燕 麗, 賀晉瑜*, 楊曉玥, 雷 宇

1.生態(tài)環(huán)境部環(huán)境規(guī)劃院, 北京 100012 2.京津冀區(qū)域生態(tài)環(huán)境研究中心, 北京 100012 3.南京信息工程大學(xué)大氣物理學(xué)院, 江蘇 南京 210044

近年來，受頻繁發(fā)生的霧霾等大氣污染事件影響，我國(guó)大氣環(huán)境狀況受到了越來越多的關(guān)注. 作為主要的大氣污染物和二次無機(jī)氣溶膠前體物之一的SO2[1-4]，就其化學(xué)物理特性及時(shí)空變化特征的研究，對(duì)全球輻射平衡、空氣質(zhì)量監(jiān)控、相關(guān)污染防治政策的制定等有重要的科學(xué)意義.

近年來，國(guó)內(nèi)外學(xué)者一直致力于研究SO2的來源、排放、清除機(jī)制及其時(shí)空變化等[5-10]. 數(shù)值模擬、地面觀測(cè)和衛(wèi)星觀測(cè)是主要的大氣污染研究方法[11-12]，但是地面觀測(cè)范圍較小，容易受監(jiān)測(cè)儀器和人為操作的影響. 為了彌補(bǔ)傳統(tǒng)觀測(cè)資料空間尺度和時(shí)間尺度的不足，衛(wèi)星遙感技術(shù)得到了較好的應(yīng)用[13-16]. 許多國(guó)內(nèi)外學(xué)者運(yùn)用衛(wèi)星遙感的長(zhǎng)時(shí)間序列監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)SO2污染特征進(jìn)行分析，閆歡歡等[17]運(yùn)用OMI (Ozone Monitoring Instrument)衛(wèi)星研究了全球和中國(guó)區(qū)域ρ(SO2)的時(shí)空變化特征，指出2004—2014年中國(guó)ρ(SO2)高值區(qū)主要集中在京津冀、長(zhǎng)江三角洲、珠江三角洲、四川盆地等區(qū)域；Fioletov等[18]利用OMI數(shù)據(jù)研究指出，美國(guó)排放速率大于70×103ta的主要SO2排放源與其附近3年平均SO2柱濃度有較好的響應(yīng). 衛(wèi)星遙感資料已被廣泛應(yīng)用于某一國(guó)家或地區(qū)的ρ(SO2)時(shí)空分布特征[19-22]以及評(píng)估SO2的控制成效[23-24]等.

以河南省為主體的中原城市群是我國(guó)大氣重污染區(qū)[25-26]，但針對(duì)這一地區(qū)的ρ(SO2)長(zhǎng)時(shí)間變化的研究較少，同時(shí)缺乏大氣污染防治政策實(shí)施對(duì)SO2控制成效的評(píng)估. 該文主要針對(duì)河南省，運(yùn)用MERRA-2(The Modern-Era Retrospective Analysis for Research and Applications, version 2)再分析資料，分析2001—2018年河南省ρ(SO2)的時(shí)空變化. 研究結(jié)果有助于研究人員聯(lián)系氣象條件、污染源及其強(qiáng)度、地形等自然因子和城市交通等人文因素來分析造成ρ(SO2)時(shí)空變化的原因，同時(shí)探究相關(guān)治理政策實(shí)施的效果，以期為今后制定有助于減輕空氣污染的相關(guān)政策提供支撐.

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

1.1.1MERRA-2再分析數(shù)據(jù)

為了彌補(bǔ)地面和衛(wèi)星觀測(cè)的不足，學(xué)者們?cè)?0世紀(jì)80年代左右提出了數(shù)據(jù)再分析法，將不同類型和來源的數(shù)據(jù)與短時(shí)數(shù)值預(yù)報(bào)產(chǎn)品相結(jié)合，得到最優(yōu)集. MERRA-2是GMAO所制造的現(xiàn)代衛(wèi)星中最新的大氣再分析系統(tǒng)，由戈達(dá)德地球觀測(cè)系統(tǒng)(Goddard Earth Observing System，GEOS)大氣數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)的5.12.4版本產(chǎn)生，可應(yīng)用于天氣和氣候時(shí)間尺度與水循環(huán)相關(guān)領(lǐng)域，包含了氣溶膠、大氣化學(xué)、大氣動(dòng)力學(xué)、冰凍圈、水文學(xué)和水-能量循環(huán)共185個(gè)參數(shù)，所有參數(shù)資料的起始時(shí)間是1980年1月1日，且在不斷更新. 所有資料均在同一水平網(wǎng)格上產(chǎn)生，對(duì)應(yīng)的水平分辨率為0.500°×0.625°，垂直分辨率有72層，向上延伸到0.01 hPa[27-28]. 該研究采用了MERRA-2中2001—2018年河南省近地面逐小時(shí)ρ(SO2)數(shù)據(jù)(https:giovanni.gsfc.nasa.gov).

1.1.2觀測(cè)數(shù)據(jù)

河南省各城市2016年1月1日—12月31日逐小時(shí)ρ(SO2)觀測(cè)數(shù)據(jù)來自河南省環(huán)境監(jiān)測(cè)站，包括鄭州市、安陽市、開封市、平頂山市、鶴壁市、三門峽市、商丘市、濮陽市、周口市和駐馬店市. 每個(gè)地區(qū)都有至少3個(gè)以上的監(jiān)測(cè)站，各監(jiān)測(cè)站選址一般位于當(dāng)?shù)氐沫h(huán)境監(jiān)測(cè)站、工廠、醫(yī)院、景區(qū)、學(xué)校的建筑物樓頂?shù)?

1.2 MERRA-2再分析數(shù)據(jù)檢驗(yàn)

利用再分析資料來分析SO2的空間分布可以彌補(bǔ)地面觀測(cè)空間覆蓋不足的缺陷，但是被同化的衛(wèi)星資料在反演的過程中，由地表反射率和氣溶膠模型假設(shè)等產(chǎn)生的誤差難以估計(jì)，所以再分析資料的準(zhǔn)確性需要用地面觀測(cè)進(jìn)行對(duì)比檢驗(yàn).

因?yàn)椴捎玫腗ERRA-2再分析數(shù)據(jù)的分辨率為0.500°×0.625°，所以把同一地區(qū)且位于同一個(gè)MERRA-2網(wǎng)格內(nèi)的監(jiān)測(cè)站點(diǎn)資料的平均值作為這一地區(qū)的ρ(SO2)觀測(cè)值，與絕大部分站點(diǎn)最接近的網(wǎng)格點(diǎn)上的再分析數(shù)據(jù)作為這一地區(qū)的遙感數(shù)據(jù). 由于ρ(SO2)小時(shí)值存在缺失、失真等情況，為方便對(duì)比分析，把小時(shí)值處理為月均值數(shù)據(jù)，MERRA-2再分析數(shù)據(jù)從UTC時(shí)間轉(zhuǎn)換成北京時(shí)間，分析結(jié)果如表1所示.

表1 ρ(SO2)觀測(cè)值和遙感數(shù)據(jù)的對(duì)比分析

圖1 基于MERRA-2的河南省2001—2018年ρ(SO2)空間分布及ρ(SO2)的變化趨勢(shì)Fig.1 The spatial distribution and trend of ρ(SO2) over Henan Province during 2001-2018 based on MERRA-2

由表1可見，河南省北部站點(diǎn)的ρ(SO2)較南部高，MERRA-2再分析數(shù)據(jù)較觀測(cè)值普遍偏大，尤其是在河南省中東部的周口市、鄭州市和商丘市. 各站點(diǎn)的樣本數(shù)均在300個(gè)左右，ρ(SO2) MERRA-2再分析數(shù)據(jù)和ρ(SO2)觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)范圍為0.5～0.7，二者相關(guān)性在濮陽市最低，在平頂山市最高值.ρ(SO2) MERRA-2再分析數(shù)據(jù)和ρ(SO2)觀測(cè)值的均方根誤差在16.02～25.13 μgm3之間，三門峽市最低，鄭州市最高. 監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和遙感數(shù)據(jù)的分辨率相差較大，相對(duì)于遙感數(shù)據(jù)50 km左右的觀測(cè)范圍內(nèi)地面觀測(cè)數(shù)據(jù)更容易受到局地高值和低值的影響，尤其是在夏季，城市站點(diǎn)的ρ(SO2)監(jiān)測(cè)值常小于5.0 μgm3. QIN等[29]驗(yàn)證了2015—2016年北京地區(qū)BC地面濃度的MERRA-2再分析數(shù)據(jù)和觀測(cè)值發(fā)現(xiàn)，二者7月的相關(guān)系數(shù)低于0.40，說明降水可能是一個(gè)重要原因. 整體來看，3 093個(gè)樣本的ρ(SO2) MERRA-2再分析數(shù)據(jù)和ρ(SO2)觀測(cè)值平均值相差10.4 μgm3，相關(guān)性(R=0.57)中等，均方根誤差(20.84 μgm3)略大. 綜合考慮各方面誤差的影響，MERRA-2再分析數(shù)據(jù)在河南省仍有較好的可用性.

1.3 分析方法

運(yùn)用MERRA-2再分析數(shù)據(jù)，分析河南省2001—2018年的ρ(SO2)時(shí)空分布特征，包括空間分布、變化趨勢(shì)、季節(jié)分布等. 并結(jié)合《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》的實(shí)施，分析2013年之后ρ(SO2)的變化特征，以反映大氣污染防治政策實(shí)施的效果.

2 結(jié)果與討論

2.1 空間分布和總體變化趨勢(shì)

圖1展示了基于MERRA-2的河南省ρ(SO2)分布和總體變化趨勢(shì). 由圖2可見，2001—2018年河南省年均ρ(SO2)總體呈東北高、西南低的分布特征.ρ(SO2)高值中心位于焦作市-新鄉(xiāng)市-鄭州市北部一帶，ρ(SO2)從高值中心以50.0 μgm3向西南部梯度下降，在洛陽市-三門峽市-南陽市交界一帶達(dá)到最低值(15.0～20.0 μgm3). 2001—2018年ρ(SO2)變化趨勢(shì)的空間分布與ρ(SO2)分布特征相似，ρ(SO2)高(低)值區(qū)分別對(duì)應(yīng)了ρ(SO2)高(低)增長(zhǎng)區(qū)，ρ(SO2)年均增速最高為2.0 μgm3，最低為0.6 μgm3.ρ(SO2)空間分布受人口數(shù)量、污染物排放水平、地形等因素的影響，ρ(SO2)高值中心對(duì)應(yīng)的焦作市-新鄉(xiāng)市-鄭州市北部一帶人口密度大、工業(yè)企業(yè)數(shù)量多，此外該地區(qū)位于太行山等山脈交夾處，氣象條件不利時(shí)污染物易堆積；ρ(SO2)低值中心對(duì)應(yīng)的洛陽市-三門峽市-南陽市交界一帶多為山地，人類活動(dòng)較少.

2.2 季節(jié)性分布特征

圖2展示了基于MERRA-2的2001—2018年河南省ρ(SO2)季節(jié)性分布，春季為3—5月、夏季為6—8月、秋季為9—11月、冬季為12月—翌年2月. 由圖3可見：焦作市-新鄉(xiāng)市-鄭州市北部一帶在四季均是ρ(SO2)的高值區(qū)，洛陽市-三門峽市-南陽市交界地區(qū)均為ρ(SO2)低值區(qū). 春季ρ(SO2)高值中心的數(shù)值最小，在40.0～45.0 μgm3之間；夏季高值中心ρ(SO2)有所增長(zhǎng)，在40.0～50.0 μgm3之間，超過30.0 μgm3的地區(qū)向北縮小至開封市-許昌市一帶，東南部ρ(SO2)較春季降低；從夏季到秋季，ρ(SO2)有明顯的增長(zhǎng)，ρ(SO2)高值中心范圍為55.0～60.0 μgm3；冬季SO2的污染最嚴(yán)重，大部分地區(qū)ρ(SO2)超過了40.0 μgm3，北部超過了50.0 μgm3，最高值達(dá)到70.0 μgm3.

圖2 基于MERRA-2的2001—2018年河南省ρ(SO2)的季節(jié)性分布特征Fig.2 The distribution characteristics of ρ(SO2) by season over Henan Province during 2001-2018 based on MERRA-2

污染物濃度的季節(jié)性差異與各季節(jié)氣象條件、人為排放強(qiáng)度等密切相關(guān)[30]. 在夏季，充沛的降水提高了SO2的濕清除效率，同時(shí)豐富的垂直對(duì)流和季風(fēng)有利于污染物的垂直和水平擴(kuò)散，造成夏季ρ(SO2)較低；部分城市冬季居民取暖，化石燃料尤其是散煤消耗大，SO2排放增多，并且冬季較為穩(wěn)定的大氣層結(jié)不利于污染物的擴(kuò)散，從而加劇了污染物的堆積.

2.3 年際變化

基于MERRA-2的2001—2018年河南省ρ(SO2)年變化如圖3所示. 由圖3可見，河南省年均ρ(SO2)的變化情況可以分成2001—2011年和2011—2018年2個(gè)階段. 2001—2011年ρ(SO2)呈明顯增長(zhǎng)趨勢(shì)，從14.8 μgm3增至42.6 μgm3，僅在2010年有所降低；2011年以后，ρ(SO2)呈平穩(wěn)略有下降的趨勢(shì). 分季節(jié)來看，春、夏兩季ρ(SO2)變化相近，均從2001年開始持續(xù)增長(zhǎng)，分別在2009年和2008年后呈波動(dòng)變化趨勢(shì). 秋季和冬季ρ(SO2)高于春季、夏季，分別從2001年的21.9和25.8 μgm3增至2009年的43.8和53.5 μgm3；秋季和冬季ρ(SO2)在2010年都有回落，但在2011年回升，分別達(dá)到51.1和59.8 μgm3；2011年后，秋季和冬季ρ(SO2)均呈明顯的回落—反彈—回落的變化趨勢(shì)，但總體呈下降趨勢(shì).

圖3 基于MERRA-2的2001—2018年河南省ρ(SO2)的年際變化Fig.3 The annual variation trend of ρ(SO2) over Henan Province during 2001-2018 based on MERRA-2

基于ρ(SO2)年際變化特征，分別對(duì)2001—2011年和2011—2018年2個(gè)階段河南省ρ(SO2)的變化趨勢(shì)及空間分布進(jìn)行了分析. 由圖4可見：河南省ρ(SO2)在2001—2011年呈增長(zhǎng)趨勢(shì)，年均增速為1.0～4.0 μgm3，其中，中北部城市ρ(SO2)上升較明顯；2011年以后，河南省西部、北部大部分地區(qū)的ρ(SO2)出現(xiàn)了下降趨勢(shì)，降速最快的地區(qū)超過了0.3 μg(m3·a)，而東南部的信陽市-駐馬店市一帶雖保持0.2～0.5 μg(m3·a)的增長(zhǎng)趨勢(shì)，但比2011年以前增長(zhǎng)速度有所降低. 河南省中北部城市2011年之前由于產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)偏重工業(yè)，導(dǎo)致工業(yè)排放不斷增加；同時(shí)，易受京津冀地區(qū)和山東半島等周邊城市的輸送影響[31]，ρ(SO2)上升明顯. 此外，2011年之后，污染物總量減排工作的持續(xù)開展及《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》的實(shí)施，有效促進(jìn)了SO2污染的改善.

2.4 《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》實(shí)施后ρ(SO2)變化情況

2013年10月國(guó)務(wù)院印發(fā)《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》，各省份也出臺(tái)了一系列配套治理措施，涉及SO2減排的措施主要有電廠超低排放改造、工業(yè)脫硫改造、燃煤鍋爐整治等；針對(duì)京津冀大氣污染傳輸通道“2+26”城市，還實(shí)施了“散亂污”企業(yè)綜合整治、散煤清潔化治理、煤改氣、煤改電等強(qiáng)化措施. 隨著《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》的實(shí)施，河南省SO2污染得到有效改善. 河南省歷年環(huán)境狀況公報(bào)顯示，2013年以來河南省各城市ρ(SO2)年均值均呈下降趨勢(shì). 由圖5可見：位于河南省的京津冀大氣污染傳輸通道城市(鄭州市、開封市、安陽市、鶴壁市、新鄉(xiāng)市、焦作市、濮陽市)，2013—2018年ρ(SO2)平均值以7 μg(m3·a)的速度下降；對(duì)于京津冀大氣污染傳輸通道外的河南省其他城市，2015—2018年ρ(SO2)平均值也呈持續(xù)下降的趨勢(shì).

圖5 基于監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的2013—2018年 河南省ρ(SO2)的變化情況Fig.5 Variation of ρ(SO2) over Henan Province in 2013-2018 based on ground monitoring data

圖6 基于MERRA-2的2013—2018年 河南省ρ(SO2)的變化趨勢(shì)Fig.6 The linear variation trend of ρ(SO2) over Henan Province in 2013-2018 based on MERRA-2

圖6為基于MERRA-2的2013—2018年河南省ρ(SO2)的變化趨勢(shì)，以反映《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》實(shí)施后的變化情況. 由圖6可見：2013年后河南省北部ρ(SO2)呈遞減趨勢(shì)，濮陽市周邊降速最快；但中南部地區(qū)仍呈緩慢增長(zhǎng)〔0～0.6 μg(m3·a)〕趨勢(shì)，平頂山市周邊為增長(zhǎng)中心，增速超過0.4 μg(m3·a). 衛(wèi)星觀測(cè)的結(jié)果也反映了《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》實(shí)施后河南省SO2污染總體改善的情況，尤其是位于京津冀大氣污染傳輸通道的鄭州市、開封市、安陽市、鶴壁市、新鄉(xiāng)市、焦作市、濮陽市等城市，均采取了嚴(yán)格的污染控制措施，ρ(SO2)下降較快. 但河南省位于京津冀大氣污染傳輸通道外城市的ρ(SO2)降速不明顯，甚至還略有增長(zhǎng)，與地面觀測(cè)值的變化趨勢(shì)不同，由于再分析數(shù)據(jù)代表約50 km×60 km范圍內(nèi)的ρ(SO2)平均值，地面觀測(cè)站點(diǎn)則主要集中在城市區(qū)域，代表范圍有限，城市周邊區(qū)縣濃度的變化可能是造成ρ(SO2)觀測(cè)值和MERRA-2再分析數(shù)據(jù)差異的重要原因.

3 結(jié)論

a) 2001—2018年河南省ρ(SO2)年均值總體呈東北高、西南低的空間分布特征，焦作市-新鄉(xiāng)市-鄭州市北部一帶是ρ(SO2)的高值區(qū)，高值區(qū)ρ(SO2)超過50.0 μgm3；洛陽市-三門峽市-南陽市交界一帶是ρ(SO2)低值區(qū)，低值區(qū)ρ(SO2)為15.0～20.0 μgm3.

b) 河南省ρ(SO2)的年際變化呈明顯增長(zhǎng)和平穩(wěn)略有下降的“兩段式”變化. 在2011年前，河南省各地ρ(SO2)均呈增長(zhǎng)趨勢(shì)，北部和中部地區(qū)ρ(SO2)上升更加明顯，增速在3.5～4.0 μg(m3·a)之間. 2011—2018年河南省西北部ρ(SO2)出現(xiàn)下降趨勢(shì)，東南部ρ(SO2)增速減緩.

c) 河南省年均ρ(SO2)冬季最高，夏季最低. 在各季節(jié)，河南省北部的污染均較南部嚴(yán)重，與該地區(qū)產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)偏重，且易受京津冀地區(qū)和山東半島等城市的輸送影響有關(guān). 2011年之后，河南省各季節(jié)ρ(SO2)總體呈平穩(wěn)波動(dòng)或下降的趨勢(shì)，但冬季濃度仍明顯高于其他季節(jié)，且在2015年和2016年均出現(xiàn)了不同程度的反彈，冬季大氣污染防控的力度仍需持續(xù)加強(qiáng).

d) 《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》的實(shí)施有效促進(jìn)了河南省ρ(SO2)的下降，2013—2018年河南省北部ρ(SO2)呈遞減趨勢(shì)，濮陽市周邊降速超過了0.4 μg(m3·a). 但值得注意的是，河南省內(nèi)位于京津冀大氣污染傳輸通道外的城市ρ(SO2)降速不明顯甚至還略有增長(zhǎng)，應(yīng)進(jìn)一步加大這些城市的大氣污染防治力度.