謝小敏，劉偉新，張瀛，趙迪斐，唐友軍，申寶劍，李志明

1)油氣資源與勘探技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)江大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，武漢，430100；2)南京宏創(chuàng)地質(zhì)勘查技術(shù)服務(wù)有限公司，南京，211111；3)中石化石油勘探開(kāi)發(fā)研究院無(wú)錫石油地質(zhì)研究所，江蘇無(wú)錫，214126；4)重慶科技學(xué)院，重慶，401331；5)中國(guó)礦業(yè)大學(xué)煤層氣資源與成藏過(guò)程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇徐州，221008

內(nèi)容提要: 四川盆地下古生界兩套硅質(zhì)頁(yè)巖層系(寒武系底部頁(yè)巖和奧陶系—志留系五峰組—龍馬溪組頁(yè)巖)是其重要的頁(yè)巖氣產(chǎn)層，五峰組—龍馬溪組硅質(zhì)含量與TOC及含氣量呈正相關(guān)性，暗示硅質(zhì)礦物對(duì)該地區(qū)頁(yè)巖氣的生成具有重要意義。但硅質(zhì)來(lái)源復(fù)雜，且存在后期硅質(zhì)流體的注入。因此，本文在總結(jié)前人的研究成果基礎(chǔ)上，對(duì)四川盆地寒武系底部硅質(zhì)巖系和五峰組—龍馬溪組硅質(zhì)巖系的硅質(zhì)特征進(jìn)行了詳細(xì)的巖石學(xué)分析，揭示了3種硅質(zhì)來(lái)源特征：①同沉積無(wú)機(jī)硅質(zhì)流體；②生物硅；③后期無(wú)機(jī)硅質(zhì)流體。其中寒武系底部以同沉積無(wú)機(jī)硅質(zhì)流體和生物硅來(lái)源為主，同沉積硅質(zhì)流體導(dǎo)致有機(jī)質(zhì)快速石化埋藏，有機(jī)質(zhì)內(nèi)部結(jié)構(gòu)及形態(tài)保存較好；五峰組—龍馬溪組硅質(zhì)來(lái)源以后期無(wú)機(jī)硅質(zhì)流體和生物硅來(lái)源為主，有機(jī)質(zhì)在保存過(guò)程中受硅質(zhì)流體的影響很小，有機(jī)質(zhì)腐泥化作用充分，內(nèi)部結(jié)構(gòu)和形態(tài)多數(shù)保存較差。該研究初步揭示了兩套頁(yè)巖層系的硅質(zhì)發(fā)育巖石學(xué)特征，及其對(duì)有機(jī)質(zhì)保存的影響，期望能為四川盆地兩套頁(yè)巖氣儲(chǔ)層差異性提供新的思路和基礎(chǔ)地質(zhì)數(shù)據(jù)。

頁(yè)巖氣資源，是自生自儲(chǔ)于富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖層系中的非常規(guī)天然氣資源(Jarvie et al., 2007; Loucks and Ruppel, 2007)。四川盆地及其周緣是中國(guó)最重要的頁(yè)巖氣產(chǎn)區(qū)，具有頁(yè)巖氣地質(zhì)儲(chǔ)量為62.56×1012m3，可采儲(chǔ)量9.94×1012m3(Zhang Yuying et al., 2019)。該地區(qū)下古生界發(fā)育兩套重要的頁(yè)巖氣儲(chǔ)層，下寒武統(tǒng)牛蹄塘組或筇竹寺組(孫瑋等，2012；謝小敏等，2015; 周澤等，2016；Leng Jigao et al., 2016; Liu Honglin et al., 2016; Wang Ruyue et al., 2016; Zeng Weite et al., 2016；Zhang Yuying et al., 2018; 馮明友等，2018；吳安彬等，2020)和上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組(金之鈞等，2016；馮動(dòng)軍等，2016；Li Ang et al., 2017; Shao Xinhe et al., 2017; 魏祥峰等，2017)。前期研究表明，龍馬溪組頁(yè)巖氣優(yōu)質(zhì)儲(chǔ)層通常位于該套地層底部富含硅質(zhì)頁(yè)巖層段，其自然伽馬值較高(>150 API)，巖石有機(jī)碳含量高(>2%)，含氣量高(>2 m3/t；王玉滿等，2012；劉樹(shù)根等，2011，2013；郭彤樓和張漢榮，2014；趙佩等，2014；畢赫等，2014)。以典型的焦頁(yè)1頁(yè)巖氣井為例，五峰組—龍馬溪組下段頁(yè)巖TOC含量為0.55%～5.89%，平均2.5%，其中底部硅質(zhì)頁(yè)巖TOC含量最高(2.56%～4.97%，平均3.89%)，是該井頁(yè)巖氣的主要產(chǎn)氣層段(金之鈞等，2016)。前人的研究發(fā)現(xiàn)，涪陵地區(qū)五峰組—龍馬溪組下部?jī)?yōu)質(zhì)頁(yè)巖硅質(zhì)礦物含量與TOC含量具有較好的正相關(guān)性，硅質(zhì)礦物含量越高，有機(jī)碳含量越高(金之鈞等，2016; Yang Feng et al., 2016; Xu Zhuang et al., 2019)；同時(shí)巖石孔隙度與硅質(zhì)礦物之間也具有很好的正相關(guān)性(Yang Feng et al., 2016)，暗示硅質(zhì)組成對(duì)該地區(qū)頁(yè)巖氣生成具有潛在的重要意義。

圖1 四川盆地涪陵氣田五峰組—龍馬溪組硅質(zhì)頁(yè)巖層段頁(yè)巖含氣量與TOC(a， 據(jù)吳藍(lán)宇等，2016修改)和TOC與SiO2含量(b，據(jù)Xu Zhuang et al., 2019修改)相關(guān)散點(diǎn)圖Fig. 1 Relationships of gas content vs TOC (a, modified from Wu Lanyu et al., 2016&) and TOC vs SiO2(b， modified from Xu Zhuang et al., 2019) in the shale members of the Wufeng Formation—Longmaxi Formation in Fuling gas field, Sichuan Basin

吳藍(lán)宇等(2016)對(duì)涪陵地區(qū)典型五峰組—龍馬溪組頁(yè)巖氣井研究發(fā)現(xiàn)，這套硅質(zhì)頁(yè)巖發(fā)育地層有機(jī)碳含量與含氣量之間具有很好的相關(guān)性(R2=0.6671，圖1a)。同時(shí)，該層段TOC含量與SiO2含量之間具有很好的相關(guān)性(圖1b，Xu Zhuang et al., 2019)。而非優(yōu)質(zhì)頁(yè)巖段硅質(zhì)礦物含量與TOC含量相關(guān)性較差，揭示了優(yōu)質(zhì)頁(yè)巖段與非優(yōu)質(zhì)頁(yè)巖段硅質(zhì)礦物成因的不同(金之鈞等，2016)。因此，五峰組—龍馬溪組硅質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)層中硅質(zhì)含量與TOC及含氣量呈正相關(guān)性，暗示硅質(zhì)礦物對(duì)該地區(qū)頁(yè)巖氣的生成具有重要意義。

但由于硅質(zhì)來(lái)源和成因較復(fù)雜，有學(xué)者對(duì)該地區(qū)下古生界硅質(zhì)巖的成因也做了詳細(xì)的研究，并計(jì)算了過(guò)剩硅(excess silicon)的含量(盧龍飛等，2016；劉江濤等，2017；Zhang Kun et al., 2018)。但實(shí)際上，過(guò)剩硅是指高于正常碎屑沉積環(huán)境下的SiO2含量，并不能區(qū)分硅質(zhì)來(lái)源的生物硅和熱液硅特征，而熱液硅也存在同沉積與后期注入的不同。因此，本文在前人研究的基礎(chǔ)上，采集了貴州羊跳地區(qū)寒武系底部牛蹄塘組野外剖面樣品、四川盆地焦石壩和丁山地區(qū)五峰組—龍馬溪組巖芯樣品，進(jìn)行了顯微鏡下巖石學(xué)特征的精細(xì)觀察。提出了三種可能的硅質(zhì)來(lái)源，并初步探討了兩套硅質(zhì)頁(yè)巖層系硅質(zhì)來(lái)源的不同及其對(duì)有機(jī)質(zhì)保存的影響，期望能為四川盆地兩套頁(yè)巖氣儲(chǔ)層差異性提供新的思路和基礎(chǔ)地質(zhì)數(shù)據(jù)。

1 關(guān)于硅質(zhì)巖的成因

硅質(zhì)的成巖作用主要有化學(xué)作用、生物和生物化學(xué)作用及火山作用、熱水作用(張亞冠等，2015)。前人對(duì)沉積巖中的硅質(zhì)進(jìn)行了巖石學(xué)、常量元素、微量元素、稀土元素、同位素分布特征的研究，揭示了硅質(zhì)的成因認(rèn)識(shí)。目前有3種主要的成因認(rèn)識(shí)：

(1)熱液成因: 在常溫下海水中的硅含量極低(<10×10-6；Calvert, 1983)，不可能達(dá)到飽和而直接沉淀，僅靠放射蟲(chóng)和海綿等硅質(zhì)生物形成厚度很大的硅質(zhì)沉積是很難的(涂光熾，1990)。而硅的溶解度隨著水溫的增高而迅速增加，海水中硅的含量在150℃時(shí)達(dá)到600×10-6(Krauskof, 1956)，在200℃時(shí)海水中的含硅量是50℃的10倍(Holland, 1967)。富硅的熱水遇到冷海水后，硅的含量可能超過(guò)常溫水中溶解度的10～20倍(Rona, 1978)，呈過(guò)飽和狀態(tài)。因此，在海底熱泉附近可能有硅質(zhì)的直接沉淀(Rona et al., 1980)。熱泉附近因營(yíng)養(yǎng)豐富，硅質(zhì)生物及其他生物十分繁榮，Dick(2019)在現(xiàn)代東太平洋海底熱液噴口黑煙柱附近觀察到了大量的微生物和底棲動(dòng)物。20世紀(jì)80年代以來(lái)，國(guó)內(nèi)外很多專家學(xué)者對(duì)硅質(zhì)巖研究表明，海底或大陸許多硅質(zhì)巖為熱液成因硅質(zhì)巖(Adachi et al., 1986; Yamamoto, 1987; 陳洪德和曾允孚，1989；伊海生等，1989；周永章，1990；周永章等，1994；夏邦棟等，1995；馮勝斌等，2007；李鳳杰等，2010)。寒武系底部硅質(zhì)巖發(fā)育時(shí)期，存在大規(guī)模的火山活動(dòng)和海底噴流作用；這為硅質(zhì)巖的熱液來(lái)源提供了必要的條件，同時(shí)也導(dǎo)致了寒武紀(jì)早期海洋的物質(zhì)循環(huán)和水體化學(xué)性質(zhì)的特殊性(Steiner et al., 2001; Kamber and Weeb, 2001; Chen Daizhao et al., 2009)。Adachi等(1986)和Yamamoto(1987)認(rèn)為熱液中形成的硅質(zhì)具有SiO2含量高，Al2O3和TiO2含量低的特征。Bostrom(1983)認(rèn)為與熱液沉積有關(guān)沉積物中，富Fe、Mn，貧Cu、Co和Ni；而Al的富集則與陸源物質(zhì)輸入有關(guān)。因此，Al/(Al+Fe+Mn)值可作為衡量沉積物中熱液沉積物含量多少的標(biāo)志(Bostrom et al., 1969; Adachi et al., 1986；Yamamoto, 1987)；(Cu+Co+Ni)—Fe—Mn三角圖也用于區(qū)分熱液與非熱液沉積(Rona, 1988)。

(2)生物成因: 硅質(zhì)主要來(lái)源于硅質(zhì)生物，如海綿骨針、放射蟲(chóng)、硅鞭藻、硅藻等(Boggs, 2006; Robert and Stephen, 2007; Day-Stirrat et al., 2010; Milliken et al., 2012)。五峰組—龍馬溪組產(chǎn)氣層段硅質(zhì)頁(yè)巖中石英含量高，一般大于45%，認(rèn)為這類硅質(zhì)主要來(lái)源于生物硅(楊玉卿和馮增昭，1997；Schieber et al., 2000；Loucks and Ruppel, 2007；楊水源和姚靜，2008；盧龍飛等，2016)。Yang Xiangrong等(2018) 分析了硅質(zhì)巖中的石英含量與生物鋇含量呈正相關(guān)，認(rèn)為生物硅質(zhì)是該地區(qū)重要的硅質(zhì)的來(lái)源。王玉滿等(2016)對(duì)川南龍馬溪組頁(yè)巖巖相進(jìn)行了劃分，認(rèn)為硅質(zhì)頁(yè)巖(華鎣—長(zhǎng)寧一帶)和鈣質(zhì)硅質(zhì)混合頁(yè)巖(威遠(yuǎn)—瀘州—綦江以南(王玉滿等，2015)是深水沉積環(huán)境的特有巖相，發(fā)育水深在100 m以下，富含有機(jī)質(zhì)，古生物化石，如放射蟲(chóng)、海綿骨針、尖筆石等(劉偉等，2010；樊雋軒等，2012，2013；張春明等，2012；王淑芳等，2014)。在早寒武世硅質(zhì)巖中也發(fā)現(xiàn)了大量的放射蟲(chóng)和海綿骨針等硅質(zhì)生物(張位華等，2003；謝小敏等，2015)。因此，硅質(zhì)生物是這兩套頁(yè)巖儲(chǔ)層硅質(zhì)的一個(gè)重要來(lái)源。

(3)交代成因: 交代成因硅質(zhì)是指在巖石沉積之后，硅質(zhì)流體交代原生礦物形成的硅質(zhì)礦物。一般來(lái)說(shuō)，交代成因硅質(zhì)巖的原巖多為碳酸鹽巖，有成巖期交代(楊吉和李英，2002)和地表次生交代等多種類型(李文恒，1980)。朱嗣昭(1999)在南京及巢湖地區(qū)下二疊統(tǒng)孤峰組中發(fā)現(xiàn)了這類硅質(zhì)巖(稱為“浮石狀隧石”)，是一種交代碳酸鹽巖成因的硅質(zhì)巖，顯著特征是巖石中存在大量菱形和不規(guī)則狀孔隙，孔隙周邊和孔隙間主要由微晶石英組成。施貴軍等(1999)在皖南浙西交界地區(qū)黃龍組也發(fā)現(xiàn)交代成因硅質(zhì)巖。郭福生等(2003)對(duì)浙江江山晚石炭世藕塘底組上段發(fā)現(xiàn)“鈣骨假象燧石巖”，特征是大量鈣質(zhì)生物碎屑(包括腕足類、海百合莖，珊瑚等)被完全硅化，常見(jiàn)由多個(gè)微晶石英交代的自形細(xì)晶白云石假象以及碳酸鹽交代殘余；元素Al/(Al+Fe+Mn)值顯示，該地區(qū)硅質(zhì)巖全部屬于正常海水沉積區(qū)，微量元素和稀土元素特征等顯示該硅質(zhì)源于與熱水沉積無(wú)密切關(guān)系，屬于成巖交代成因硅質(zhì)巖。Marin-Carbonne等(2011)對(duì)南非Onverwacht Group的燧石進(jìn)行綜合的原位氧同位素和硅同位素，及硅質(zhì)脈體中流體包裹體特征，認(rèn)為該燧石中硅質(zhì)為交代成因。Rakociński和Borcuch(2016)在波蘭晚泥盆弗拉斯階碳酸鹽巖中也發(fā)現(xiàn)了硅化的頭足類動(dòng)物化石，認(rèn)為快速的硅化有利于化石帶的保存。

實(shí)際地質(zhì)樣品中，硅質(zhì)的成因往往是綜合的，如生物和熱水綜合成因(田云濤等，2007)等。據(jù)Clayton (1986) 和Douthitt (1982)等的研究，不同來(lái)源硅質(zhì)具有不同的δ30Si 值，從低溫地下水中自生沉淀的石英δ30Si 值(>1.4‰)>成巖過(guò)程中次生加大石英的δ30Si 值(0.8‰～1.4‰)>熱水來(lái)源石英的δ30Si 值(-1.5‰～0.8‰)。宋天銳和丁悌平(1989)分析認(rèn)為，生物成因硅質(zhì)巖的δ30Si 值為-1.1‰～ 1.7‰, 交代成因硅質(zhì)巖的δ30Si 值為2.4‰～3.4‰, 火山噴發(fā)—化學(xué)沉積硅質(zhì)巖的δ30Si 值為-0.4‰～-0.5‰。此外，常量元素組成、微量元素組成、稀土、放射性同位素(Rb-Sr、K-Ar、Pb等)、穩(wěn)定同位素(H、C、O、87Sr/86Sr、Sm-Nd、Si等)、稀有氣體元素(Ar)和有機(jī)地球化學(xué)等方面對(duì)不同成因硅質(zhì)進(jìn)行了精細(xì)的研究工作(宋天銳和丁悌平，1989；Murray, 1990, 1992; Murray et al., 1991; 盛吉虎和陳中新，1998)，獲得了不同成因硅質(zhì)來(lái)源的地球化學(xué)信息。Holdaway和Clayton(1982)年提出過(guò)量硅(excess silicon)的概念，是指高于正常碎屑沉積環(huán)境下的SiO2含量，其計(jì)算公式為

Siexcess=Sisample-(Si/Al)background×Alample,

其中(Si/Al)background采用平均頁(yè)巖比值3.11，該方法廣泛應(yīng)用于硅質(zhì)礦物研究中(劉江濤等，2017；Zhang Kun et al., 2018)，但對(duì)于不同成因非碎屑來(lái)源的硅質(zhì)的相對(duì)含量定量計(jì)算分析還比較缺乏。

圖2 四川盆地邊緣早寒武世牛蹄塘組底部硅質(zhì)頁(yè)巖顯微照片: (a)—(c) 硅質(zhì)頁(yè)巖中保存較好的生物化石, (a)為海綿骨針, (b)為疑源類, (c)為須腕動(dòng)物；(d)—(f) 具十字消光玉髓，(e)和(f)是(d)中玉髓的局部放大; (a)—(e)為透射光下偏光顯微照片； (f) 為透射光正交偏光顯微照片F(xiàn)ig. 2 Micrographs of siliceous shales from Lower Cambrain Niutitang Formation in Sichuan Basin: (a)—(c) Well-preserved fossils in siliceous shales, (a) sponge spicule, (b) acritarch, (c) pogonophora; (d)—(f) chalcedony with cross extinction; (a)—(e) are micrographs of polarized transmitted light; (f) is micrograph of orthogonal transmitted light

2 寒武系底部硅質(zhì)巖石學(xué)特征及其對(duì)有機(jī)質(zhì)保存的影響

寒武系底部與五峰組—龍馬溪組硅質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)層相比，寒武系底部硅質(zhì)頁(yè)巖具有機(jī)碳含量和有機(jī)質(zhì)熱演化程度更高(Tan Jingqiang et al., 2014; Wang Chao et al., 2018；Zhao Jianhua et al., 2018；Zhang Yuying et al., 2018, 2019)，頁(yè)巖儲(chǔ)層厚度更大，脆性礦物(以硅質(zhì)為主)更高(平均含量接近80%; Zhang Yuying et al., 2019)等特點(diǎn)。然而，該層位頁(yè)巖氣的勘探開(kāi)發(fā)并未取得很大的突破。雖然有學(xué)者將其歸咎于寒武系頁(yè)巖經(jīng)歷了更復(fù)雜的構(gòu)造活動(dòng)改造，裂縫發(fā)育，導(dǎo)致后期保存條件較差(Zhang Yuying et al., 2019)。但實(shí)際上，兩套硅質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)層的硅質(zhì)組成不同，也可能是其原因之一。

在四川盆地邊緣貴州寒武系底部牛蹄塘組硅質(zhì)頁(yè)巖層系中，硅質(zhì)巖呈層狀、透鏡狀產(chǎn)出(謝小敏等，2015)，顯微鏡下硅質(zhì)透光下呈圓形，正交光下具十字消光(圖2)，與美國(guó)黃石公園硅質(zhì)熱泉沉淀特征類似(Guidry et al., 2003)。謝小敏等(2015)在貴州寒武系地層中也見(jiàn)到了玉髓化現(xiàn)象和典型的熱水生物，即須腕動(dòng)物蠕蟲(chóng)(Monika et al., 2005; Kenneth, 2005; 梁狄剛等，2009)，從而認(rèn)為該套硅質(zhì)巖形成與海底熱液活動(dòng)有關(guān)。寒武紀(jì)早期是大陸內(nèi)部強(qiáng)烈拉張作用引起強(qiáng)烈的熱液作用時(shí)期，前人通過(guò)微量元素分析、稀土元素、同位素地球化學(xué)、巖石學(xué)和礦物學(xué)分析，已做了大量精細(xì)的研究確定了這套地層沉積時(shí)期受到海底熱液的影響(李勝榮等，1995； Steiner et al., 2001; Jiang Shaoyong et al., 2003; 韓善楚等，2003；楊劍等，2004；楊興蓮等，2007；楊瑞東等，2007；謝小敏等，2015；Liu Zhanhong et al., 2015)。

圖3 馬達(dá)加斯加的淺海海岸海洋瑪瑙顯微照片，顯示玉髓沉淀過(guò)程中包裹了有機(jī)質(zhì)(OM)Fig. 3 Micrographs of marine agate from the shallow coast of Madagascar, showing the inclusion of organic matter (OM) during the deposition of chalcedony

在這樣一套硅質(zhì)頁(yè)巖層系中，發(fā)現(xiàn)了很多生物形態(tài)保存較好的原生有機(jī)質(zhì)，如海綿骨針、疑源類、須腕動(dòng)物及其他藻類等(楊瑞東等，2005；楊興蓮等，2010；謝小敏等，2015)。有機(jī)質(zhì)保存完好的部分都是在富含硅質(zhì)的區(qū)域(圖2a～c)，如疑源類表面微小的紋飾都能清晰可見(jiàn)(圖2b)；且疑源類細(xì)胞呈圓形，未出現(xiàn)沉積有機(jī)質(zhì)受細(xì)菌降解、成巖壓實(shí)引起的細(xì)胞變形。一般來(lái)說(shuō)，油氣生成過(guò)程中，有機(jī)質(zhì)在復(fù)雜的沉積—埋藏過(guò)程中會(huì)經(jīng)歷細(xì)菌腐泥化作用，后續(xù)成巖—生烴演化階段，生烴作用也會(huì)改造有機(jī)質(zhì)形態(tài)結(jié)構(gòu)，最終使得有機(jī)質(zhì)的形態(tài)保存較差，尤其是生成大量油氣之后，形態(tài)保存較好的有機(jī)質(zhì)就更少。因此，在傳統(tǒng)顯微鏡和在高精度的掃描電鏡下，能鑒定出來(lái)的形態(tài)特征保存較好的生物，是否就代表了烴源巖中主力的生烴有機(jī)質(zhì)特征，存在較大的疑議(Hutton, 1994)。初步推測(cè)這些形態(tài)保存完好的生物有機(jī)質(zhì)可能與同沉積的熱液事件有關(guān)，熱液的加入使得生物快速死亡—埋藏—保存在硅質(zhì)巖層中。也就是說(shuō)，同沉積熱液硅質(zhì)可能瞬間石化了有機(jī)質(zhì)，從而很好的保護(hù)了有機(jī)質(zhì)的外形，這類現(xiàn)象在馬達(dá)加斯加的淺海海岸海洋瑪瑙中比較常見(jiàn)(圖3)。這些保存較好的有機(jī)質(zhì)一般發(fā)現(xiàn)在硅質(zhì)含量較高的含泥或泥質(zhì)硅質(zhì)巖中，在這類巖石中，能指示成烴過(guò)程的固體瀝青的含量并不高。而在硅質(zhì)頁(yè)巖或頁(yè)巖中，有機(jī)質(zhì)的保存相對(duì)較差，明顯經(jīng)歷了沉積成巖及細(xì)菌的改造作用。這類快速被保存的有機(jī)質(zhì)，由于并未經(jīng)歷緩慢的細(xì)菌腐泥化作用，后期埋藏過(guò)程中又受到硬度較大的硅質(zhì)礦物的保護(hù)。

3 五峰組—龍馬溪組硅質(zhì)巖石學(xué)特征及其對(duì)有機(jī)質(zhì)保存的影響

四川盆地五峰組—龍馬溪組底部硅質(zhì)頁(yè)巖中硅質(zhì)特征則完全不同，雖然有學(xué)者在該套硅質(zhì)頁(yè)巖中發(fā)現(xiàn)了海綿骨針和放射蟲(chóng)(盧龍飛等，2016；劉江濤等，2017)，認(rèn)為其主要是生物來(lái)源的。實(shí)際上，與寒武系底部的硅質(zhì)頁(yè)巖相比，五峰組—龍馬溪組底部硅質(zhì)頁(yè)巖硅質(zhì)生物的發(fā)育程度要少很多，且過(guò)量硅含量為0～20%，而寒武系的為20%～50%(Zhang Kun et al., 2018)。Yang Xiangrong等(2018) 對(duì)華南龍馬溪組底部硅質(zhì)頁(yè)巖樣品分析，發(fā)現(xiàn)TOC與硅質(zhì)呈正相關(guān)關(guān)系時(shí)，可能與生物硅來(lái)源有關(guān)；但TOC大于3.2 %時(shí)，TOC與硅質(zhì)含量呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)關(guān)系(R2=0.88，圖4)。是否可能在TOC高于3.2%的巖層中，硅質(zhì)來(lái)源存在差異？

圖4 四川盆地志留系龍馬溪組硅質(zhì)頁(yè)巖和黏土質(zhì)頁(yè)巖有機(jī)碳含量(TOC)與SiO2含量相關(guān)關(guān)系圖(據(jù)Yang Rongxiang et al., 2018修改)Fig. 4 The plots of TOC vs SiO2 contents of siliceous and argillaceous shale in Sichuan Basin (modified from Yang Rongxiang et al., 2018)

對(duì)丁山地區(qū)該套硅質(zhì)頁(yè)巖底部的薄片顯微特征分析(圖5a—d)，發(fā)現(xiàn)較多硅質(zhì)脈體，有的硅質(zhì)脈體切斷了方解石脈，或出現(xiàn)方解石脈被硅質(zhì)脈體交代殘余(圖5a、 b)，硅質(zhì)顆粒邊緣還殘留少量鈣質(zhì)殘余(圖5c)，筆石皮層被硅化(圖5d)等現(xiàn)象，表明硅質(zhì)存在交代成因，切割關(guān)系說(shuō)明硅質(zhì)脈體充注的時(shí)間晚于方解石脈形成時(shí)間。在焦石壩地區(qū)，五峰組—龍馬溪組底部見(jiàn)到較多的硅質(zhì)包裹有機(jī)質(zhì)的特征(圖5e、f)，這類硅質(zhì)正交下呈十字消光(玉髓現(xiàn)象)，有機(jī)質(zhì)的形態(tài)大小不一，棱角清晰，有機(jī)巖石學(xué)特征顯示可能為固體瀝青。也就是說(shuō)，硅質(zhì)可能是在油氣生成的高峰時(shí)期注入，包裹了部分油(后期演化為固體瀝青)，這樣形成了形態(tài)各異的硅質(zhì)+有機(jī)質(zhì)組合。這套硅質(zhì)頁(yè)巖中，除了筆石有機(jī)質(zhì)保存較好外，藻類有機(jī)質(zhì)主要呈無(wú)定形體保存，顯示有機(jī)質(zhì)在沉積埋藏過(guò)程中經(jīng)歷了充分的腐泥化過(guò)程，有助于后期油氣的生成，晚期注入的硅質(zhì)在對(duì)原生有機(jī)質(zhì)的生烴潛力上影響不大。初步的電子探針?lè)治?，焦石壩地區(qū)硅質(zhì)較丁山地區(qū)硅質(zhì)脈體富含F(xiàn)e元素，顯示不同的硅質(zhì)流體充注特征。

圖5 四川盆地丁山地區(qū)(a)—(d)和焦石壩地區(qū)(e)—(f)五峰組—龍馬溪組底部硅質(zhì)頁(yè)巖中硅質(zhì)正交光下顯微照片： (a)、(b) 方解石脈被硅質(zhì)條帶交代殘余；(c) 硅質(zhì)顆粒邊緣發(fā)現(xiàn)鈣質(zhì)物質(zhì)殘留；(d) 被硅化的筆石皮層; (e)、(f) 焦石壩地區(qū)五峰組—龍馬溪組底部硅質(zhì)頁(yè)巖中，發(fā)育玉髓包裹有機(jī)質(zhì)(OM)現(xiàn)象Fig. 5 Microphotos under orthogonal light of siliceous shales of the lower Wufeng Formation—the Longmaxi Formation in Dingshan area (a)—(d) and Jiaoshiba area (e)、(f)： (a)、(b) calcite veins are metasomatic with silica bands;(c) calcium residues were found at the edge of the silica particles; (e)、(f) the organic matter (OM) were found to be included by silica in Jiaoshiba area

4 結(jié)論

對(duì)寒武系底部硅質(zhì)巖和五峰龍馬溪硅質(zhì)巖的特征分析揭示了3種硅質(zhì)來(lái)源特征：①同沉積無(wú)機(jī)硅質(zhì)流體；②生物硅；③后期無(wú)機(jī)硅質(zhì)流體。雖然兩套儲(chǔ)層均存在硅質(zhì)成分，但是硅質(zhì)特征，來(lái)源及形成時(shí)間不同。其中寒武系底部以同沉積無(wú)機(jī)硅質(zhì)流體和生物硅來(lái)源為主，同沉積硅質(zhì)流體導(dǎo)致有機(jī)質(zhì)快速石化埋藏，有機(jī)質(zhì)(如疑源類等)內(nèi)部結(jié)構(gòu)及形態(tài)保存較好；五峰龍馬溪組硅質(zhì)來(lái)源以后期無(wú)機(jī)硅質(zhì)流體和生物硅來(lái)源為主，有機(jī)質(zhì)在保存過(guò)程中受硅質(zhì)流體的影響很小，有機(jī)質(zhì)腐泥化作用充分，內(nèi)部結(jié)構(gòu)和形態(tài)多數(shù)保存較差，以無(wú)定形體為主。因此，后期研究有必要將硅質(zhì)巖的成分及來(lái)源進(jìn)行精細(xì)分析，充分考慮硅質(zhì)的巖石學(xué)特征及形成環(huán)境，區(qū)分同沉積時(shí)期的硅質(zhì)與后期硅質(zhì)礦物特征及含量，結(jié)合有機(jī)質(zhì)含量、頁(yè)巖儲(chǔ)層特征進(jìn)行相關(guān)性分析，探討硅質(zhì)成因?qū)υ袡C(jī)質(zhì)和次生固體瀝青有機(jī)質(zhì)的影響，進(jìn)而探討其對(duì)頁(yè)巖氣生成的影響。

致謝: 感謝邊立曾、曹劍和高建峰教授對(duì)文章初稿提出了寶貴的意見(jiàn)，感謝林靜文和吳芬婷在文章修改過(guò)程中提供的幫助，兩位評(píng)審專家和責(zé)任編輯對(duì)本文提出了很多寶貴的修改意見(jiàn)和建議，在此深表謝意！