雷 麗, 李慧玲, 趙玉婷, 周乃香, 張井志,3

(1. 山東大學(xué) 能源與動(dòng)力工程學(xué)院, 山東 濟(jì)南 250061;2. 山東省城鄉(xiāng)規(guī)劃設(shè)計(jì)研究院, 山東 濟(jì)南 250013;3. 山東大學(xué) 動(dòng)力工程及工程熱物理博士后科研流動(dòng)站, 山東 濟(jì)南 250061)

1 前 言

微化工技術(shù)可以優(yōu)化設(shè)備性能，降低能耗及物耗，與傳統(tǒng)化工技術(shù)相比有明顯優(yōu)勢(shì)[1-3]。由于裝置小型化，該技術(shù)可以大幅度提高傳質(zhì)/傳熱速率，具有容易控制流態(tài)的優(yōu)點(diǎn)[4]。微通道是微化工技術(shù)的主要組成部分，常見的流動(dòng)為氣-液[5-7]與液-液[8-10]兩相流，而液-液兩相流在硝化、萃取、聚合和藥物化學(xué)等方面具有重要的應(yīng)用價(jià)值[11]。液滴尺寸的精確操控是微流控技術(shù)研究的關(guān)鍵[12]，例如 Zhu 等[13-15]、王曉軍等[10]、Yao 等[8]利用實(shí)驗(yàn)或數(shù)值模擬的方法，分析微通道內(nèi)兩相流動(dòng)特性。當(dāng)通道壁面未完全濕潤(rùn)時(shí)，擠壓機(jī)制向剪切機(jī)制轉(zhuǎn)換的臨界毛細(xì)管數(shù)減小。液滴長(zhǎng)度與流量比呈線性關(guān)系，與毛細(xì)管數(shù)呈冪率關(guān)系。

文獻(xiàn)中對(duì)平直微通道液滴的規(guī)律研究較多，對(duì)于復(fù)雜微通道結(jié)構(gòu)的研究仍有不足。Yin 等[16]實(shí)驗(yàn)分析內(nèi)含擋板的T 型微通道的氣泡流動(dòng)特性，指出流型主要有泰勒泡狀流、泰勒流、破裂泰勒流。折流板微通道內(nèi)氣泡流經(jīng)折流板區(qū)域時(shí)，經(jīng)歷擠壓、伸長(zhǎng)、變形、加速、甚至破裂的動(dòng)態(tài)演化過程。Park 等[17-18]采用新型多級(jí)多孔分餾(multi-orifice flow fractionation，MOFF)的微流控方法，利用一系列收縮/擴(kuò)張微通道中產(chǎn)生的慣性升力和動(dòng)量變化誘導(dǎo)的慣性力，對(duì)不同尺寸的微球?qū)崿F(xiàn)連續(xù)分離。Bhagat 等[19]利用慣性微流體處理稀釋血液的高通量尺寸分離方法，以高吞吐量和高分辨率的優(yōu)勢(shì)從血液中成功分離出稀有細(xì)胞。對(duì)于扇形凹穴型微通道，夏國(guó)棟等[20-22]利用數(shù)值模擬方法指出在較大雷諾數(shù)條件下，扇形凹穴型微通道的流動(dòng)與傳熱可歸結(jié)為邊界層的破壞、噴射節(jié)流效應(yīng)及層流滯止區(qū)的相互作用。目前對(duì)于液滴在凹穴型微通道中，液滴的長(zhǎng)度、形狀的變化、流型的轉(zhuǎn)變研究還不夠深入。本文以質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.5%十二烷基硫酸鈉(sodium dodecyl sulfate，SDS)的蒸餾水為連續(xù)相，硅油為離散相，分析凹穴微通道內(nèi)兩相液滴長(zhǎng)度、形狀及流型的變化規(guī)律，并提出凹穴型通道內(nèi)流型的判定依據(jù)。

2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

如圖1 所示為T 型凹穴微通道液-液兩相流實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖。實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)主要包括3 個(gè)部分：微量原料輸送及廢液收集系統(tǒng)、T 型微通道實(shí)驗(yàn)測(cè)試系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)。離散相和連續(xù)相由2 臺(tái)微量注射泵(型號(hào)分別 LSP02-1B 和 LSP01-1A)驅(qū)動(dòng)注入實(shí)驗(yàn)段。微通道采用雕刻機(jī)對(duì)亞克力玻璃平板精密加工獲得，微槽道芯片與蓋板通過螺栓密封連接。微通道分為兩部分：長(zhǎng)度為l1=7.5 mm 的平直段、直通道兩側(cè)間隔 l2=290 μm 加工一個(gè) l3× h = 470 μm× 390 μm 的凹穴段。T 型微通道截面形狀為矩形，截面尺寸為 W ×H = 500 μm × 415 μm，詳細(xì)的尺寸見表1。高速攝像機(jī)與電腦相連，并與實(shí)驗(yàn)段垂直放置，通過 100 W的背光源提供所需的光照強(qiáng)度，用于清晰捕捉微通道內(nèi)液-液兩相流型。

表1 凹穴型微通道結(jié)構(gòu)尺寸Table 1 Structural parameters of the microchannel with reentrant cavities

圖1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup

實(shí)驗(yàn)過程中，硅油為離散相，添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.5% SDS 的蒸餾水為連續(xù)相。流體黏度由烏氏黏度計(jì)(LVDV-II，Brookfield，USA)測(cè)量，離散相與連續(xù)相黏度分別為 μd= 0.01 Pa·s 和 μc= 0.000 92 Pa·s。連續(xù)相與離散相間的表面張力由表面張力儀(Dataphysics，Germany，DCAT11EC)獲得，其值為σ = 0.011 8 N?m-1。本文采用矩陣實(shí)驗(yàn)室(Matlab)中的Canny 算法處理微通道內(nèi)兩相流動(dòng)不同時(shí)刻的圖像，獲得液滴形狀和液滴長(zhǎng)度Ld。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1 平直段內(nèi)微液滴長(zhǎng)度變化規(guī)律

本文實(shí)驗(yàn)中，連續(xù)相與離散相體積流量變化范圍分別為qV,c= 5 ～ 200 mL?h-1，qV,d= 1～ 9 mL?h-1，平直段內(nèi)對(duì)應(yīng)的流型主要是彈狀流和滴狀流。圖2 為2 種流型下液滴形成過程的示意圖。由圖可知，2 種流型下液滴的形成位置及形成時(shí)間有明顯差異。圖2(a)中液滴形成過程分為2 個(gè)階段：填充階段和擠壓階段[23]。對(duì)于填充階段(t = 0 ～ 53 ms)，液滴伸出長(zhǎng)度與通道寬度相近。對(duì)于擠壓階段(t = 53 ～ 196 ms)，隨著離散相填充通道直至幾乎占據(jù)整個(gè)通道，壓差在液滴上、下游的液相間逐漸增大。當(dāng)壓差力的不穩(wěn)定作用克服表面張力的穩(wěn)定作用時(shí)，兩相界面被拉伸、斷裂，形成周期性的彈狀液滴[13]。滴狀流的形成過程如圖2(b)，當(dāng)t = 0 ～ 17 ms，離散相占據(jù)部分通道，對(duì)連續(xù)相的流動(dòng)產(chǎn)生阻塞作用。界面張力與剪切力對(duì)液滴破裂的作用相反，界面張力保持兩相界面相對(duì)穩(wěn)定。由于連續(xù)相流量較大，兩相剪切力占主導(dǎo)作用，兩相界面快速拉伸、破裂形成滴狀液滴。從圖(a)、(b)對(duì)比可得，彈狀流的形成時(shí)間遠(yuǎn)高于滴狀流。

圖2 液滴形成過程Fig.2 Formation processes of droplets

液-液兩相流量是影響微通道內(nèi)液滴尺寸的重要因素[24]，液滴的無量綱長(zhǎng)度 Ld/W 隨兩相流量比 q、連續(xù)相毛細(xì)管數(shù)Cac的變化規(guī)律如圖3 所示。其中q 與Cac的表達(dá)式如下：

由圖3 可知，Ld/W 隨著q 的增大逐漸增大，隨著Cac增大逐漸減小。當(dāng)q 一定時(shí)，Ld/W 隨著qV,d的減小而逐漸增大。對(duì)于液-液兩相流來說，兩相密度差所產(chǎn)生的慣性力作用較小，因此液滴形成主要靠表面張力、黏性剪切力及壓差的共同作用。隨著Cac的增大、q 的減小，液滴的形成從擠壓模式逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榧羟心Ｊ?，液滴的長(zhǎng)度逐漸減小。當(dāng)Cac＜ 0.005，Ld/W >1.5 時(shí)，通道內(nèi)兩相流在擠壓模式下形成彈狀液滴。此時(shí)Cac較小，兩相之間的速度差較小，剪切力較弱。在持續(xù)增大的壓差力與界面張力作用下，兩相界面擠壓、拉伸、斷裂，形成彈狀液滴。當(dāng)0.005＜Cac＜0.01 時(shí)，通道內(nèi)為過渡流。過渡模式下，新液滴會(huì)對(duì)連續(xù)相的流動(dòng)產(chǎn)生部分或者暫時(shí)阻塞作用，液滴破裂動(dòng)力從壓差力與界面張力共同作用轉(zhuǎn)化為壓差力與黏性剪切力共同作用。Glawdel 等[25]通過實(shí)驗(yàn)確定了過渡階段中，液滴形成的 3 個(gè)連續(xù)階段：滯后、填充和收縮。后2 個(gè)階段與擠壓階段相似，而初始滯后階段的特征是在前一個(gè)液滴被夾斷后，界面向離散相入口通道后退。

圖3 Ld/W 隨著q 與Cac 的變化規(guī)律Fig.3 Effects of q and Cac on Ld/W

當(dāng)Cac>0.01，Ld/W＜1，通道內(nèi)兩相流在剪切模式下形成滴狀液滴。當(dāng)Cac>0.01，增大qV,d對(duì)Ld/W 的影響較弱。隨著 qV,c增大，連續(xù)相與離散相之間的速度差增大，剪切作用逐漸增強(qiáng)。當(dāng)剪切力的拖拽作用足以克服界面張力的穩(wěn)定作用時(shí)，離散相快速破裂形成微液滴。

3.2 凹穴段內(nèi)液滴形狀變化特點(diǎn)

圖4 為3 種典型實(shí)驗(yàn)工況下，液滴在凹穴段內(nèi)形狀變化的示意圖，其中3 幅圖對(duì)應(yīng)的直通道內(nèi)Ld/W分別為3、1.8、0.8。如圖4(a)，當(dāng)t = 0 ～ 46 ms 時(shí)，隨著液滴進(jìn)入凹穴通道，由于流道增大使其運(yùn)動(dòng)速度降低，液滴頭部逐漸膨脹直至最大。在t = 46 ～ 68 ms 時(shí)，液滴經(jīng)過凹穴結(jié)構(gòu)時(shí)，中間區(qū)域會(huì)發(fā)生膨脹。當(dāng)t = 92 ms 時(shí)，液滴的頭部和尾部都處于膨脹狀態(tài)。隨著時(shí)間的推移，液滴形狀在凹穴型結(jié)構(gòu)內(nèi)周期性變化。隨著連續(xù)相流量的增加，液滴形狀變化如圖 4(b)。液滴進(jìn)入矩形通道頭部逐漸膨脹。在表面張力穩(wěn)定兩相界面的作用下，液滴逐漸膨脹為扁平的餅形。圖4(c)所示，隨qV,c進(jìn)一步增大，液滴長(zhǎng)度小于通道寬度。液滴通過凹穴通道時(shí)，形狀基本無變化。由此可得，不同長(zhǎng)度的液滴在凹穴型通道內(nèi)形狀變化明顯不同。隨著連續(xù)相流量的增加，凹穴通道對(duì)液滴形狀變化的影響逐漸減小。液滴在凹穴型通道中不斷膨脹與收縮，對(duì)周圍流場(chǎng)起到擾動(dòng)作用，對(duì)于兩相之間的傳質(zhì)、傳熱起到強(qiáng)化作用。

圖4 液滴形狀變化過程Fig.4 Evolution of droplet shapes

圖5 凹穴型微通道流型圖Fig.5 Flow patterns in microchannels with reentrant cavities

3.3 凹穴型微通道液滴流型的判定

在凹穴型通道內(nèi)，液滴受通道結(jié)構(gòu)的影響，不斷膨脹與收縮。在離散相與連續(xù)相流量的影響下，液滴呈現(xiàn)不同的形狀。如圖5 所示，依據(jù)Ld/W 判定凹穴型通道內(nèi)液滴流型，主要有膨脹流、過渡流及滴狀流。當(dāng)Ld/W >2.5，液滴在凹穴型通道內(nèi)占據(jù)2 個(gè)及2 個(gè)以上的矩形凹穴，且膨脹現(xiàn)象較為明顯，故為膨脹流。由于凹穴通道結(jié)構(gòu)尺寸的限制，液滴在矩形通道中只能膨脹形似峰狀。液滴在直通道內(nèi)流動(dòng)時(shí)，長(zhǎng)度浮動(dòng)范圍大致為-0.025 mm＜ ΔLd＜ 0.025 mm (ΔLd：相鄰兩幅圖像，同一個(gè)液滴長(zhǎng)度的變化量)。當(dāng)Ld/W≤1 時(shí)，矩形通道對(duì)于液滴膨脹的影響可忽略不計(jì)，通道內(nèi)主要為滴狀流。當(dāng)1＜Ld/W≤2.5，通道內(nèi)流型為過渡流型。液滴在凹穴通道經(jīng)過同樣的頭部和尾部膨脹的周期性形狀變化，受限于液滴長(zhǎng)度，液滴形狀僅能出現(xiàn)單峰狀突起。

3.4 凹穴型微通道液滴膨脹寬度和長(zhǎng)度的變化規(guī)律

凹穴型通道內(nèi)，液滴膨脹寬度的變化規(guī)律如圖6 所示。ΔWd的定義如下：

式中：Wd為液滴膨脹的最大寬度，mm。

由圖6 可得，ΔWd/W 隨著Cac增大逐漸減小，隨著q 的增大而增大。當(dāng)ΔWd/W<0.25 時(shí)，隨著q的減小，液滴長(zhǎng)度變短，同時(shí)通道內(nèi)液柱的推動(dòng)作用增強(qiáng)，液滴通過擴(kuò)大流道的速率增加，導(dǎo)致液滴膨脹程度減弱。當(dāng)ΔWd/W≥0.3 時(shí)，液滴的膨脹程度取決于液滴占據(jù)凹穴型通道的長(zhǎng)度。液滴在凹穴型通道中的膨脹形態(tài)基本一致，因此在通道寬度方向，隨著 q 的增大，液滴的膨脹寬度增大速率逐漸變緩。

圖6 ΔWd/W 隨 Cac 與 q 的變化規(guī)律Fig.6 Effects of Cac and q on ΔWd/W

如圖7 所示為不同通道液滴長(zhǎng)度的變化規(guī)律，由圖7(a)可知，液滴在T 型交匯處形成后，其長(zhǎng)度在平直段內(nèi)的浮動(dòng)范圍較小，連續(xù)相流量對(duì)液滴長(zhǎng)度波動(dòng)特性的影響可忽略。由 7(b)可知，與直通道相比，液滴在凹穴型通道內(nèi)長(zhǎng)度的變化范圍相對(duì)較大，振幅為直通道的 3～5.6 倍。液滴在不斷擴(kuò)張與收縮的通道內(nèi)流動(dòng)時(shí)，長(zhǎng)度呈現(xiàn)周期性變化。當(dāng)qV,d為定量時(shí)，隨著qV,c的增大，Ld的浮動(dòng)范圍逐漸減小，周期時(shí)間逐漸減少。當(dāng) qV,c較低時(shí)，通道內(nèi)對(duì)應(yīng)的流型為彈狀流，液滴能占據(jù) 2 個(gè)及以上的擴(kuò)張區(qū)域(如圖4(a)所示)，膨脹程度相對(duì)較大，液滴長(zhǎng)度變化的振幅大。隨qV,c的增大，液滴長(zhǎng)度逐漸減小，膨脹程度減弱。通道內(nèi)流體對(duì)液滴的推動(dòng)作用隨兩相流量的增加逐漸增大，液滴完成膨脹與收縮的周期時(shí)間逐漸減小。

圖7 不同通道液滴長(zhǎng)度的變化規(guī)律(qV,d = 5 mL?h-1) Fig.7 Variation profiles of droplet length in different channels (qV,d = 5 mL?h-1)

3.5 凹穴型通道內(nèi)液滴膨脹面積的變化規(guī)律

討論無量綱的膨脹面積Sd/SA隨兩相流量比、毛細(xì)管數(shù)的變化規(guī)律。其中，Sd與SA的定義式如下：

圖8 膨脹面積計(jì)算方法 Fig.8 Calculation of expansion areas

式中：S 為液滴面積，mm2；S′為位于直通道內(nèi)液滴的面積，mm2；SA為直通道截面面積，mm2；Sd為液滴膨脹面積，mm2。

無量綱液滴膨脹面積計(jì)算過程如圖8 所示，利用Matlab 軟件截取大小一致的圖像，結(jié)合Canny 算法對(duì)圖像進(jìn)行二值化處理并填充，最后根據(jù)Sd、S′的定義將液滴分割計(jì)算得到無量綱膨脹面積參數(shù)。

如圖9 所示為Sd/SA隨q 和Cac的變化規(guī)律，從圖中可看出，Sd/SA隨q 的增大逐漸增大，隨Cac的增大逐漸減小。當(dāng)q 一定時(shí)，Sd/SA隨著qV,d的增大逐漸減小。由圖9(a)可知，當(dāng)Sd/SA≈ 0.4 時(shí)，隨著q 的增大、Cac的減小，Sd/SA有一個(gè)明顯的躍變過程，即凹穴通道內(nèi)流型由過渡流轉(zhuǎn)變?yōu)榕蛎浟鳌．?dāng)q >0.2 時(shí)，Cac<0.001，Ld/W >2.5，長(zhǎng)度較大的液滴占據(jù)越多的矩形通道，液滴擴(kuò)張膨脹就越劇烈。當(dāng)Cac>0.001，隨Cac的增大，液滴長(zhǎng)度逐漸減小，Sd/SA隨Cac的增大逐漸減小存在線性關(guān)系。當(dāng)1

圖9 Sd/SA 隨Cac 與q 的變化規(guī)律 Fig.9 Effects of Cac and q on Sd/SA

4 結(jié) 論

本文通過設(shè)計(jì)微通道結(jié)構(gòu)尺寸，結(jié)合Matlab 中的Canny 算法，分析了T 型凹穴型微通道結(jié)構(gòu)中硅油和蒸餾水(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.5% SDS)的液-液兩相流動(dòng)的液滴長(zhǎng)度、液滴形狀變化、液滴膨脹面積及流型，主要得到以下結(jié)論：

(1) 滴狀流與彈狀流的形成機(jī)理不同，前者主要靠剪切機(jī)制作用，剪切力與表面張力起主導(dǎo)作用；后者受擠壓機(jī)制作用，連續(xù)相積累的壓差力與表面張力起主導(dǎo)作用。Ld/W 隨q 的增大逐漸增大，隨Cac的增大逐漸減小。當(dāng)q 一定時(shí)，Ld/W 隨qV,d的減小逐漸增大。

(2) 基于Ld/W 無量綱參數(shù)，判定凹穴型通道內(nèi)的兩相流型。Ld/W>2.5，凹穴型通道內(nèi)的流型為膨脹流；1 ≤Ld/W≤2.5，為過渡流；Ld/W<1，凹穴結(jié)構(gòu)對(duì)液滴膨脹的影響可忽略。

(3) 凹穴型通道內(nèi)的液滴長(zhǎng)度呈周期性變化，變化振幅較大。當(dāng)qV,d一定時(shí)，隨著qV,c增大液滴變化的振幅逐漸減小，周期變短。Sd/SA隨q 的增大逐漸增大，隨Cac的增大逐漸減小。