張敏 閆順成 高永 張少鋒? 馬新文?

1) (中國科學(xué)院近代物理研究所, 蘭州 730000)

2) (中國科學(xué)院大學(xué), 北京 100049)

1 引 言

中性氣體分子在與高電荷態(tài)離子、電子和光子相互作用時會被電離而形成分子離子. 不穩(wěn)定的分子離子在庫侖排斥力的作用下會進一步碎裂成兩個甚至多個離子碎片. 該過程廣泛存在于彗星拖尾[1,2]、星際氣體逃逸[3,4]、化學(xué)鍵的形成與斷裂[5,6]、輻射損傷[7,8]等相關(guān)物理現(xiàn)象中. 不僅對物理、化學(xué)以及生物等科學(xué)領(lǐng)域具有重要的研究意義, 而且在人造等離子體環(huán)境[9], 以及聚變裝置[10]等技術(shù)領(lǐng)域起著重要作用.

在過去的幾十年里, 隨著多重符合離子動量成像技術(shù)[11?13]的不斷發(fā)展與進步, 利用不同入射炮彈誘導(dǎo)的氣體分子碎裂研究已被廣泛報道[14?25].一般來說, 這些實驗主要通過測量碎片離子的飛行時間和在探測器上的位置來獲得分子離子在解離時碎片離子的動能以及離子碎片取向, 進而研究分子離子在碎裂時的以下現(xiàn)象: 1) 分子最外層電子軌道結(jié)構(gòu)信息[20]; 2) 物質(zhì)波干涉效應(yīng)[21]; 3) 體系的勢能函數(shù)和基態(tài)波函數(shù)模的平方[22]; 4) 解離機制[19,23,24]; 5) 重建解離前母體離子的構(gòu)型[25].

在這些實驗當中, 涉及的最基本物理量就是分子離子在解離時的動能釋放(KER). 在碰撞過程中, 完整的中性分子會在極短的時間內(nèi)(10–17量級)被電離, 同時將剩余的分子離子制備到不同的離子態(tài)上, 而KER就是表征分子離子沿著勢能曲線運動并將勢能轉(zhuǎn)化成動能的物理量. 通過重構(gòu)碎片離子在碎裂時的KER就可以解讀分子離子初始態(tài)的信息以及隨后的碎裂動力學(xué)過程. 因此, 獲得分子離子在解離時精確的KER分布對進一步深入研究分子碎裂物理過程至關(guān)重要.

然而, 對于如何獲得準確的KER分布卻少有報道. 本文通過 108 keV/u-Ne8+離子與 CO 氣體的轉(zhuǎn)移電離實驗:

以 C O2+→C++O+兩體碎裂過程為例來討論CO2+解離時KER的重構(gòu)與校準, 并給出校準后的KER分布.

2 實驗裝置

本實驗在中國科學(xué)院近代物理研究所320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究平臺2號終端的反應(yīng)顯微成像譜儀 (reaction microscopes)上完成. 反應(yīng)顯微成像譜儀的工作原理在文獻[11?13]中有詳細介紹, 在這里只做簡要介紹. 首先, 由電子回旋共振離子源產(chǎn)生的離子束經(jīng)過分析磁鐵選擇和靜電加速管加速后得到實驗所需要的電荷態(tài)以及能量(108 keV/u-Ne8+). 離子束再經(jīng)過四極磁鐵聚焦、狹縫準直后進入反應(yīng)顯微成像譜儀的反應(yīng)腔室, 在飛 行 時 間 譜 儀 (time of flight spectrometer,TOF)的中心處與垂直向下的超音速CO氣體冷靶交叉碰撞: 一方面, 反應(yīng)后的反沖(碎片)離子在飛行時間譜儀的加速電場(約118 V/cm)作用下進入漂移區(qū), 最后打在反沖離子探測器上, 并觸發(fā)探測器獲得對應(yīng)的飛行時間信息和二維位置信息; 另一方面, 參與反應(yīng)的散射離子經(jīng)過靜電偏轉(zhuǎn)器后打在散射探測器上, 同時給出對應(yīng)的時間信息和二維位置信息, 未參與反應(yīng)的主束則被法拉第筒收集.為了減少由于靶寬引起的飛行時間彌散, 提高TOF方向上反沖離子的動量分辨, 飛行時間譜儀在幾何結(jié)構(gòu)上滿足一維時間聚焦條件[26], 即加速區(qū)和漂移區(qū)的長度比為1∶2. 實驗中將散射離子和反沖離子的復(fù)合信號作為觸發(fā)信號來觸發(fā)數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng), 時間信息和位置信息均由時間數(shù)字轉(zhuǎn)換器 (TDC)給出, 每道為 25 ps. 在離線分析中, 根據(jù)測得的時間和位置信息, 就可以重構(gòu)所有碎片離子的三維動量.

為方便討論, 定義: 束流沿著Z方向運動, 超音速氣體冷靶的方向為Y方向, 則TOF的方向即為X軸.

3 結(jié)果分析與討論

在實驗中, 分子離子碎裂過程中的KER 是通過重構(gòu)碎片離子的三維動量得到的, 因此想要獲得準確的KER分布, 首先需要準確地刻度碎片離子的三維動量. 如圖 1所示, 在碰撞反應(yīng)發(fā)生后, 產(chǎn)生的碎片離子在加速電場的約束下朝向探測器飛行, 在沿著TOF方向上為勻加速運動, 而在垂直于TOF的平面內(nèi)為勻速運動.

圖 1 TOF 結(jié)構(gòu)裝置示意圖Fig. 1. Schematic view of TOF.

碎片離子從反應(yīng)點被引至探測器表面的飛行時間t為

其中,a,U分別為加速區(qū)的長度和加載的電壓;q,m,v分別為離子的電荷、質(zhì)量、以及初速度. 考慮到在碰撞過程中, 離子在加速電場中獲得的能量遠大于碰撞過程中獲得的能量, 即mv2/(2qU)≈0 ,經(jīng)過變換從(2)式可得碎片離子在TOF方向上的動量分量Px為

其中,t0為初速度為0的離子的飛行時間, 該值可從飛行時間譜特征峰的峰中心位置處得到.

在垂直于TOF的平面內(nèi), 離子做勻速運動. 因此, 通過離子的飛行時間信息t和二維位置信息(y,z)便可重構(gòu)其動量分量. 即

其中, (y0,z0) 為vy=0 和vz=0 的離子打在探測器上的位置.

通過以上的分析可以得到如下結(jié)論: 影響離子動量Px的主要參數(shù)為離子的飛行時間t和加速區(qū)電壓U; 同時對Py,Pz有主要影響的參數(shù)為二維位置信息和飛行時間t. 在接下來的討論中將詳細介紹這些實驗參數(shù)的獲取與校準方法.

3.1 參數(shù)獲取

3.1.1 飛行時間參數(shù)

實驗中, 由數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)記錄的飛行時間為碎片離子相對于炮彈的飛行時間, 同時這個測量的時間還受到信號在電子學(xué)電路中傳播時間的影響, 因此, 在數(shù)據(jù)處理時需要先對飛行時間t進行修正以獲得碎片離子的絕對飛行時間. 對于初速度為0的離子, 根據(jù)(2)式可知其絕對飛行時間t0為

即初速度為0的離子的絕對飛行時間t0與為正比例函數(shù)關(guān)系. 而從數(shù)據(jù)獲取得到的相對飛行時間函數(shù)關(guān)系為其截距b即為需要修正的由于炮彈飛行時間及電子學(xué)因素導(dǎo)致的相對偏移量參數(shù)(圖2).

通過該方法, 可以獲得碎片離子的絕對飛行時間t. 圖3為修正后的所有碎片離子的飛行時間譜,從圖中可以鑒別出各個離子的飛行時間, 原則上根據(jù)(3)式就可以計算TOF方向上的動量Px.

但是在實際情況中, 不能精確確定加載在飛行時間譜儀上的電壓, 同時TOF譜儀的長度精度也只能控制在毫米量級. 這兩者都會在(3)式中引入很大的誤差. 在這種情況下可以借助靜電透鏡分析設(shè)計軟件來模擬并計算Px.

首先, 將TOF的結(jié)構(gòu)尺寸導(dǎo)入模擬軟件, 模擬出不同TOF電壓下初速度為0的所有碎片離子的飛行時間. 當所有與t0都非常接近時, 說明模擬結(jié)果與實際離子的飛行情況相似, 以此獲得的電壓Us, 即為實際加載的TOF電壓U.

圖 3 Ne8+離子與 CO 作用后碎片離子的飛行時間譜Fig. 3. TOF spectrum of fragment ions produced by Ne8+interaction with CO.

在此基礎(chǔ)上, 進一步將Us代入該軟件模擬出C+離子在不同初始動量Px下的飛行時間t(Px)(表 1). 從中可以發(fā)現(xiàn)t(0) –t(Px) 與動量Px的關(guān)系(圖4):

其斜率 1 /K是與電壓和距離相關(guān)的參數(shù). 通過(6)式便可得到沿TOF方向上碎片離子的動量Px.

表 1 C+在不同初始動量 Px 下的飛行時間t(Px)Table 1. TOF of C+ under different initial momentum P x .

3.1.2 位置參數(shù)

垂直于TOF平面的動量Py,Pz與離子打在探測器的二維位置及飛行時間相關(guān). 飛行時間已通過3.1.1節(jié)介紹的方法獲得, 現(xiàn)在只需要將離子的位置信息確定, 便可計算出動量Py,Pz. 在數(shù)據(jù)分析程序中, 位置信息是由數(shù)據(jù)系統(tǒng)測得的TDC信號及其相關(guān)的參數(shù)ScaleY, ScaleZ決定. 該參數(shù)的確定公式為

圖 4 t (Px) – t (0) 與動量 P x 的關(guān)系圖Fig. 4. Relationship between t (Px) – t (0) and P x .

其中,?為探測器有效探測面積的直徑. ChY1 –ChY2為實驗測得的反沖離子二維位置譜在Y軸上的投影. 同理, ChZ1 – ChZ2 為Z軸上的投影 (圖 5).

圖 5 Ne8+離子與 CO 作用后反沖離子的位置譜Fig. 5. Position spectrum of recoil ions produced by Ne8+interaction with CO.

盡管在上述的過程中, 可以初步得到計算碎片離子三維動量的參數(shù): 飛行時間t, TOF電壓U,以及位置信息的參數(shù)ScaleY和ScaleZ, 但是未對這些參數(shù)進行刻度. 因此, 在后續(xù)的討論中, 通過對離子三維動量的校準, 進一步精細刻度上述參數(shù). 在校準碎片離子的三維動量Px,Py,Pz時不是獨立進行的, 而是兩兩互相進行相對校準.

3.2 參數(shù)校準

考慮到分子離子在碎裂后, 碎片離子的動量在空間上為均勻分布的球殼, 而這個動量球殼的半徑為分子離子碎裂時獲得的動量P. 根據(jù)這一物理效應(yīng), 可通過切片的方式分別獲得碎片離子的Py-Pz,Py-Px,Pz-Px二維動量分布, 并在數(shù)據(jù)分析程序中分別調(diào)試各個參數(shù)(飛行時間、電壓參數(shù)、二維位置參數(shù)). 當每個參數(shù)校準準確時, 切片后碎片離子的二維動量分布應(yīng)呈現(xiàn)出正圓形(圖6(a)—(c), 圖中不同的圓環(huán)代表不同動量的碎片離子). 根據(jù)重構(gòu)的碎片離子三維動量就能得到分子離子在碎裂時的 KER, 對重構(gòu)的 KER還需要與已知的KER對進行進一步驗證與校準.

除了上述傳統(tǒng)方法外, 還可以考慮另一種校準方法[27]. 對于確定的解離過程, 動量球殼的半徑不會隨著空間位置而發(fā)生變化. 即碎裂過程的KER不會隨著離子的動量與坐標軸的夾角發(fā)生變化. 因此,可以通過KER與離子出射角q的關(guān)系(KER-θyz,yx,zx二維關(guān)系)來校正KER (圖6(d)—圖6(f),不同的直線代表不同的KER峰值). 只有當KER-θyz,yx,zx的分布呈直線, 且得到的KER與參考KER結(jié)果符合很好時, 才能確定最終的碎片離子的三維動量, 并得到準確的KER分布.

在根據(jù)圖6校準的過程中, 選取了Lundqvist等[28]測量到的 C O2+(3Σ+) 振動態(tài)的 KER=7.83 eV作為參考來校準重構(gòu)的KER. 首先, 校準探測器平面內(nèi)的動量Py和Pz. 校準過程中, 當Py>Pz(Py偏大)時, 在 K ER-θyz分布中 (圖 6(d)), KER 在θyz= 0°和 ±180°附近偏大. 當Pz>Py(Pz偏大) 時,在 K ER-θyz分布中, KER在θyz=±90°附近偏大.只有當Py=Pz時, KER 才會呈直線分布. 此時,影響動量Py,Pz的參數(shù)才校準準確. 接下來就可以校準TOF方向上的動量Px.

當Px>Pyz(Px偏大) 時, 在 K ER-θyx,zx分布中 (圖 6(e), 圖 6(f)), KER 在θyx,zx=±90?附近偏大. 當Px

圖 6 (a)?(c) 切片后 C+離子的二維動量分布 (切片厚度為 ± 30 a.u.); (d)?(f) KER 與 θ yz,yx,zx 的二維關(guān)系圖Fig. 6. (a)–(c) Two-dimensional momentum distribution of C+ in yz, yx, zx plan after slicing (slice thickness is ± 30 a.u.); (d)?(f) twodimensional relationship between KER and θ yz,yx,zx .

圖 7 為校準后的 CO2+→C++ O+碎裂過程的 KER 譜, 其峰值主要位于 6.1, 7.8, 9.5 eV. 其中, 位于 6.1 eV 附近的峰來自于束縛態(tài) X3Π ,1Σ+和1Π 解離的貢獻, 位于 9.5 eV附近的峰來自于態(tài)解離的貢獻, 而位于7.8 eV附近的峰主要來自于3Σ+振動態(tài)基態(tài)解離的貢獻, 這與之前的實驗結(jié)果[28?30]符合得很好. 對3Σ+振動態(tài)解離的峰進行高斯擬合(圖7藍色方框放大部分)得到的半高全寬 (FWHM) 為 0.24 eV, 由此, 得到當前實驗下KER的分辨為0.24 eV.

圖 7 CO2+ → C+ + O+碎裂過程的 KERFig. 7. KER spectrum of the fragmentation process of CO2+→ C+ + O+.

以上兩種校準方法在重構(gòu)碎片離子的動量大小時均能使用, 但是切片校準方式只使用了部分數(shù)據(jù), 因此要求數(shù)據(jù)的統(tǒng)計量要足夠高. 而使用KER-θ方式校準參數(shù)時, 使用的是全部實驗數(shù)據(jù),因而對數(shù)據(jù)的統(tǒng)計量要求不是特別高, 對分析反應(yīng)截面較低的反應(yīng)過程比較適用, 其次該方法在校準參數(shù)時更直觀、方便.

4 結(jié) 論

本文以 108 keV/u-Ne8+離子與 CO作用后,CO2+→C++ O+碎裂過程為例分析了影響分子離子兩體碎裂過程中動能釋放(KER)重構(gòu)的實驗參數(shù): 飛行時間參數(shù)、飛行時間譜儀電壓參數(shù)、位置坐標參數(shù). 通過切片方式和KER與離子出射角度的關(guān)系介紹了KER的校準過程, 并給出了校準后CO2+兩體碎裂的KER, 通過擬合得到當前實驗下的KER分辨為0.24 eV. 校準過程中, 只有當切片得到的碎片離子的二維動量分布呈圓形或者KER與碎片離子出射角的分布呈直線時, 影響KER重構(gòu)的參數(shù)才符合校準標準. 盡管這兩種方法都可以用來校準重構(gòu)得到的KER, 但是使用KER-θ方式校準參數(shù)時對數(shù)據(jù)的統(tǒng)計量要求不是特別高, 且在調(diào)試參數(shù)時更直觀、方便, 這為后續(xù)開展分子碎裂實驗提供了很好的技術(shù)保障.