林子智，盧雙舫，常象春，李俊乾，張鵬飛，周能武，張 宇，王軍杰，黃宏勝

陸相頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)及分形特征——以徐家圍子斷陷沙河子組為例

林子智1，盧雙舫1，常象春2，李俊乾1，張鵬飛2，周能武1，張 宇1，王軍杰1，黃宏勝1

(1. 中國(guó)石油大學(xué)(華東) 地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院, 山東 青島 266580; 2. 山東科技大學(xué) 地球科學(xué)與工程學(xué)院, 山東 青島 266590)

為揭示陸相頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征，應(yīng)用低溫氮?dú)馕建C解吸實(shí)驗(yàn)，結(jié)合掃描電鏡分析、有機(jī)碳測(cè)定及X射線衍射等手段，分析頁巖有機(jī)質(zhì)和礦物組成，厘清孔隙結(jié)構(gòu)和分形特征，并探究其影響因素。結(jié)果表明：沙河子組陸相頁巖礦物組成以黏土礦物、石英和長(zhǎng)石為主。儲(chǔ)集空間類型主要為黏土礦物粒內(nèi)孔、長(zhǎng)石溶蝕孔和顆粒邊緣孔，有機(jī)孔隙不發(fā)育。氮吸附曲線主要呈現(xiàn)為Ⅳ類吸附曲線，發(fā)育H2和H3兩類遲滯回線，其中H3型比表面積較低，平均孔徑較大，宏孔含量較高。頁巖孔體積主要由介孔和宏孔貢獻(xiàn)，比表面積主要由介孔貢獻(xiàn)?？讖椒植汲尸F(xiàn)雙峰態(tài)，左峰約為2.7 nm，右峰分布在20~70 nm。頁巖發(fā)育兩段分形特征，分形維數(shù)顯示H3型頁巖孔隙結(jié)構(gòu)非均質(zhì)性及復(fù)雜性較弱?？紫督Y(jié)構(gòu)主要受礦物組成控制，與TOC無明顯相關(guān)性，微孔含量與比表面積越高，宏孔含量與平均孔徑越高，頁巖孔隙結(jié)構(gòu)越復(fù)雜，越不利于頁巖氣的運(yùn)移及產(chǎn)出。陸相頁巖因沉積環(huán)境控制下賦存的腐殖型有機(jī)質(zhì)，從本質(zhì)上影響了其孔隙空間、孔隙結(jié)構(gòu)及頁巖氣富集特征，與海相頁巖區(qū)別顯著。

陸相頁巖；孔隙結(jié)構(gòu)；分形維數(shù)；低溫氮?dú)馕建C解吸；沙河子組；徐家圍子斷陷

頁巖氣是以吸附和游離狀態(tài)為主，賦存于致密頁巖及其夾層中的非常規(guī)天然氣，以分布范圍廣、資源量大、穩(wěn)產(chǎn)周期長(zhǎng)等特點(diǎn)，成為當(dāng)前非常規(guī)油氣勘探開發(fā)的熱點(diǎn)[1-3]。中國(guó)是世界上主要的頁巖氣資源分布區(qū)，也已取得了突破性進(jìn)展，截至2019年底，中國(guó)頁巖氣累計(jì)探明地質(zhì)儲(chǔ)量已達(dá)到1.8×1012m3，形成了以四川盆地涪陵地區(qū)為代表的眾多頁巖氣勘探開發(fā)示范區(qū)。頁巖儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)是影響頁巖氣富集、滲流及產(chǎn)出的關(guān)鍵因素之一[4-5]。揚(yáng)子地區(qū)下志留統(tǒng)龍馬溪組海相頁巖是目前中國(guó)頁巖氣勘探開發(fā)的重要層系[3]，前人對(duì)其孔隙結(jié)構(gòu)特征開展了大量研究，并認(rèn)識(shí)到龍馬溪組頁巖具有較高的比表面積與孔體積，儲(chǔ)集空間以有機(jī)孔隙為主，有利于頁巖氣的富集，是中國(guó)揚(yáng)子地區(qū)海相頁巖氣高產(chǎn)的重要原因[5-9]。然而，相比之下，目前對(duì)中國(guó)陸相頁巖氣的相關(guān)研究甚少，其勘探開發(fā)也一直未能取得重大進(jìn)展。陸相頁巖與海相沉積環(huán)境差異較大，可能導(dǎo)致二者具有不同的孔隙結(jié)構(gòu)特征，從而對(duì)頁巖氣的富集與產(chǎn)出具有不同的影響。松遼盆地徐家圍子斷陷沙河子組頁巖為典型的陸相頁巖，是松遼盆地深層頁巖氣勘探潛力區(qū)。因此，以沙河子組頁巖為例，探究典型陸相頁巖孔隙結(jié)構(gòu)及分形特征，可為深入研究中國(guó)陸相頁巖氣儲(chǔ)層特征提供重要的基礎(chǔ)理論與數(shù)據(jù)支撐。筆者綜合采用低溫氮?dú)馕建C解吸、掃描電鏡分析、有機(jī)碳測(cè)試等方法，精細(xì)表征頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)及分形特征，并分析其影響因素，以期為中國(guó)陸相頁巖氣資源潛力評(píng)價(jià)提供一定的參考依據(jù)。

1 研究區(qū)概況

徐家圍子斷陷是位于松遼盆地北部深層的一個(gè)呈近南北向展布的低角度箕狀斷陷，包括4個(gè)次級(jí)構(gòu)造單元：安達(dá)–興城隆起帶、徐西坳陷帶、徐東坳陷帶和徐東斜坡帶，勘探面積約為5 350 km2[10-12]。徐家圍子斷陷沉積地層包括下白堊統(tǒng)火石嶺組、沙河子組和營(yíng)城組。沙河子組形成于斷陷鼎盛期，沉降速率大于沉積速率，湖盆進(jìn)一步擴(kuò)張，發(fā)育扇三角洲、辮狀河三角洲及湖相等多套沉積[13]。沙河子組是該斷陷深層的主力烴源巖，巖性主要為黑色、灰黑色泥巖與灰色砂巖、礫巖，含煤層，有機(jī)質(zhì)豐度高，以Ⅱ2型和Ⅲ型為主，進(jìn)入高成熟、過成熟演化階段，是松遼盆地深部重要的頁巖氣勘探潛力區(qū)帶[13-14]。前人的多數(shù)研究主要以烴源巖的角度進(jìn)行評(píng)價(jià)[14]，鮮有開展有效的頁巖儲(chǔ)層特性評(píng)價(jià)。

2 實(shí)驗(yàn)與方法

2.1 樣品與實(shí)驗(yàn)

本次研究共采集16塊徐家圍子斷陷沙河子組頁巖樣品，為系統(tǒng)分析沙河子組頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征及影響因素，開展總有機(jī)碳含量(TOC)、巖石熱解、X射線衍射(XRD)、掃描電鏡、低溫氮?dú)馕建C解吸測(cè)試分析。其中，TOC采用Elab-TOC總有機(jī)碳分析儀測(cè)試，巖石熱解采用YQ-VⅢA油氣顯示儀測(cè)試，頁巖全巖及黏土礦物組分采用布魯克(Bruker)X射線衍射儀(XRD)定量分析。頁巖掃描電鏡測(cè)試采用FEI Quanta 200 F場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡，圖像放大190~80 000倍，最高分辨率可達(dá)1.04 nm，可獲取不同視域背散射(BSE)和二次電子(SEM)圖像。

低溫氮?dú)馕建C解吸測(cè)試采用美國(guó)麥克公司Micromeritics ASAP 2460比表面積與孔隙率分析儀測(cè)試。測(cè)試分析前，首先將頁巖樣品粉碎至40~ 60目(0.18~0.25 mm)，并在110℃抽真空脫氣12 h，充分除去孔隙殘余流體。然后，在液氮溫度下(77 K)相對(duì)壓力0.010~0.993范圍內(nèi)獲取頁巖樣品氮?dú)馕建C脫附曲線。本文研究比表面積由吸附曲線分支采用BET(Brunauer Emmette Teller)方程計(jì)算，孔體積由單點(diǎn)孔體積獲取，孔徑分布基于吸附曲線分支由BJH(Barrette Joynere Halenda)模型計(jì)算，測(cè)定孔徑分布范圍為1.7~ 300 nm。本文研究采用IUPAC孔隙類型分類方法，將頁巖孔隙由小到大依次劃分為微孔(<2 nm)、介孔(2~50 nm)和宏孔(>50 nm)。

2.2 分形維數(shù)

分形是表征不規(guī)則形體的有效方法，分形維數(shù)可精確表征不規(guī)則形體復(fù)雜程度。基于氮?dú)馕角€，F(xiàn)HH模型被廣泛用于表征頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)分形特征，揭示頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜性[15-16]?；诘?dú)馕角€的FHH模型如下式所示：

式中：表示平衡壓力為時(shí)頁巖吸附的氮?dú)怏w積；0表示氮?dú)馕絾螌臃肿拥捏w積；0表示氮?dú)怙柡驼魵鈮?77 K)；為斜率；為常數(shù)。如果頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)具有分形特征，ln與ln(ln(0))將呈現(xiàn)線性關(guān)系，斜率為。根據(jù)斜率即可獲取分形維數(shù)，可由下式表示。

3 陸相頁巖礦物組成特征

沙河子組頁巖主要由黏土礦物、石英和斜長(zhǎng)石組成，黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高，介于31.32%~ 63.17%，平均值為48.36%；其次為石英，平均值為35.16%，分布在23.66%~56.89%；斜長(zhǎng)石平均為12.93%，分布在0~30.90%(表1和圖1)。此外，含有少量的鉀長(zhǎng)石(平均值為1.29%)，而碳酸鹽礦物，如方解石質(zhì)量分?jǐn)?shù)極低，平均僅為0.71%。黏土礦物主要由伊蒙混層和伊利石構(gòu)成，伊蒙混層質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高，分布在20.91%~82.95%(平均53.70%)，伊利石質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10.15%~65.18%(平均36.82%)，并含有少量的高嶺石(0.64%，平均值，下同)和綠泥石(8.83%)。沙河子組頁巖脆性礦物(石英+長(zhǎng)石)質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高，平均為50.09%，最高可達(dá)68.66%，具有較好的可壓裂性。與揚(yáng)子地區(qū)五峰–龍馬溪組典型海相頁巖相比，沙河子組頁巖黏土礦物含量較高，鈣質(zhì)礦物含量較低(圖1a)，且脆性礦物中長(zhǎng)石含量相對(duì)較高，而石英含量較低(圖1b)[9]。

表1 沙河子組頁巖礦物組成

圖1 沙河子組陸相與五峰–龍馬溪組海相頁巖礦物組成及含量[9]

4 陸相頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)及分形特征

4.1 頁巖儲(chǔ)集空間類型

裂隙–孔隙是頁巖氣儲(chǔ)集和滲流的主要場(chǎng)所和通道，通常高成熟度頁巖儲(chǔ)集空間可分為有機(jī)質(zhì)孔、粒內(nèi)孔、粒間孔和微裂縫等[17]。與揚(yáng)子地區(qū)五峰–龍馬溪組典型海相頁巖明顯不同的是，研究區(qū)陸相頁巖的儲(chǔ)集空間以無機(jī)孔隙為主，包括黏土礦物粒內(nèi)孔、長(zhǎng)石溶蝕孔、脆性礦物(石英)顆粒邊緣孔等，而有機(jī)質(zhì)幾乎不發(fā)育孔隙，無機(jī)孔隙構(gòu)成了頁巖氣主要賦存空間(圖2)[5]。陸相頁巖中，黏土礦物粒內(nèi)孔最為發(fā)育，大量存在于絮團(tuán)狀黏土礦物集合體中，孔隙形態(tài)多為長(zhǎng)條狀、平行板狀，相互間連通性較差(圖2a和圖2b)。溶蝕孔主要是在有機(jī)酸的作用下長(zhǎng)石溶蝕形成，孔隙多被伊蒙混層黏土礦物和自生石英顆粒充填，孔隙形狀不規(guī)則，連通性較好，是深部形成頁巖氣有利儲(chǔ)層的關(guān)鍵因素(圖2c)。顆粒邊緣孔主要為石英顆粒邊緣孔，形成于脆性礦物顆粒與塑性礦物(黏土礦物)之間，孔隙形態(tài)較為規(guī)則，多呈彎月形(圖2d)。沙河子組陸相頁巖中發(fā)育少量的有機(jī)質(zhì)–基質(zhì)間孔，而揚(yáng)子地區(qū)五峰組海相頁巖中發(fā)育大量有機(jī)質(zhì)孔隙，二者儲(chǔ)集空間類型差異顯著(圖2f)。

圖2 徐家圍子沙河子組與揚(yáng)子地區(qū)五峰組頁巖儲(chǔ)集空間類型[5]

4.2 頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)表征

4.2.1 氮?dú)馕建C脫附曲線

氮?dú)馕竭^程中，隨著氮?dú)庹羝麎毫ι?，氮?dú)庵饾u吸附在頁巖孔隙表面并發(fā)生毛細(xì)管凝聚；達(dá)到最大壓力后，壓力開始降低，吸附在頁巖孔隙表面的氮?dú)庵饾u開始發(fā)生毛細(xì)管蒸發(fā)并脫附，由于相同壓力時(shí)氮?dú)饷摳酵碛谖?，從而形成遲滯回線。沙河子組陸相頁巖氮?dú)馕建C脫附曲線如圖3所示，根據(jù)IUPAC分類方案[18]，沙河子組陸相頁巖表現(xiàn)出典型的Ⅳ類吸附曲線。頁巖氮?dú)馕竭^程可以分為3段：相對(duì)壓力較低時(shí)(/0＜0.2)，主要為單分子層吸附，相對(duì)壓力增加，吸附量緩慢增加；隨著相對(duì)壓力繼續(xù)增加(0.2＜/0＜0.8)，氮?dú)忾_始發(fā)生多分子層吸附，吸附曲線近似線性；相對(duì)壓力較高時(shí)(/0>0.8)，相對(duì)壓力增加，吸附曲線迅速增加，發(fā)生毛細(xì)管凝聚，接近飽和蒸氣壓時(shí)，樣品均未達(dá)到吸附飽和。當(dāng)相對(duì)壓力小于0.45時(shí)，頁巖氮?dú)馕建C脫附曲線近于重合，而相對(duì)壓力高于0.45時(shí)，脫附曲線位于吸附曲線上方，形成遲滯回線，其形態(tài)可有效指示頁巖主要發(fā)育孔隙形態(tài)。

本次研究的16塊陸相頁巖樣品氮?dú)馕建C脫附遲滯回線可分為2種類型：H2型和H3型。H2型遲滯回線較寬，高相對(duì)壓力時(shí)，脫附曲線呈現(xiàn)平臺(tái)狀，當(dāng)相對(duì)壓力小于0.5時(shí)，脫附曲線迅速下降，反映該類頁巖主要發(fā)育細(xì)頸廣體的墨水瓶孔，包括5個(gè)頁巖樣品(圖3a)。其余頁巖樣品為H3型遲滯回線，遲滯環(huán)相對(duì)較小，相對(duì)壓力小于0.4時(shí)，吸附與脫附曲線近于重合，反映了頁巖大量發(fā)育平行板狀孔隙(圖3b)。

圖3 沙河子組頁巖低溫氮吸附–脫附曲線

4.2.2 頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征

沙河子組16塊頁巖樣品BET比表面積分布在2.558 1~8.030 m2/g，平均值為4.975 6 m2/g，其中H2型頁巖比表面積較高，平均為6.920 8 m2/g，H3型頁巖比表面積相對(duì)較低，平均為4.091 3 m2/g(表2)。孔體積介于0.007 6~0.018 8 cm3/g，平均為0.012 5 cm3/g，H2型與H3型頁巖孔體積相似，平均值分別為0.013 0 cm3/g和0.012 3 cm3/g。沙河子組陸相頁巖比表面積與孔體積呈現(xiàn)較好的正相關(guān)性，孔體積越高，BET比表面積越大(表2)。頁巖平均孔徑分布在6.70~17.44 nm，平均值為10.60 nm，H3型頁巖平均孔徑為12.01 nm，顯著大于H2型頁巖的平均值7.51 nm。

表2 沙河子組泥頁巖孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)

沙河子組陸相頁巖孔體積主要由介孔貢獻(xiàn)，介孔體積可占總孔體積49.10%~68.73%，平均為59.53%；其次為宏孔，平均為36.92%，而微孔貢獻(xiàn)較少，平均僅為3.55%(圖4)。相比之下，H3型頁巖中宏孔體積分?jǐn)?shù)較高，分布在34.84%~50.58%，平均為41.14%，大孔隙含量較多；而H2型頁巖宏孔體積分?jǐn)?shù)較低，平均為27.64%，介孔及微孔含量較高(圖4a)。陸相頁巖比表面積主要由介孔貢獻(xiàn)，介于64.83%~88.63%，平均為76.35%，其次為微孔，平均為18.01%，宏孔貢獻(xiàn)較少，平均僅為5.64%(圖4b)。

沙河子組頁巖BJH孔徑均呈現(xiàn)雙峰分布，但H2型與H3型頁巖差異顯著。H2型頁巖左峰與右峰幅度相似，左峰分布在孔徑約為2.7 nm，右峰孔徑在20~30 nm(圖5a)。H3型頁巖右峰幅度則顯著高于左峰，左峰分布與H2型相似，孔徑約為2.7 nm，右峰分布范圍較大，孔徑分布在30~70 nm，反映了H3型頁巖宏孔含量相對(duì)較高，H2型頁巖微孔與介孔含量較高(圖5b)。

4.2.3 微觀孔隙結(jié)構(gòu)分形特征

氮?dú)馕浇Y(jié)合分形理論被廣泛應(yīng)用于表征頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)的非均質(zhì)性與復(fù)雜性[15-16]，沙河子組頁巖氮?dú)馕椒中稳鐖D6所示，統(tǒng)計(jì)和分析數(shù)據(jù)見表3。ln與ln(ln(0))以0=0.5為界呈兩段分布，相關(guān)系數(shù)(2)均大于0.99，表明沙河子組頁巖孔隙結(jié)構(gòu)具有較好的分形特征。0＜0.5時(shí)，主要為氮?dú)庠陧搸r孔隙表面的單分子層或多分子層吸附，分形維數(shù)用1表示，主要反映了頁巖孔隙表面形態(tài)的復(fù)雜性[16]。0＞0.5時(shí)，氮?dú)庵饕l(fā)生毛細(xì)管凝聚，分形維數(shù)用2表示，主要反映了頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜性[16]。沙河子組頁巖分形維數(shù)1分布在2.504 1~2.576 8，平均為2.544 3，H2型與H3型頁巖相似，反映頁巖孔隙表面形態(tài)較為復(fù)雜(表3)。研究顯示，頁巖孔隙表面越復(fù)雜越有利于甲烷吸附，因此，復(fù)雜的頁巖孔隙表面形態(tài)有利于頁巖氣的富集[19]。分形維數(shù)2介于2.495 0~2.707 4，平均為2.599 6，反映了頁巖較為復(fù)雜的孔隙結(jié)構(gòu)，其中，H3型頁巖2相對(duì)較低，平均為2.564 3(2.495 0~2.624 4)，而H2型頁巖較高，平均為2.677 1(表3)。H3型頁巖具有較高的孔體積和平均孔徑，且分形維數(shù)2較低，孔隙結(jié)構(gòu)較為簡(jiǎn)單，更有利于頁巖氣的富集與產(chǎn)出。

圖4 沙河子組頁巖氮?dú)馕娇左w積與BET比表面積分布

圖5 沙河子組頁巖孔徑分布

圖6 沙河子組頁巖氮?dú)馕椒中?/p>

表3 氮?dú)馕椒中蜦HH模型擬合

5 陸相頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)及分形特征影響因素

5.1 微觀孔隙結(jié)構(gòu)影響因素

前人研究表明，頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)與其物質(zhì)組成密切相關(guān)，有機(jī)質(zhì)、黏土礦物、長(zhǎng)石等極大影響著頁巖孔隙結(jié)構(gòu)分布[16]。同時(shí)，大量研究顯示，海相頁巖(如揚(yáng)子地區(qū)五峰組、龍馬溪組等)儲(chǔ)集空間以有機(jī)孔隙為主，有機(jī)質(zhì)對(duì)頁巖孔隙結(jié)構(gòu)具有重要影響，孔體積與比表面積均與TOC呈現(xiàn)較好的正相關(guān)關(guān)系，TOC越高，頁巖孔體積及比表面積越大[16]。然而，上述討論也可以看出，沙河子組陸相頁巖與海相頁巖差異顯著，其孔體積及比表面積與TOC無明顯相關(guān)性，反映了沙河子組陸相頁巖儲(chǔ)集空間以無機(jī)孔隙為主，有機(jī)質(zhì)孔隙不發(fā)育(圖7)。比表面積隨黏土礦物含量增加而增加，反映了頁巖微孔及介孔主要為黏土礦物粒內(nèi)孔，隨著斜長(zhǎng)石含量增加，長(zhǎng)石易發(fā)生溶蝕形成溶蝕孔，主要發(fā)育宏孔，因此，長(zhǎng)石含量越高，溶蝕孔越發(fā)育，比表面積越低(圖7)?？梢灶A(yù)見，徐家圍子斷陷溶蝕孔發(fā)育層段應(yīng)該為頁巖氣富集層段。

5.2 分形維數(shù)的影響因素

沙河子組頁巖孔隙結(jié)構(gòu)分形維數(shù)與微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征密切相關(guān)，BET比表面積越大，分形維數(shù)2越大，頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)越復(fù)雜，而平均孔徑越大，分形維數(shù)2越小，孔隙結(jié)構(gòu)越簡(jiǎn)單，非均質(zhì)性越弱(圖8)。微孔含量越高，宏孔含量越低，分形維數(shù)2越大，頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)越復(fù)雜。因此，頁巖微孔含量越低，宏孔含量越高，平均孔徑越大，孔隙結(jié)構(gòu)越簡(jiǎn)單，越有利于頁巖氣的滲流與產(chǎn)出。

5.3 陸相與海相頁巖孔隙結(jié)構(gòu)差異的勘探意義

陸相頁巖與海相頁巖由于沉積形成環(huán)境差異，所賦存的有機(jī)質(zhì)組成明顯不同。中國(guó)南方揚(yáng)子地臺(tái)古生界海相黑色頁巖(如五峰組、龍馬溪組)形成于強(qiáng)還原環(huán)境的深水陸棚，生物化石豐富[2]。有機(jī)質(zhì)豐度高，有機(jī)質(zhì)類型以腐泥型—混合型為主，早期以生油為主，頁巖氣主要為原油裂解氣，形成了大量油裂解氣殘留孔隙，構(gòu)成海相頁巖儲(chǔ)層主要的儲(chǔ)集空間[5]。而徐家圍子斷陷沙河子組形成于陸相斷陷盆地，以半深湖–深湖相沉積為主。有機(jī)質(zhì)以陸源輸入為主，主要為腐殖型，以生氣為主，導(dǎo)致其有機(jī)質(zhì)孔隙不發(fā)育，儲(chǔ)集空間類型主要為無機(jī)孔隙。研究表明，陸相頁巖中無機(jī)孔隙更多發(fā)育于紋層狀頁巖，其由富含硅質(zhì)脆性礦物的亮色紋層與富含有機(jī)質(zhì)的暗色紋層構(gòu)成，前者更易發(fā)育溶蝕孔隙，后者提供天然氣供給，在紋層接觸面微裂縫溝通下，形成頁巖氣沿紋層段的富集[20]。此外，雖然我國(guó)陸相頁巖普遍比海相頁巖成熟度相對(duì)較低，但陸相有機(jī)質(zhì)特有的偏腐殖型干酪根，從本質(zhì)上決定了其在整個(gè)熱演化階段的傾氣性，對(duì)于頁巖氣生成富集無疑是有利的。當(dāng)然，儲(chǔ)集空間類型的差異也會(huì)造成海陸相頁巖含氣性及吸附氣與游離氣含量不同。

圖7 沙河子組頁巖孔隙結(jié)構(gòu)影響因素

6 結(jié)論

a.沙河子組陸相頁巖礦物組成以黏土礦物為主，其次為石英和長(zhǎng)石。儲(chǔ)集空間類型與海相頁巖差異顯著，以黏土礦物粒內(nèi)孔、長(zhǎng)石溶蝕孔等無機(jī)孔隙為主，有機(jī)孔隙不發(fā)育。

b.氮?dú)馕建C脫附曲線發(fā)育H2和H3兩類，H3型比表面積較低，平均孔徑較大，宏孔含量較高。孔體積主要由介孔和宏孔貢獻(xiàn)，比表面積主要由介孔貢獻(xiàn)，其次為微孔。孔徑分布呈現(xiàn)雙峰分布，其中左峰約為2.7 nm，右峰分布在20~70 nm。

c.頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)分形維數(shù)較高，分形維數(shù)1分布在2.504 1~2.576 8，平均為2.544 3，2介于2.495 0~2.707 4，平均為2.599 6，1分布H2型頁巖與H3型相似，而H3型頁巖2較低，其孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜性及非均質(zhì)性較弱。

d. 陸相頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)主要受礦物組成控制，與TOC無明顯相關(guān)性，比表面積隨著黏土礦物增加而增加，隨著斜長(zhǎng)石含量增加而降低。微孔含量與比表面積越高，宏孔含量與平均孔徑越低，分形維數(shù)2越高，頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)越復(fù)雜，越不利于頁巖氣的運(yùn)移及產(chǎn)出。此外，陸相頁巖含氣性也是影響頁巖氣富集的關(guān)鍵因素，需要深入探究。

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Micro-pore structure and fractal characteristics of terrestrial shales: A case study of Shahezi Formation in Xujiaweizi Fault Depression

LIN Zizhi1, LU Shuangfang1, CHANG Xiangchun2, LI Junqian1, ZHANG Pengfei2, ZHOU Nengwu1, ZHANG Yu1, WANG Junjie1, HUANG Hongsheng1

(1. School of Geoscience, China University of Petroleum(East China), Qingdao 266580, China; 2. College of Earth Science and Engineering, Shandong University of Science and Technology, Qingdao 266590, China)

The pore structure and fractal characteristics of shale are analyzed, and their impacting factors are also revealed using the low temperature nitrogen adsorption-desorption method, combined with scanning electron microscopy, C-S analysis and XRD. The results showed that the mineral compositions of Shahezi Formation continental shales were dominated by clay minerals, quartz and feldspar. The pore types in shales were mainly clay mineral intragranular pores, feldspar dissolution pores and grain edge pore, while the organic pores were not developed. The adsorption isotherms of shales belonged to the type Ⅳ isotherm according to the IUPAC, which develop two types of hysteresis loop, H2 and H3. The type H3 shales are characterized by a lower specific surface area, a larger average pore size, and a higher macro-pore content. Meso- and macro-pores mainly contribute to the total pore volume, while the meso-pores mainly contribute to the specific surface area. The pore size distribution was bimodal, characterized by a left peak at about 2.7 nm and the right peak at 20-70 nm. The shales showed two stages of fractal characteristics and the pore structures of type H3 shales were more homogeneous and simpler. The pore structures of Shahezi Formation shales were mainly controlled by the mineral composition rather than TOC. The higher the micropore content and the specific surface area value, the higher the macropore content and the average pore size, the more complex the shale pore structure, which is not conducive to the migration and production of shale gas. The differences between marine and terrestrial shale reservoirs are constrained by the differential sedimentary environments and the organic matter types, which fundamentally affected their pore structures and shale gas enrichment.

terrestrial shales; pore structure; fractal dimension; low temperature nitrogen adsorption-desorption; Shahezi Formation; Xujiaweizi Fault Depression

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語音講解

TE311

A

1001-1986(2021)01-0151-10

2020-10-27；

2020-11-19

山東省自然科學(xué)基金青年基金項(xiàng)目(ZR2020QD036)；國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目(41972123，42072172)

林子智，1995年生，男，山東煙臺(tái)人，碩士研究生，從事頁巖油氣儲(chǔ)層表征及流體賦存研究. E-mail：linzizhi2020@163.com

常象春，1974年生，男，陜西綏德人，博士，教授，從事油氣地質(zhì)學(xué)和地球化學(xué). E-mail：xcchang@sina.com

林子智，盧雙舫，常象春，等. 陸相頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)及分形特征——以徐家圍子斷陷沙河子組為例[J]. 煤田地質(zhì)與勘探，2021，49(1)：151–160. doi：10.3969/j.issn.1001-1986.2021.01.016

LIN Zizhi，LU Shuangfang，CHANG Xiangchun，et al. Micro-pore structure and fractal characteristics of terrestrial shales：A case study of Shahezi Formation in Xujiaweizi Fault Depression[J]. Coal Geology & Exploration，2021，49(1)：151–160. doi: 10.3969/j.issn.1001-1986.2021.01.016

(責(zé)任編輯 范章群 周建軍)