，必須投入反應(yīng)堆保護系統(tǒng)。反應(yīng)堆在15 MW 功率水平下，滿裝載30 個靶件時總裂變功率為353 kW，單根輻照管內(nèi)6 個靶件最大功率為71.2 kW，單個靶件最大與最小功率分別為15.4 kW 和6.6 kW，最大功率靶件軸向功率分布不均勻因子計算值為1.04；靶件平均輻照熱中子注量率為1.05×1014n·cm-2·s-1。物理計算中，靶件核發(fā)熱率不確定性因子取10%，即核發(fā)熱率取理論計算之的1.1倍。

表1 反應(yīng)性引入計算結(jié)果Table 1 Calculation results of reactivity worth

2.3 堆內(nèi)輻照熱工水力計算分析

熱工水力計算使用MHWRR 專用計算分析程序HWRSTA。采用環(huán)形燃料傳熱計算模型，如圖4所示。對流換熱采用Dittus-Boelter 公式［4］，臨界熱流密度計算采用實驗得到的經(jīng)驗公式［5］。主要計算輸入：回路系統(tǒng)冷卻劑壓力為0.6 MPa，相應(yīng)的冷卻劑飽和溫度為158.7 ℃；冷卻劑入口溫度為50 ℃；冷卻劑額定流量為16 m3·h-1，平均分配到每根輻照管的流量為3.2 m3·h-1；靶件核發(fā)熱率由物理計算給出，最大功率靶件軸向功率分布不均勻因子保守取物理計算值得1.25倍。

圖4 靶件冷卻劑流道截面示意圖Fig.4 Schematic diagram of cross section of coolant channel

堆內(nèi)輻照靶件穩(wěn)態(tài)熱工水力計算結(jié)果如表2所示。反應(yīng)堆在15 MW功率運行條件下，靶件芯體和表面最高溫度分別為127 ℃和123 ℃，低于其熔點溫度600 ℃，靶件不會發(fā)生欠冷泡核沸騰，最小燒毀比（Departure from Nucleate Boiling Ratio，DNBR）為6.05，滿足熱工準(zhǔn)則規(guī)定的DNBR不小于2.5要求。

計算得到，在假設(shè)發(fā)生反應(yīng)堆120%超功率情況下，靶件芯體最高溫度為141 ℃，最小燒毀比DNBR為4.97；當(dāng)冷卻劑流量減少到40%額定流量，即9.6 m3·h-1時，靶件表面最高溫度接近冷卻劑飽和溫度158 ℃。

對于用鋁合金材料作包殼的鈾靶件，為避免欠熱沸騰而加速對包殼材料的腐蝕，以保證靶件輻照過程中的完整性，根據(jù)北京參考堆（101 重水研究堆）運行經(jīng)驗，保守地以元件包殼熱點表面溫度不超過該點冷卻劑飽和溫度作為限制條件?；谏鲜鲇嬎?，為輻照裝置和冷卻回路系統(tǒng)改造設(shè)計提供了參數(shù)限值：冷卻劑總流量不低于9.6 m3·h-1，壓力不低于0.6 MPa，入口溫度不超過50 ℃。

2.4 靶件出堆過程熱工計算分析

因輻照后靶件存在衰變熱，出堆過程熱工安全必須保證。衰變熱大小主要決定于輻照功率與時間、停堆后衰變時間。計算中假設(shè)靶件在反應(yīng)堆15 MW 功率水平下輻照運行了7 d 后停堆，回路系統(tǒng)繼續(xù)冷卻一定時間后停止冷卻回路，然后靶件出堆。出堆過程中靶件將短時間暴露在空氣中，然后轉(zhuǎn)運至?xí)捍胬鋮s管。保守假設(shè)環(huán)境空氣溫度為50 ℃，靶件鋁合金包殼熔點為600 ℃。計算了最大核發(fā)熱為15.4 kW 靶件表面溫度，結(jié)果如表3 所示。停堆后靶件冷卻時間、靶件剩余功率與過熱所需時間曲線如圖5所示。

表2 靶件穩(wěn)態(tài)熱工水力計算結(jié)果Table 2 Thermal-hydraulic calculation results at steady irradiation state

從表3 數(shù)據(jù)可以看出，停堆后靶件出堆前首先必須保證適當(dāng)?shù)膹娖壤鋮s時間，才能停止冷卻回路。出堆時應(yīng)立即將靶件轉(zhuǎn)運至?xí)捍胬鋮s管內(nèi)繼續(xù)冷卻，操作必須在較短時間內(nèi)完成以避免靶件過熱。若停堆后靶件在輻照裝置內(nèi)冷卻30 min，出堆操作時靶件暴露在空氣中的時間應(yīng)不超過3.6 min。

從圖5 可以看出，如果靶件在臨時停堆1.5 h 后再出堆，計算表明，靶件剩余釋熱功率為116 W，靶件表面通過空氣自然散熱，靶件表面最高溫度不超過600 ℃，表明靶件剩余釋熱與空氣散熱達到平衡，靶件不會出現(xiàn)過熱問題。計算結(jié)果為輻照后靶件出堆工藝流程設(shè)計提供了重要依據(jù)。

圖5 停堆后靶件冷卻時間、靶件剩余功率與過熱所需時間曲線Fig.5 Curve of target cooling time,residual heat vs.over-heat time after shundown

表3 輻照后靶件出堆過程熱工計算結(jié)果Table 3 Calculation results of target during unloading out of core

2.5 裂變99Mo產(chǎn)額計算

由235U 裂變產(chǎn)生99Mo 的產(chǎn)額Y=6.06%，其生長過程如圖6所示［6-8］。

圖6 裂變99Mo核反應(yīng)圖Fig.6 Diagram of fission 99Mo reaction

產(chǎn)額計算采用ORIGEN-2程序。計算中假設(shè)靶件在1#孔道內(nèi)輻照7 d，考慮產(chǎn)品制備與運輸靶件衰變時間取3 d，99Mo 化學(xué)回收率取經(jīng)驗值為60%，反應(yīng)堆輻照條件因子取0.8。每周一至周五每天出一組靶件共6個，99Mo產(chǎn)品產(chǎn)量為2.308 8×1013Bq·d-1，大于2.22×1013Bq·d-1目標(biāo)要求。

靶件裝載在13#孔道位置時，相同條件下，99Mo產(chǎn)品產(chǎn)量約為1.073×1013Bq·d-1，達不到產(chǎn)量要求。

3 輻照方案與工藝流程技術(shù)設(shè)計

不停堆連續(xù)輻照生產(chǎn)裂變鉬技術(shù)的關(guān)鍵是要解決輻照后靶件出堆過程中的安全冷卻問題，目前國際上尚無可參考的類似罐式堆型實現(xiàn)不停堆輻照生產(chǎn)裂變鉬靶件的實踐經(jīng)驗。在滿足需方產(chǎn)量要求的基礎(chǔ)上，基于上述物理與熱工水力理論計算分析，并結(jié)合MHWRR原有設(shè)施條件，本著既經(jīng)濟又合理可行原則，創(chuàng)新性地提出了如下技術(shù)設(shè)計建議：

1）99Mo溶液產(chǎn)品產(chǎn)額：2.22×1013Bq·d-1，每周一至周五供貨；2）輻照裝置布置：在中央1#孔道位置安裝輻照裝置；3）靶件裝載數(shù)量：30 個靶件，235U 總裝量為90 g；4）靶件冷卻：利用堆外原有低溫低壓試驗回路，靶件總發(fā)熱率為353 kW，原回路設(shè)計換熱能力為300 kW，因此需要對回路進行改造，提升冷卻能力；5）輻照運行方式：15 MW滿功率運行，輻照滿7 d 后臨時停堆，靶件冷卻0.5 h 以上后進行靶件出入堆操作?？紤]反應(yīng)堆碘坑時間和靶件出入堆操作時間需要，臨時停堆一般控制在2.0～2.5 h以內(nèi)；6）靶件操作：對原有工藝運輸系統(tǒng)進行必要的升級改造，提升遠程自動化操作與控制水平。

靶件輻照出入堆與工藝轉(zhuǎn)運流程框圖如圖7所示。

圖7 靶件出入堆工藝流程框圖Fig.7 Flow chart of target unloading/loading in reactor core

上述技術(shù)建議得到阿方認可。按設(shè)計制造了輻照裝置，且順利安裝入堆，完成了冷卻回路改造，調(diào)試驗證了靶件出入堆工藝轉(zhuǎn)運流程。改造后反應(yīng)堆首次臨界啟動時，測量得到臨界棒柵為：調(diào)節(jié)棒棒位850 mm，補償棒棒位418.5 mm。輻照裝置入堆后的理論計算臨界棒位為：調(diào)節(jié)棒棒位850 mm，補償棒棒位在415～420 mm 之間，與實驗值的誤差小于0.84%。在輻照裝置內(nèi)無冷卻劑和靶件條件下，測量得到，反應(yīng)堆在15 MW 功率運行水平下，輻照裝置內(nèi)最大熱中子注量率為2.24×1014n·cm-2·s-1，理論計算值為2.32×1014n·cm-2·s-1，與實驗值的偏差小于3.6%，實驗結(jié)果驗證了理論計算。靶件工藝轉(zhuǎn)運系統(tǒng)調(diào)試結(jié)果表明：靶件出堆操作時，靶件暴露在空氣中的時間可控制在110 s以內(nèi)，小于熱工分析給出的216 s 時限要求，靶件輻照工藝操作流程技術(shù)上可行。

4 結(jié)語

1）對裂變鉬靶件輻照過程中的物理、熱工水力進行了理論計算分析，研究結(jié)果表明，采用短時間臨時停堆方式實現(xiàn)MHWRR 連續(xù)輻照生產(chǎn)裂變鉬技術(shù)上可行，安全上有保證，99Mo 產(chǎn)額滿足每天2.22×1013Bq，每周1.11×1014Bq產(chǎn)品目標(biāo)需求。

2）通過研究，提出的輻照方案和工藝流程設(shè)計技術(shù)建議，經(jīng)采納后，其合理性在工程實驗中得到了驗證，可為今后類似研究堆的輻照應(yīng)用開發(fā)研究提供有益借鑒。