分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室依托于中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所，1987年經(jīng)原國(guó)家計(jì)委批準(zhǔn)建立，1992年通過(guò)國(guó)家驗(yàn)收，正式對(duì)國(guó)內(nèi)外開放。

分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)是一門從宏觀反應(yīng)速率到微觀的原子、分子以及量子態(tài)的水平上研究各種化學(xué)反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)本質(zhì)及規(guī)律的學(xué)問。分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的研究不僅揭示了化學(xué)反應(yīng)的本質(zhì)，而且推動(dòng)了化學(xué)激光的發(fā)展，揭示了臭氧層破壞的機(jī)理，發(fā)現(xiàn)了碳-60分子等，極大地推動(dòng)了能源科學(xué)、大氣環(huán)境科學(xué)以及新興的納米科學(xué)等領(lǐng)域的發(fā)展。分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的定位是：面向化學(xué)動(dòng)力學(xué)前沿課題和國(guó)家需求，發(fā)展原創(chuàng)性的理論和研究方法，在原子、分子、量子態(tài)水平上理解化學(xué)反應(yīng)的過(guò)程和機(jī)制，為與能源和環(huán)境等重要科學(xué)技術(shù)相關(guān)的化學(xué)反應(yīng)過(guò)程的研究提供實(shí)驗(yàn)和理論基礎(chǔ)。

保持領(lǐng)先，力求占據(jù)制高點(diǎn)

分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室致力于發(fā)展和利用國(guó)際先進(jìn)的化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)技術(shù)和高精度動(dòng)力學(xué)理論相結(jié)合的方法，深入細(xì)致地研究重要化學(xué)過(guò)程中的動(dòng)力學(xué)機(jī)理，在原子、分子的層次和量子態(tài)分辨水平上揭示基本化學(xué)動(dòng)力學(xué)規(guī)律，在分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)基礎(chǔ)科學(xué)研究中做出重要?jiǎng)?chuàng)新成果，為重大科學(xué)技術(shù)進(jìn)步提供基礎(chǔ)知識(shí)支撐，保持反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究的國(guó)際領(lǐng)先地位，占據(jù)國(guó)際化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究的制高點(diǎn)。

實(shí)驗(yàn)室A樓

實(shí)驗(yàn)室的研究?jī)?nèi)容包括：氣相分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、分子團(tuán)簇結(jié)構(gòu)和光譜、生物大分子結(jié)構(gòu)及動(dòng)力學(xué)、表面光化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、液相超快動(dòng)力學(xué)、量子動(dòng)力學(xué)理論發(fā)展與應(yīng)用、動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究新方法和儀器研制等。多年來(lái)，實(shí)驗(yàn)室一直是國(guó)內(nèi)化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的主要研究基地和承擔(dān)國(guó)家重大基礎(chǔ)研究項(xiàng)目的牽頭單位，在交叉分子束實(shí)驗(yàn)技術(shù)、量子動(dòng)力學(xué)和勢(shì)能面計(jì)算、化學(xué)反應(yīng)過(guò)渡態(tài)的結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)機(jī)制的研究、非絕熱動(dòng)力學(xué)研究、物理化學(xué)實(shí)驗(yàn)儀器研制等方面的相關(guān)研究成果處于國(guó)際領(lǐng)先水平。

實(shí)驗(yàn)室自組建以來(lái)獲得了多項(xiàng)獎(jiǎng)勵(lì)，其中包括：1項(xiàng)國(guó)家最高科學(xué)技術(shù)獎(jiǎng)，4項(xiàng)國(guó)家自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)，1項(xiàng)國(guó)家科技進(jìn)步獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)；3項(xiàng)中國(guó)科學(xué)院自然科學(xué)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)，1項(xiàng)中國(guó)科學(xué)院科技進(jìn)步獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)和4項(xiàng)遼寧省自然科學(xué)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)。研究成果有3項(xiàng)入選當(dāng)年中國(guó)十大科技進(jìn)展新聞。繼1993年和2003年在Science上、2002年在Nature上各發(fā)表1篇文章后，實(shí)驗(yàn)室從2006年到2014年，連續(xù)九年的科研成果發(fā)表在Science上，為我國(guó)乃至國(guó)際化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的學(xué)科發(fā)展做出了重要貢獻(xiàn)，已經(jīng)成為國(guó)際上備受矚目的重要的分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究中心。值得一提的是，實(shí)驗(yàn)室在2009年和2014年化學(xué)類國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室評(píng)估中均被評(píng)為優(yōu)秀實(shí)驗(yàn)室。

實(shí)驗(yàn)室未來(lái)的目標(biāo)是，將建設(shè)一個(gè)在國(guó)際上獨(dú)具特色的基于波長(zhǎng)可調(diào)諧極紫外相干光源的化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究重要基地。在保持微觀反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國(guó)際領(lǐng)先地位的同時(shí)，將發(fā)展精確測(cè)量和計(jì)算化學(xué)反應(yīng)速率的實(shí)驗(yàn)技術(shù)和理論方法，開展與能源、環(huán)境、國(guó)防密切相關(guān)的燃燒化學(xué)、大氣化學(xué)、霧霾成分及形成機(jī)制、化學(xué)激光等方面的宏觀動(dòng)力學(xué)和微觀機(jī)制的研究。

壯志不減，孕育原始創(chuàng)新成果

2020年，實(shí)驗(yàn)室攻堅(jiān)克難，創(chuàng)新不斷，在多個(gè)方面取得了新進(jìn)展、新突破。

8月，實(shí)驗(yàn)室研究人員通過(guò)同時(shí)調(diào)控?zé)o機(jī)半導(dǎo)體納米晶的波函數(shù)分布和表面受體分子的構(gòu)型，采用時(shí)間分辨光譜觀測(cè)到了無(wú)機(jī)/有機(jī)界面三線態(tài)能量轉(zhuǎn)移中的“Through-space”與“Throughbond”機(jī)制，并基于此實(shí)現(xiàn)了高效的分子三線態(tài)敏化和三線態(tài)湮滅的光子上轉(zhuǎn)換。研究成果發(fā)表于《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上。相關(guān)工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)A類“變革性潔凈能源關(guān)鍵技術(shù)與示范”、遼寧省興遼英才計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。

同月，實(shí)驗(yàn)室研究人員在零維全無(wú)機(jī)金屬鹵化物發(fā)光動(dòng)力學(xué)機(jī)理研究方面也取得新進(jìn)展，通過(guò)將銅摻入銫鋅鹵化物實(shí)現(xiàn)了在藍(lán)光波段的高效發(fā)光。

全無(wú)機(jī)零維金屬鹵化物具有優(yōu)異的發(fā)光性能和高的穩(wěn)定性，在顯示和固態(tài)照明等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。目前，全無(wú)機(jī)零維金屬鹵化物已在綠光、黃光和紅光等波段取得了很高的發(fā)光效率。相比之下，高效藍(lán)光發(fā)射全無(wú)機(jī)零維金屬鹵化物的發(fā)展仍面臨挑戰(zhàn)。

在這項(xiàng)工作中，研究團(tuán)隊(duì)首次合成了銅摻雜的零維銫鋅鹵化物單晶，成功實(shí)現(xiàn)了在純藍(lán)光波段的高效發(fā)光。研究發(fā)現(xiàn)Cs2ZnBr4中摻入Cu+以后，出現(xiàn)了明顯的激子吸收峰，熒光峰的位置未發(fā)生變化，發(fā)光量子產(chǎn)率由3.6%提升到65.3%；同時(shí)，熒光壽命明顯變長(zhǎng)，表明Cu+摻雜可以有效抑制Cs2ZnBr4中的非輻射重組過(guò)程。詳細(xì)的光譜分析顯示，C s2Z n B r4:C u中的藍(lán)光發(fā)射起源于三重態(tài)自陷激子，并在低溫下表現(xiàn)出雙重發(fā)射的特征。除了優(yōu)異的光學(xué)性能，Cs2ZnBr4:Cu還表現(xiàn)出良好的潮濕穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性。此外，科研人員通過(guò)進(jìn)一步取代A位陽(yáng)離子和鹵素，可以獲得具有高效天藍(lán)色發(fā)光的Rb2ZnCl4:Cu，其發(fā)光量子產(chǎn)率高達(dá)73.1%。

該工作提出了一種開發(fā)環(huán)保、低成本、高效率的藍(lán)光發(fā)射全無(wú)機(jī)零維金屬鹵化物的有效策略。研究成果發(fā)表于《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上。相關(guān)工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金和國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等基金的資助。

9月，實(shí)驗(yàn)室在化學(xué)反應(yīng)的非絕熱勢(shì)能面構(gòu)建中取得新進(jìn)展，提出了一種新的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法用來(lái)構(gòu)建包含錐形交叉的非絕熱勢(shì)能面。

在物理化學(xué)過(guò)程中，玻恩－奧本海默近似只有在所研究的電子態(tài)與其他電子態(tài)能量都足夠分離的情況下才有效。而當(dāng)電子態(tài)出現(xiàn)簡(jiǎn)并或者近簡(jiǎn)并時(shí)，玻恩－奧本海默近似失效。非絕熱過(guò)程的動(dòng)力學(xué)模擬原則上可以在絕熱表象中進(jìn)行，但當(dāng)體系的電子態(tài)發(fā)生簡(jiǎn)并，例如錐形交叉時(shí)，電子態(tài)間的耦合會(huì)非常強(qiáng)烈，難以在絕熱表象下直接用數(shù)學(xué)函數(shù)描述。因此，在非絕熱表象下需要通過(guò)構(gòu)建非絕熱勢(shì)能面來(lái)處理。此時(shí)，體系電子態(tài)間的耦合包含在非絕熱勢(shì)能面中，不需要被直接描述，且可大大簡(jiǎn)化薛定諤方程。

在該項(xiàng)研究中，研究人員提出了一種高效且精確的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法，用來(lái)擬合構(gòu)建具有錐形交叉的耦合勢(shì)能面。這個(gè)方法從概念上簡(jiǎn)單清晰，在數(shù)值上僅僅依賴于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)函數(shù)，能被人們很直觀地實(shí)現(xiàn)和應(yīng)用。不同于以前的擬合方法，研究人員通過(guò)擬合修正的導(dǎo)數(shù)耦合項(xiàng)，能夠精確地描述錐形交叉區(qū)域以及漸近區(qū)的導(dǎo)數(shù)耦合和能量，在全維全域上實(shí)現(xiàn)了精確的非絕熱勢(shì)能面矩陣的構(gòu)建。此外，應(yīng)用該方法至NH3的光解體系，計(jì)算得到的動(dòng)力學(xué)結(jié)果可以很好地重現(xiàn)實(shí)驗(yàn)結(jié)果。該方法能夠拓展到更復(fù)雜、多電子態(tài)的體系中，對(duì)非絕熱動(dòng)力學(xué)的發(fā)展具有意義。

相關(guān)研究成果發(fā)表在《物理化學(xué)快報(bào)》上。相關(guān)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國(guó)科學(xué)院先導(dǎo)專項(xiàng)（B）“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”的支持。

近年來(lái)，在國(guó)內(nèi)外科技創(chuàng)新人才競(jìng)爭(zhēng)愈發(fā)激烈的局勢(shì)下，分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室通過(guò)多方式、多途徑吸引培養(yǎng)國(guó)內(nèi)外優(yōu)秀人才，著力打造科技創(chuàng)新的人才“尖刀連”，如今已形成一支在分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)基礎(chǔ)科學(xué)研究、實(shí)驗(yàn)儀器研制領(lǐng)域享有盛譽(yù)的高水平人才隊(duì)伍。未來(lái)，實(shí)驗(yàn)室將繼續(xù)加強(qiáng)理論與實(shí)驗(yàn)的結(jié)合，集結(jié)最優(yōu)勢(shì)的科研資源和力量，最終孕育出重大的原始創(chuàng)新，推動(dòng)學(xué)科發(fā)展和解決國(guó)家重大戰(zhàn)略科學(xué)技術(shù)問題。