徐曉輝，吳榮俊，李曉玲，李 強，賈靖軒，陳 艷，程 翀

(1.武漢第二船舶設計研究所，湖北 武漢 430205；2.淄博火炬能源有限公司，山東 淄博 255000)

0 引 言

二次屏蔽作為核動力裝置輻射防護系統(tǒng)的主要組成，其主要作用是阻擋和減弱射線對人體造成的危害，保證工作人員受照劑量不超過規(guī)定限值。隨著核能的開發(fā)和利用，對屏蔽材料的要求不斷提高，新型防輻射材料的研發(fā)成為材料領域的熱點[1]。目前國內外研發(fā)的二次屏蔽材料主要是基于混凝土、鉛板等高密度材料，以及含硼高分子材料（例如含硼聚乙烯、鉛硼聚乙烯等），廣泛用于核電站、加速器、放射醫(yī)學等領域。

對于船用核動力裝置或可移動式放射源等的屏蔽，由于受到空間、環(huán)境等因素限制，對力學、熱性能等有較高的要求，傳統(tǒng)的屏蔽材料具有一定的局限性。例如，混凝土體積較大、可移動性差，鉛具有毒性，并且存在“弱吸收區(qū)”（對于能量介于40～88 keV的γ 射線存在一個吸收能力薄弱的區(qū)域）[2]。10B 由于較高的熱中子吸收截面（可達4 020Barn），被廣泛用于復合屏蔽材料的制備（例如在聚乙烯基體中摻雜碳化硼），但由于反應后形成的氦、鋰沒有吸收中子的能力，因此屏蔽性能隨著吸收的進行而減弱。且天然硼中，10B 的豐度較低，富含10B 的B4C 價格昂貴，且B4C 力學性能較差，高比熱，燒結溫度高[3]。因此，研制高效無毒、物理性能優(yōu)異、屏蔽效果持久的輻射防護材料成為艦船屏蔽材料的發(fā)展趨勢。

稀土元素由于特殊的原子結構，能夠彌補鉛的弱吸收區(qū)，而且稀土中的許多元素對熱中子的（n，γ）反應截面比硼高出十幾倍，對慢中子和中能中子的反應截面也比后者高。此外，作為金屬元素對γ 射線的屏蔽效果也較為明顯，眾多優(yōu)勢使得稀土成為輻射防護領域的研究熱點[4]。

本文對傳統(tǒng)的復合屏蔽材料進行改進，提出一種新型重金屬-稀土高分子復合屏蔽材料設計，并對其屏蔽性能進行MCNP 模擬。

1 屏蔽材料選型

1.1 中子屏蔽

對中子的屏蔽一般分為快中子慢化和熱中子吸收2 個過程，快中子通過與介質中靶核進行彈性或非彈性碰撞不斷損失能量，慢化為熱中子，然后被材料吸收?？熘凶拥穆饕ㄟ^與原子核的散射進行，每次散射損失的能量取決于靶核的質量、密度等，理論上當靶核的質量與中子質量相當時碰撞損失的能量最大，故核工業(yè)中常用富氫材料作為中子慢化劑，中子屏蔽原理示意圖如圖1 所示。

圖1 中子屏蔽原理示意圖Fig.1 Diagrammatic sketch of neutron shielding.

常用的中子慢化材料主要有水、石墨以及高分子材料（如聚乙烯、橡膠、環(huán)氧樹脂等）。高密度聚乙烯因較高的含氫量，且密度比一般聚乙烯高，極易獲取，生產成本較低等優(yōu)勢，成為較理想的中子慢化材料。

稀土元素對中子的吸收性能是由其核特性決定的，表1 列出了常見元素的熱中子吸收截面。其中吸收截面較高的元素主要有Sm，Gd，Eu，10B 等，但很多元素因價格昂貴或使用壽命短而得不到廣泛應用。例如：Eu 因具有較大吸收截面且使用壽命長，成為較有前景的屏蔽材料，但價格昂貴[5]；Sm 半衰期較短，燃耗速度快，對于超熱中子的吸收能力較差[6]。目前，核工業(yè)常用的主要還是含硼材料。稀土元素中釓的熱中子吸收截面最高，且價格、密度適中，使用壽命長，是一種比較理想的功能元素，對于屏蔽材料的改性方面具有較高的應用價值，常被用作熱中子俘獲測井的示蹤劑等[7–8]。釓通常以氧化釓（Gd2O3）的形式存在，其中Gd-155 和Gd-157 的熱中子吸收截面可達62540b 和255000b。

表1 中子吸收材料的基本核特性對比[9]Tab.1 Nuclear properties of neutron absorption material

本文結合稀土元素高熱中子吸收截面的優(yōu)勢，設計一種稀土高分子復合材料對中子進行屏蔽，選用高密度聚乙烯作為中子慢化材料，稀土氧化物Gd2O3作為中子吸收材料。通過在高密度聚乙烯基體中添加Gd2O3功能粒子，提升材料對中子的吸收性能。

1.2 γ 射線屏蔽

目前核工業(yè)中常用的γ 射線屏蔽材料主要是鉛，雖具有較好的屏蔽效果，但也有一定的局限性。如鉛有毒性，存在“弱吸收區(qū)”，會產生二次韌致輻射。由于結構強度較差，并且不耐高溫，一般不作為結構支撐材料，常用來制作鉛磚或者鉛容器等，屏蔽體較大時需配以鋼材做結構支架，否則鉛屏蔽體會因自重而發(fā)生塌陷。除鉛之外，鎢合金也具有良好屏蔽性能，被廣泛應用于屏蔽材料中，其很多特性可以彌補鉛的不足。例如鎢具有很高的熔點和硬度，無毒，通過添加碳、鎳等元素制備的鎢合金，具有很好的力學性能，同時可以作為結構材料。

由于鎢的生產成本較高，在核能應用中大規(guī)模替換低成本的鉛是不現(xiàn)實的，在對空間環(huán)境沒有嚴格要求的情況下，若足夠厚度的鉛可以達到所需的屏蔽效果，鎢就沒必要大規(guī)模應用上去。但在對空間環(huán)境要求較高的區(qū)域，如核動力艦艇、加速器、水下應用或者箱體結構的屏蔽體等，空間狹窄，工作人員流動性大，屏蔽體需要承擔相應的結構功能時，鎢合金的應用價值才能真正顯現(xiàn)出來。

本文在對核動力艦船上的空間環(huán)境等關鍵因素考慮后（例如在反應堆的底部等空間有限難以施工的區(qū)域），選用鎢鎳合金來代替鉛進行γ 射線的屏蔽，鎢鎳合金成分組成選擇如下：鎢的質量分數(shù)為90%，鎳為6%，碳為4%。

2 多層屏蔽結構設計

在實際的應用中，源項多為復雜的中子、γ 混合輻射場，為達到綜合屏蔽效果，需根據實際需要對屏蔽材料進行分區(qū)設計。在靠近放射源一側，采用鎢鎳合金，外層放置稀土高分子材料。主要基于以下方面的考慮：1）在實際應用中靠近反應堆的一側中子、γ 的能量、通量及環(huán)境溫度都相對較高，鎢鎳合金具有很好的耐高溫性能，對外層的屏蔽材料起到一定的隔熱保護作用；2）鎢鎳合金除了具有較好的γ 射線屏蔽效果外，對快中子的慢化能力也較強，10 cm 厚的鎢鎳合金可以屏蔽掉93% 的快中子[10]。將含有稀土氧化物Gd2O3的高密度聚乙烯置于鎢鎳合金外層，用于進一步慢化和吸收熱中子，以及吸收低能γ 射線。圖2 為多層屏蔽結構模型布置示意圖。

圖2 多層屏蔽結構模型布置示意圖Fig.2 The geometric model of multilayer shielding structure

3 MCNP 模擬結果分析

MCNP 是美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室基于蒙特卡羅方法開發(fā)的一套通用計算機程序，主要用于復雜三維幾何結構中的中子、光子、電子以及耦合中子/光子/電子在物質中輸運問題的模擬計算。本文使用MCNP5 模擬計算新型屏蔽材料對中子、γ 的屏蔽性能。模型如圖2 所示，放射源簡化為面源，距離屏蔽體10 cm，屏蔽體邊長設為100 cm，粒子垂直入射，圓柱形探測器置于屏蔽體后10 cm 處，設置源項和屏蔽體厚度后，采用F4 卡進行計數(shù)。

3.1 鉛和W-Ni 合金屏蔽性能對比

為了對比鉛和W-Ni 合金對γ 射線的屏蔽性能，模擬計算2 種材料對不同能量γ 射線的屏蔽效果。圖3為MCNP 模擬結果，給出了當γ 劑量降低90%時所需的材料厚度與能量的關系?？梢钥闯?，W-Ni 合金的整體屏蔽性能是優(yōu)于鉛的，在能量低于0.5 MeV 時，2 種材料的衰減系數(shù)相差不大，隨著能量的升高，W-Ni 合金的屏蔽優(yōu)勢越明顯，這主要是由于鎢合金具有更高的密度。

圖3 鉛和W-Ni 合金對不同能量γ 射線屏蔽性能的MCNP 模擬Fig.3 Simulation of shielding properties between lead and W-Ni alloy at different energy by γray

3.2 稀土含量對復合材料的影響

為研究稀土高分子復合材料中稀土的用量對屏蔽性能的影響，設定屏蔽體厚度為10 cm，分別模擬不同Gd2O3含量的復合材料對1 MeV 中子的屏蔽率。其中Gd2O3質量分數(shù)分別為：0，0.1%，0.5%，1%，5%，10%。模擬結果如圖4 所示，給出了中子屏蔽率隨Gd2O3含量的變化關系。

圖4 中子屏蔽率與Gd2O3 含量的關系Fig.4 The relationship between neutron absorption rate and Gd2O3 contents

模擬結果表明，不含稀土材料時中子屏蔽率約90%，當加入0.1%的Gd2O3時，中子屏蔽效果明顯升高，但并不會隨著Gd2O3的用量持續(xù)升高?？梢钥闯觯擥d2O3含量超過0.5%時，屏蔽效果變化并不明顯。出現(xiàn)這種情況的原因可以解釋為：中子的屏蔽效果取決于慢化和吸收2 個方面，而中子慢化效果主要取決于高密度聚乙烯材料的厚度，即屏蔽體的厚度（稀土由于密度大且含量較少，對厚度的影響可以忽略），本文10 cm 厚的屏蔽體決定了中子慢化的上限（即材料中熱中子產額），稀土主要作用是吸收慢化后的熱中子，因此當稀土的用量足以吸收掉大部分熱中子時，屏蔽效果就不會隨著用量的增加而繼續(xù)提升了，若繼續(xù)增加，屏蔽效果會因慢化材料的不足而變差。

為驗證稀土對熱中子的吸收能力，本文進一步模擬計算了經上述不同稀土含量的復合材料屏蔽后的熱中子份額，圖5 為經過不同Gd2O3含量的復合材料屏蔽后，能量在1 ev 以下的熱中子所占的比重。

圖5 屏蔽后熱中子份額與Gd2O3 含量的關系Fig.5 The relationship between thermal neutron fraction and Gd2O3 contents

可以看出，隨著Gd2O3用量的增加，熱中子份額迅速降低，并趨于0。曲線走勢與圖4 基本相反，更加說明稀土對屏蔽性能的提升主要是靠吸收慢化后的熱中子。從結果來看，極少量的Gd2O3就可以吸收大量的熱中子，這與Gd 超高的熱中子吸收截面是分不開的，因此在實際應用中，應基于慢化后的中子能譜選取合適的稀土用量，以達到最佳的屏蔽效果。

4 結 語

本文從艦船空間環(huán)境的角度出發(fā)，提出一種新型重金屬-稀土高分子多層屏蔽材料設計思路，能夠用較小的厚度達到更好的屏蔽效果。利用MCNP 模擬鉛和W-Ni 合金對γ 射線的屏蔽性能，結果表明，W-Ni 合金對中高能γ 射線具有更好的屏蔽能力，且力學性能優(yōu)異、無毒性，可滿足特殊空間環(huán)境下的使用。同時，研究了稀土的用量對復合材料的影響。結果表明，稀土元素可以顯著提升材料的屏蔽性能，但并非稀土用量越高屏蔽效果越好。稀土對屏蔽性能的提升主要依靠吸收慢化后的熱中子，工程應用中應根據實際源項的中子能譜選擇合適的用量。