張?zhí)铌唬w文志，陳 非，4，王澤青，4，張曉東，4

（1.南京大學 現(xiàn)代工程與應用科學學院，江蘇 南京 210023；2.南通職業(yè)大學 化工與生物工程學院，江蘇 南通 226007；3.東北大學 分子科學與工程中心，遼寧 沈陽 110000；4.江蘇漢卿新材料科技研究院，江蘇 南京 210000）

0 引 言

在化工行業(yè)的研究與生產(chǎn)過程中，Tenessee Eastman（TE）過程被廣泛應用于工業(yè)控制與優(yōu)化等領(lǐng)域。因為TE 過程是常見的標準問題，較好地模擬了眾多實際工業(yè)過程系統(tǒng)的工作環(huán)境與設(shè)備配置[1?3]。一般而言，若模型的復雜程度越高，則TE 過程對實際工業(yè)生產(chǎn)的模擬效果越優(yōu)。因此不斷地改進與優(yōu)化TE 過程的模型，可以更好地模擬與還原化工產(chǎn)品的實際生產(chǎn)過程，從而不斷改進化工產(chǎn)品的工藝流程，同時提高化工產(chǎn)業(yè)的整體生產(chǎn)效率[4?5]。近年來，為了化工生產(chǎn)工藝的改進與優(yōu)化，大量的國內(nèi)外學者均對TE 過程的模型與控制性能進行深入的研究，這些研究完成了從無機理模型到復雜機理模型的進展，具有較為重要的意義[6]。然而這些研究仍應用單時間尺度的概念，還未實現(xiàn)TE 過程模型的進一步改進和深度優(yōu)化[7]。因此，如何建立TE過程的細化分層與先進控制模型，是目前化工生產(chǎn)系統(tǒng)亟需解決的重要問題。

針對這一問題，本文在具有大量參數(shù)的多變量系統(tǒng)中，通過引入雙時間尺度的概念，對包含氣液兩相的TE過程進行雙尺度建模，從而較好地模擬了實際化工系統(tǒng)的多種參數(shù)隨時間產(chǎn)生急劇變化的動態(tài)過程。同時利用微分方程的計算方法獲取更加精確的系統(tǒng)動態(tài)響應，得到了溫度與壓力的模型方程，并提出了TE 過程的擬穩(wěn)態(tài)和全動態(tài)控制模型。該模型的GPROMS 仿真實驗數(shù)據(jù)表明，在控制效果方面，基于雙時間尺度的控制模型與基于單時間尺度的控制模型具有基本相似的控制效果，但在能量控制方面，基于雙時間尺度的控制模型具有更優(yōu)的控制效果。

1 TE 過程

1993 年，在缺乏過程控制技術(shù)的研究與評估技術(shù)的背景下，Downs 與Vogel 根據(jù)Eastman 公司的實際化工生產(chǎn)過程，提出了具有工業(yè)級的TE 過程控制方法。隨后，該方法被廣泛應用于統(tǒng)計過程監(jiān)控、傳感器故障檢測和故障診斷、監(jiān)控等領(lǐng)域，為化工行業(yè)的工藝改進和效率提升做出了重大的貢獻[8?9]。

一般而言，TE 過程可分為8 個組，即A～H。在這些組分中，A、C、D 與E 表示4 種化工系統(tǒng)的反應物，而G與H 表示系統(tǒng)在化工反應之后得到的兩種產(chǎn)品，B 表示生產(chǎn)過程中原料的惰性氣體，F(xiàn) 是反應過程產(chǎn)生的副產(chǎn)品。其具體的反應過程如下：

這些反應均屬于不可逆的放熱反應，其反應速率遵循Arrhcnius 方程。此外，TE 過程的工藝流程主要由反應器、分離器、混合區(qū)域與汽提塔等部分組成，其主要原理為氣相反應物和催化劑被添加到反應器中，通過化學反應產(chǎn)生液相產(chǎn)品。其中，由于存在冷卻設(shè)備，所以反應器可以帶走多余的熱量。同時，因為無液相出口，產(chǎn)品與剩余原料均以氣相的形式離開反應器，而催化劑是難以揮發(fā)與不溶于液體的固體，仍存在于反應器中。利用該原理，TE 過程可以正常地發(fā)生受控制的化學反應，并生成產(chǎn)品G 與H，而惰性氣體B 與副產(chǎn)品F 利用分離器即可被排出。TE 過程的組分物性數(shù)據(jù)如表1 所示。

2 建模原理

在TE 過程中，本文需要對消耗的物料與能量進行衡算，從而建立TE 過程的模型方程。考慮化學反應的物料生成與消耗，物料與能量的通用衡算關(guān)系式為：

式中：RI與RO分別表示反應物料的輸入速率與輸出速率；RC表示累計速率，即反應參數(shù)對時間的導數(shù)。在物料衡算時，S表示化學反應的反應速率；在能量衡算時，S表示化學反應的反應熱。

表1 TE 過程組分物性數(shù)據(jù)

在化工生產(chǎn)過程中，TE 過程由反應器、分離器、汽提塔與混合區(qū)域組成。在這些組成部分里，反應器、分離器與汽提塔均為氣液兩相，而混合區(qū)域是全氣相。其中，若氣相與液相同時存在于化學反應中，則氣相主導的壓力與液相主導的溫度具有不同的動態(tài)特性，兩者存在一定的關(guān)聯(lián)性，但其動態(tài)方程卻并不相同[10?13]。通常利用氣相物料與氣相能量平衡方程，可以推導氣相溫度與壓力的動態(tài)方程。使用液相物料和液相能量平衡方程，可以推導液相溫度與壓力的動態(tài)方程。利用上述雙時間尺度建模思想，引入機理建模方法等基本原理。在物料與能量衡算、多種化學反應動力學方程的基礎(chǔ)上，本文可以得到反應系統(tǒng)性能的代數(shù)方程組或微分方程組。

3 動態(tài)建模

為了得到TE 過程的動態(tài)模型，基于調(diào)節(jié)閥等反應信息，本文深入探討了反應器、分離器與汽提塔的容積設(shè)計，從而實現(xiàn)反應控制。

3.1 容器尺寸設(shè)計

文中對反應器、分離器與汽提塔的容器尺寸進行了細致的設(shè)計，其具體內(nèi)容如下。

1）通過查閱相關(guān)文獻，本文將氣相容積設(shè)置為Vg=20.25 m3，反應器（圓柱型）的液相容積設(shè)置為Vl=16.55 m3，設(shè)圓柱的底面直徑dg是其高度hg的，則利用圓柱體的體積公式計算如下：

可以計算出底面直徑dg=2.86 m，高度hg=5.72 m，而液位高度為2.57 m。

2）本文將分離器的液相容積設(shè)置為Vl=4.88 m3，若氣相容積是液相容積的1.5 倍，則利用式（3）計算得到分離器的氣相容積Vg=7.32 m3，底面直徑dg=1.98 m 且垂直高度hg=3.96 m，液位高度為1.58 m。

3）文中設(shè)置汽提塔的液相容積Vl=4.43 m3，Vg=6.65 m3，dg=1.92 m，hg=3.84 m，其液位高度為1.53 m。

3.2 全動態(tài)模型

在氣相與液相平衡分析的基礎(chǔ)上，利用雙時間尺度建模原理假設(shè)所有的反應氣體均處于理想的狀態(tài)，所有的物料被均勻混合，氣液分離均可達到平衡狀態(tài)，同時忽略氣相管路。本文提出了TE 過程的全動態(tài)模型，其詳細內(nèi)容如下。

在TE 過程中，反應器的物料通常來源于混合區(qū)域。當所有的氣相、物料與催化劑被添加到反應器后，TE 過程的化學反應快速發(fā)生，而處于氣體狀態(tài)的產(chǎn)品被送去分離器。令與Ei分別表示各個組分的反應速率和反應活化能，χi表示反應的相關(guān)系數(shù)，R表示氣體常數(shù)，T表示反應器的氣液相溫度，Vvr表示反應器的氣相體積，Pi,r表示各組分的氣相分壓，則反應器的反應速率方程如下：

利用熱量、氣相、液相與冷卻水等平衡方程，本文得到氣相流股方程式如下：

式中：F表示氣相的物料流量；K表示流量系數(shù)；pr與ps分別表示反應器內(nèi)外的氣相壓力；ρvr表示氣液相的平均摩爾密度。需要說明的是，文中推導了大量的方程，包括物料、熱量與進料等平衡方程。但限于篇幅的原因，文中僅展示全動態(tài)模型的核心方程。

3.3 擬穩(wěn)態(tài)模型

在TE 過程的全動態(tài)模型中，對溫度與壓力進行一定的簡單處理后，即可得到TE 過程的擬穩(wěn)態(tài)模型，其具體內(nèi)容如下。

1）溫度

利用雙時間尺度原理，將氣相與液相中的溫度分別求解，可以獲取兩者的變化特征。其中，氣相溫度變化的速率較快，而液相溫度變化的速率較慢，最終這兩者趨向于相同。在擬穩(wěn)態(tài)模型中，本文統(tǒng)一氣相與液相的溫度，令T表示統(tǒng)一之后的溫度參數(shù)，t表示反應時間，F(xiàn)I，F(xiàn)V與FL分別表示反應進口、氣相出口和液相出口的流量，hI，hV與hL分別表示反應進口、氣相出口和液相出口的焓值，AU表示反應過程中冷卻裝置的換熱量，σ，cp與VL分別表示液相的密度、比熱和體積。則溫度的模型方程為：

2）壓力

由全動態(tài)的模型方程可知，壓力參數(shù)與氣相物料、溫度、液相物料等參數(shù)密切相關(guān)。綜合這些因素，利用理想氣體的狀態(tài)方程，本文分別推導了不可凝組分與可凝組分的分壓方程，如下：

式中：I=A,B,…,H，即各種組分；P1I與P2I分別表示不可凝組分和可凝組分的分壓計算結(jié)果；R是理想氣體的狀態(tài)常數(shù)；V表示氣相的體積；P0I表示組分I的飽和蒸汽壓。

4 仿真結(jié)果與分析

為了驗證控制模型的有效性，文中利用GPROMS流程模擬軟件，對傳統(tǒng)的單時間尺度模型與本文的控制模型進行仿真和對比。其仿真結(jié)果如表2、表3 所示。

表2 兩種控制模型的反應器氣相含量

表3 兩種控制模型的反應器狀態(tài)變量

由表2 可知，在GPROMS 仿真中，若提供同樣的反應條件與物料消耗，則雙尺度模型的多種氣相含量高于單尺度模型。由表3 結(jié)果可知，在同樣的外部條件下，雙時間尺度模型中反應器狀態(tài)變量的統(tǒng)計精度要高于單尺度模型。綜合表2 與表3 的結(jié)果可知，與經(jīng)典的單時間尺度模型相比，基于雙時間尺度的控制模型具有一定的優(yōu)越性與更優(yōu)的有效性。換言之，基于雙時間尺度的TE 過程控制模型具有一定的借鑒意義與參考價值。

5 結(jié) 論

基于雙時間尺度的建模原理，本文提出TE 過程的全動態(tài)與擬穩(wěn)態(tài)模型。全動態(tài)模型分別提供了詳細的壓力與溫度動態(tài)方程，對化學反應的各個階段進行細致的刻畫，擬穩(wěn)態(tài)模型給出了壓力和溫度等總體參數(shù)的計算方程。此外，利用GPROMS 軟件，文中驗證了TE 過程擬穩(wěn)態(tài)模型的有效性與優(yōu)越性。然而，在仿真條件和計算資源的限制下，本文還未能對該模型的穩(wěn)定性進行測試與仿真，將在未來的研究中解決這一問題。