李方輝，何中文，曹 為，趙洪陽，付秋明，許傳波，馬志斌

武漢工程大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，湖北省等離子體化學(xué)與新材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430205

引 言

微波等離子體化學(xué)氣相沉積法(microwave plasma chemical vapor deposition，MPCVD)制備光纖預(yù)制棒是利用超純氧氣作為載體將SiCl4、摻雜劑等原料送入到旋轉(zhuǎn)的石英襯管內(nèi)，在微波等離子體中反應(yīng)生成玻璃態(tài)SiO2，并沉積在襯管內(nèi)壁，最后通過熔縮工藝得到實(shí)心預(yù)制棒[1-3]。反應(yīng)腔作為MPCVD裝置的核心，其結(jié)構(gòu)直接影響到反應(yīng)腔內(nèi)的等離子體分布狀態(tài)。目前，四分之一波長同軸反應(yīng)腔已被用于工業(yè)化生產(chǎn)，但此類反應(yīng)腔是通過狹縫將外部環(huán)形腔中的駐波能量耦合到內(nèi)腔中[4]，為了避免反應(yīng)腔中出現(xiàn)高次模，內(nèi)腔及襯管的尺寸都會(huì)受到限制。另有研究設(shè)計(jì)出了一種單路微波耦合圓柱形反應(yīng)腔[5]，并進(jìn)行了仿真模擬，結(jié)果表明雖然襯管直徑得到進(jìn)一步增大，但反應(yīng)腔中的電場(chǎng)分布并非在中心完全對(duì)稱，只能以輸入更高的微波功率為代價(jià)來保證沉積的均勻性。

為此，本文提出了一種雙路微波耦合反應(yīng)腔結(jié)構(gòu)，同時(shí)結(jié)合仿真計(jì)算和等離子體發(fā)射光譜法對(duì)反應(yīng)腔結(jié)構(gòu)進(jìn)行了優(yōu)化，研究了不同結(jié)構(gòu)參數(shù)下的電場(chǎng)分布規(guī)律，進(jìn)一步以氧氣為工作氣體，對(duì)不同結(jié)構(gòu)反應(yīng)腔軸向上的等離子體發(fā)射光譜進(jìn)行了測(cè)量分析，研究了反應(yīng)腔結(jié)構(gòu)和氣壓對(duì)等離子體分布的影響。

1 反應(yīng)腔結(jié)構(gòu)及實(shí)驗(yàn)過程

自行設(shè)計(jì)的反應(yīng)腔結(jié)構(gòu)如圖1所示，兩路頻率為2.45 GHz的微波從圓柱形反應(yīng)腔的側(cè)面饋入，矩形波導(dǎo)(86.4 mm×43.2 mm)的窄邊與反應(yīng)腔的軸向平行。外徑為50 mm厚度為2 mm的石英管置于圓柱型反應(yīng)腔內(nèi)，兩路矩形波導(dǎo)的距離L和反應(yīng)腔的長度H可調(diào)。反應(yīng)腔側(cè)壁上開設(shè)觀測(cè)小孔，小孔孔徑4 mm，孔距6 mm，如圖1所示。

圖1 反應(yīng)腔結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Structure diagram of the reaction chamber

仿真計(jì)算基于Maxwell方程組的微分形式，結(jié)合初始條件和邊界條件對(duì)反應(yīng)腔模型求解。等離子體密度(電子密度)與模型內(nèi)的電場(chǎng)強(qiáng)度E呈正比關(guān)系[6]。在實(shí)驗(yàn)中，利用海洋光學(xué)公司生產(chǎn)的Maya2000 Pro-NIR光譜儀對(duì)氧等離子體譜線中強(qiáng)度較大的特征峰(777.4 nm)進(jìn)行了測(cè)量，積分時(shí)間設(shè)為8 ms。

2 結(jié)果與討論

2.1 反應(yīng)腔內(nèi)徑對(duì)電場(chǎng)分布的影響

在其他結(jié)構(gòu)參數(shù)不變條件下，模擬了反應(yīng)腔內(nèi)徑D分別為80，83，86和89 mm時(shí)所對(duì)映的石英管內(nèi)的電場(chǎng)分布狀態(tài)，結(jié)果如圖2(a,b,c,d)所示。從圖2可以看出，在XZ平面上，不同反應(yīng)腔內(nèi)徑所對(duì)映的電場(chǎng)分布都存在對(duì)稱性，當(dāng)反應(yīng)腔內(nèi)徑從80 mm增加到86 mm時(shí)，兩側(cè)微波在石英管中心區(qū)域的耦合作用逐漸增強(qiáng)，軸向上強(qiáng)電場(chǎng)區(qū)域的長度也逐漸增加。

圖2 石英管內(nèi)XZ平面上電場(chǎng)分布圖(a): 80 mm；(b): 83 mm；(c): 86 mm；(d): 89 mmFig.2 Electric field distribution on the XZ plane in a quartz tube(a): 80 mm；(b): 83 mm；(c): 86 mm；(d): 89 mm

在D=86 mm時(shí)，電場(chǎng)分布實(shí)現(xiàn)良好的軸對(duì)稱性，值得注意的是，此時(shí)的內(nèi)徑值接近矩形波導(dǎo)內(nèi)傳輸微波波長值的二分之一，這種軸對(duì)稱分布狀態(tài)可能與兩側(cè)矩形波導(dǎo)內(nèi)的TE10波饋入到圓柱反應(yīng)腔后，產(chǎn)生了很強(qiáng)的軸向電場(chǎng)分量(Ez)有關(guān)[7]。而在D=89 mm時(shí)，雖然強(qiáng)電場(chǎng)區(qū)域的長度進(jìn)一步增加，但石英管內(nèi)電場(chǎng)強(qiáng)度最大處并非在中心位置，不利于保證沉積的均勻性，因此將反應(yīng)腔內(nèi)徑D的最優(yōu)值確定為86 mm。

2.2 反應(yīng)腔的長度和兩路矩形波導(dǎo)的距離對(duì)軸向電場(chǎng)及等離子體分布的影響

在反應(yīng)腔內(nèi)徑D=86 mm條件下，研究了兩路矩形波導(dǎo)的距離L和反應(yīng)腔的長度H對(duì)石英管內(nèi)電場(chǎng)分布的影響，結(jié)果如圖3(a,b,c)所示。

圖3 石英管內(nèi)YZ平面上電場(chǎng)分布圖(a): L=53.2 mm, H=194 mm；(b): L=61.2 mm, H=194 mm；(c): L=61.2 mm, H=202 mmFig.3 Electric field distribution on the YZ plane in a quartz tube(a): L=53.2 mm, H=194 mm；(b): L=61.2 mm, H=194 mm；(c): L=61.2 mm, H=202 mm

從圖3中可以看出，YZ平面上的電場(chǎng)分布具有軸對(duì)稱性，強(qiáng)電場(chǎng)區(qū)域出現(xiàn)在石英管的中間段，中心處(Z=0 mm)的電場(chǎng)強(qiáng)度最大，增加反應(yīng)腔長度和兩路矩形波導(dǎo)的距離，可以使Z軸上強(qiáng)電場(chǎng)區(qū)域的長度略微增加，但中心位置的電場(chǎng)強(qiáng)度變化并不明顯。

圖4所示為理論計(jì)算和等離子體光譜實(shí)測(cè)結(jié)果。在兩路微波功率均為900 W、氧氣流量為60 sccm的條件下，對(duì)L=53.2，61.2和67.2 mm時(shí)Z軸方向上的等離子體分布進(jìn)行了測(cè)量，同時(shí)模擬計(jì)算出了L=61.2 mm時(shí)的電場(chǎng)等值面分布圖，其中反應(yīng)腔的長度H=L+140.8 mm。從圖4(a)中可以看出，石英管內(nèi)的電場(chǎng)分布存在旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性，中心區(qū)域的電場(chǎng)強(qiáng)度最大。圖4(b)給出了兩路矩形波導(dǎo)的距離對(duì)Z軸等離子體發(fā)射光譜的影響，可以發(fā)現(xiàn)在L=53.2和61.2 mm時(shí)，石英管內(nèi)都出現(xiàn)了一段均勻分布的高密度等離子體放電區(qū)域。當(dāng)L從53.2 mm增加到61.2 mm時(shí)，等離子體均勻區(qū)的長度和各個(gè)位置處的光譜強(qiáng)度都增加，測(cè)量結(jié)果與圖3模擬結(jié)果相符合。但是當(dāng)L=67.2 mm時(shí)，曲線在兩側(cè)都出現(xiàn)凹陷段，均勻性變差。因此，在L=61.2 mm和H=202 mm時(shí)，反應(yīng)腔內(nèi)出現(xiàn)的高密度、大體積的等離子體分布狀態(tài)最為理想。

圖4 (a) L=61.2 mm時(shí)石英管內(nèi)電場(chǎng)等值面模擬結(jié)果；(b)兩路矩形波導(dǎo)的距離對(duì)Z軸等離子體發(fā)射光譜的影響

2.3 氣壓對(duì)反應(yīng)腔內(nèi)等離子體分布的影響

在兩路微波功率均為900 W、氧氣流量為60 sccm、兩路矩形波導(dǎo)的距離L=61.2 mm和反應(yīng)腔的長度H=202 mm的條件下，研究了各方向上氣壓對(duì)反應(yīng)腔內(nèi)等離子體分布的影響，結(jié)果如圖5所示。從圖5(a)中可以看出，氣壓從1.8 kPa增加到2.8 kPa，Z軸上各個(gè)位置處的光譜強(qiáng)度都減小，同時(shí)等離子體均勻區(qū)的長度也逐漸減小，但對(duì)稱性不變。在圖5(b)中，同一氣壓下中心處的光譜強(qiáng)度最小，氣壓升高導(dǎo)致徑向(XY軸)上的光譜強(qiáng)度都降低，但是越靠近石英管壁處光譜強(qiáng)度減小程度越不明顯，并且沿XY方向上等離子體分布也具有對(duì)稱性。

圖5 各方向上不同氣壓所對(duì)應(yīng)的反應(yīng)腔內(nèi)等離子體發(fā)射光譜圖(a)：沿Z軸方向；(b)：沿X軸和Y軸方向Fig.5 Plasma emission spectra of the reaction chambers with different gas pressures(a)：Along the Z axis；(b)：Along the X and Y axes

以上現(xiàn)象是因?yàn)闅鈮涸龃筇岣吡穗娮优鲎差l率的同時(shí)，還增加了因碰撞引起的能量損失，導(dǎo)致等離子體密度降低，而等離子體密度降低還會(huì)增加氣體的介電常數(shù)，反過來減小介質(zhì)內(nèi)的電場(chǎng)強(qiáng)度[8]，這種反饋效應(yīng)進(jìn)一步降低了等離子體密度和光譜強(qiáng)度。另外，沿石英管徑向(X軸和Y軸方向)，低氣壓下等離子體通過熱輻射及熱傳導(dǎo)效應(yīng)會(huì)使管壁溫度升高，并且高于氣體溫度，越貼近管壁的電子獲得的動(dòng)能越大，同時(shí)與其他粒子的碰撞頻率增加，從而使管壁附近等離子光譜強(qiáng)度高于中心處，而圖5(b)中氣壓對(duì)靠近管壁處的等離子體光譜強(qiáng)度影響較小，更說明管壁存在的高溫是影響等離子體徑向光譜強(qiáng)度的主要原因。

3 結(jié) 論

通過模擬計(jì)算和等離子體發(fā)射光譜法研究了雙路微波耦合反應(yīng)腔中的等離子體分布規(guī)律。結(jié)果表明，采用雙路微波輸入方式，可在反應(yīng)腔內(nèi)獲得很強(qiáng)的軸向電場(chǎng)耦合效果。石英管內(nèi)的等離子體分布具有軸對(duì)稱性。等離子體密度隨氣壓增加而減小，但分布規(guī)律不變。在反應(yīng)腔內(nèi)徑為86 mm、反應(yīng)腔的長度為202 mm和兩路矩形波導(dǎo)的距離為61.2 mm時(shí)，反應(yīng)腔內(nèi)獲得了大體積、高密度的等離子體分布。