周斌 于全芝 張宏斌 張雪熒鞠永芹 陳亮 阮錫超

1) (散裂中子源科學(xué)中心, 東莞 523803)

2) (中國科學(xué)院物理研究所, 北京 100190)

3) (中國科學(xué)院近代物理研究所, 蘭州 730000)

4) (中國原子能科學(xué)研究院, 北京 102413)

5) (松山湖材料實(shí)驗(yàn)室, 東莞 523808)

高能重帶電粒子能直接穿透靶原子核外電子層, 與原子核發(fā)生直接碰撞, 發(fā)生散裂反應(yīng), 產(chǎn)生一系列具有放射性的剩余產(chǎn)物核.重帶電粒子誘發(fā)靶材放射性剩余核與輻射防護(hù)和人員安全有著密切聯(lián)系, 當(dāng)前, 大部分剩余核產(chǎn)額主要依靠蒙特卡羅粒子輸運(yùn)程序進(jìn)行模擬計(jì)算, 其準(zhǔn)確程度亟需通過實(shí)驗(yàn)測量進(jìn)行準(zhǔn)確評估.本文利用能量為80.5 MeV/u 的12C6+ 粒子對薄銅靶開展了輻照實(shí)驗(yàn)與伽瑪射線測量, 結(jié)合伽瑪譜學(xué)分析方法, 得出了輻照產(chǎn)生的18 種放射性剩余產(chǎn)物的初始活度和產(chǎn)生截面值, 并與PHITS 模擬結(jié)果進(jìn)行對比.結(jié)果表明, PHITS 模擬程序?qū)Ψ派湫允Ｓ嗪朔N類的估計(jì)具有較高可靠性, 在其絕對產(chǎn)額方面, 與實(shí)驗(yàn)測量仍具有較大偏差.

1 引 言

近年來, 具有高能量和高功率的粒子加速器被廣泛應(yīng)用于核物理、凝聚態(tài)物理、材料輻照效應(yīng)和腫瘤治療等研究領(lǐng)域[1?4].高能粒子入射到各種材料中, 容易穿透核外電子層而與其原子核發(fā)生散裂反應(yīng), 生成種類眾多的放射性剩余產(chǎn)物.測量并分析高能粒子誘發(fā)的散裂反應(yīng)剩余產(chǎn)物, 有利于校準(zhǔn)散裂反應(yīng)物理模型、評估核設(shè)施安全與壽命、氣體裂變碎片、衰變熱及遙控維護(hù)等的影響等, 具有非常重要的研究意義.目前, 測量剩余產(chǎn)物的實(shí)驗(yàn)方法主要有: 結(jié)合磁譜儀的飛行時(shí)間方法[5,6]、放射化學(xué)方法[7]、伽瑪譜學(xué)方法[8?23].磁譜儀龐大且昂貴,放射化學(xué)方法比較費(fèi)時(shí).伽瑪譜學(xué)方法利用放射性剩余產(chǎn)物在衰變過程中, 伽瑪射線按照一定幾率向外釋放, 不同種類剩余產(chǎn)物由此過程產(chǎn)生的伽瑪射線束的能量具有差異, 測量被輻照材料釋放的不同能量伽瑪射線的總數(shù)目, 可以較快便捷地分析出不同剩余產(chǎn)物初始活度以及產(chǎn)生截面等相關(guān)信息.

2 實(shí)驗(yàn)開展

實(shí)驗(yàn)采用蘭州重離子加速器RIBLL 終端提供的碳離子束, 其能量為80.5 MeV/u, 電荷態(tài)為6+.碳離子束經(jīng)束流傳輸線到達(dá)次級放射性束流的樣品腔內(nèi), 入射到被固定在純鋁支架的銅靶上, 輻照時(shí)間為1 h.輻照期間, 采用感應(yīng)式法拉第筒結(jié)合弱電流計(jì)進(jìn)行注量率監(jiān)測, 束流能量穩(wěn)定.采用攔截式法拉第筒對束流監(jiān)測系統(tǒng)進(jìn)行標(biāo)定, 得到碳離子總注量為3.39 × 1014個(gè).實(shí)驗(yàn)采用的銅靶純度優(yōu)于99.9%, 其直徑為20 mm, 厚度為50.2 μm.采用ORTEC 公司生產(chǎn)的、型號為GMX45 P4、相對探測效率為45%的高純鍺伽瑪能譜儀對銅靶的伽瑪譜進(jìn)行測量.該探測器的源探測效率已采用放射性同位素標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源60Co,137Cs,133Ba,152Eu 和241Am進(jìn)行了標(biāo)定.在測量過程中, 為了避免較高計(jì)數(shù)率給高純鍺伽瑪譜儀帶來阻塞效應(yīng), 輻照后的銅靶經(jīng)過一定冷卻時(shí)間后進(jìn)行數(shù)據(jù)采集, 并且銅箔與探頭的探測距離為10 cm.另外, 為降低環(huán)境伽瑪本底的干擾, 高純鍺探頭被放置于鉛室內(nèi), 外連計(jì)算機(jī)軟件讀出測量數(shù)據(jù).

圖1 為實(shí)驗(yàn)測量的伽瑪能譜圖, 分別對應(yīng)了輻照結(jié)束后3.8, 6.8 與11.8d 的伽瑪能譜計(jì)數(shù).

圖1 銅靶冷卻后的伽瑪能譜Fig.1.Gamma spectra of the copper target.

3 數(shù)據(jù)處理與討論

放射性剩余核分析流程如圖2 所示.首先采用伽瑪譜分析程序讀取銅靶伽瑪譜各個(gè)全能峰的峰面積, 修正銅靶伽瑪自吸收效應(yīng)和伽瑪能譜儀源探測效率值后得出全能峰凈面積.伽瑪能譜中通常包含至少幾十個(gè)能峰, 為了識別不同全能峰所對應(yīng)的放射性剩余核種類, 需要利用蒙特卡羅粒子輸運(yùn)程序開展模擬計(jì)算并挑選出最有可能貢獻(xiàn)于伽瑪能譜的產(chǎn)物核, 結(jié)合它們的衰變綱圖, 基本可實(shí)現(xiàn)放射性產(chǎn)物核與伽瑪全能峰的匹配.

圖2 放射性剩余核分析流程圖Fig.2.Diagram to analyze radioactive residual nuclei.

全能峰面積與特定放射性剩余核活度值的關(guān)系可用(1)式進(jìn)行描述, 剩余核產(chǎn)生截面用(2)式進(jìn)行計(jì)算:

其中C為全能峰面積;k1為伽瑪能譜儀的源探測效率;k2為銅靶對伽瑪自吸收修正因子;η為測定放射性剩余核的特征伽瑪射線釋放分支比;λ為待分析放射性剩余核的衰變常數(shù);t0為銅箔的輻照持續(xù)時(shí)間;t1為輻照結(jié)束后的冷卻時(shí)間;t2為伽瑪能譜儀獲取伽瑪譜線的持續(xù)測量時(shí)間;Ibeam為碳離子平均束流強(qiáng)度;NCu為銅原子密度值;d為銅靶厚度.

采用由日本RIST, JAEA 和KEK 等機(jī)構(gòu)開發(fā)的PHITS[24]程序進(jìn)行了蒙特卡羅模擬計(jì)算.PHITS采用三種反應(yīng)模型來開展粒子輸運(yùn), 分別為強(qiáng)子級聯(lián)模型JAM、核-核碰撞分子動(dòng)力學(xué)模型JQMD和基于評價(jià)核數(shù)據(jù)(如JENDL-4.0 和JENDL-HE)的用于中低能中子和光子的計(jì)算模型.重離子誘發(fā)放射性剩余核的模擬通常采用JQMD 模型開展,獲得的反應(yīng)產(chǎn)物剩余核在采用廣義蒸發(fā)模型(GEM)處理后進(jìn)行放射性衰變, 并最終納入統(tǒng)計(jì).

短壽命產(chǎn)物經(jīng)過足夠長冷卻時(shí)間后其活度值可達(dá)到忽略不計(jì), 為了簡化數(shù)據(jù)處理流程和提高數(shù)據(jù)分析精確度, 可優(yōu)先處理較長冷卻時(shí)間的伽瑪能譜, 并基于分析數(shù)據(jù), 進(jìn)一步推導(dǎo)和驗(yàn)證冷卻時(shí)間短的伽瑪譜所包含的豐富的放射性剩余核活度信息.表1 以降序方式列出了銅靶經(jīng)過不同冷卻時(shí)間后具有較長半衰期放射性剩余核的測量活度值, 其中推導(dǎo)值是指采用冷卻時(shí)間為11.8 天的測量活度值結(jié)合剩余核放射性衰變規(guī)律所得.從表1 的數(shù)據(jù)對比表明, 實(shí)際測量活度值與推導(dǎo)值能保持較好的一致性, 這驗(yàn)證了放射性剩余核分析流程和方法的準(zhǔn)確性.

表1 長半衰期放射性剩余核的測量活度值Table 1.Radioactivity of long-life residual nuclides.

表2 給出了銅靶經(jīng)過3.8 d 冷卻后, 放射性活度大于100 Bq 的剩余核名稱、模擬活度值及實(shí)測活度值, 銅靶內(nèi)放射性剩余核的模擬活度值按降序排列, 對比表明, 模擬計(jì)算的可能被探測的放射性剩余核均得以實(shí)驗(yàn)測量, 可見PHITS 對高能重離子與銅靶相互作用產(chǎn)生的放射性剩余核種類評估具有較高可靠性.

在剩余核產(chǎn)生的放射性活度方面,51Cr,48V,44mSc,58Co,57Co,56Co 和55Co 額PHITS 的模擬計(jì)算數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果有較好的吻合; 而44Sc,52Mn,7Be 和43K 的差別則較大.把表2 所列的18 種放射性核素看成一個(gè)整體, 則E/C 值約為85%.可見, 對單個(gè)剩余核的放射性活度與銅靶整體的放射性活度, PHITS 模擬計(jì)算與實(shí)驗(yàn)測量存在一定差異.文獻(xiàn)[22,23]中介紹了MCNPX, GEANT4對質(zhì)子誘發(fā)銅靶放射性剩余核的模擬, 其結(jié)論亦表明了受限于散裂物理模型的可靠性, 模擬程序?qū)Σ煌a(chǎn)生剩余核的模擬準(zhǔn)確程度不一.另外, 表2 中標(biāo)注“純β 衰變”的剩余核, 即33P,49V 與3H, 表示在其發(fā)生β 衰變過程中, 直接從母核基態(tài)衰變到子核基態(tài), 不產(chǎn)生任何伽瑪射線, 因此無法基于伽瑪譜學(xué)方法進(jìn)行分析.標(biāo)注“特征峰微弱”的47Ca 和42K 剩余核, 由于其自身活度值太低, 釋放的特征伽瑪射線全能峰面積非常小, 以至于在伽瑪譜分析時(shí)僅能被觀察到而無法被正常讀取和分析, 在表2中僅給出了模擬計(jì)算值.

表2 剩余核實(shí)驗(yàn)測量與模擬活度值(冷卻時(shí)間3.8 d)Table 2.Radioactivity of residual nuclides in copper target by measurement and PHITS simulation(cooling for 3.8 d).

采用(2)式, 可計(jì)算銅靶中放射性剩余核的產(chǎn)生截面值, 如表3 所列, 其中Sc, Cr, Mn 和Co 這四種元素分別測量得到了多種放射性同位素的截面.從表3 觀察可得出, 對于質(zhì)量數(shù)與其對應(yīng)的天然穩(wěn)定核差值較大的剩余核, 其反應(yīng)截面的測量數(shù)據(jù)與模擬結(jié)果之間的差異往往較大, 如Sc 的天然穩(wěn)定同位素是45Sc, 放射性剩余核46Sc,47Sc 和48Sc 的E/C 值分別為0.43, 0.28 和0.11.對此, 其主要原因在于質(zhì)量數(shù)越偏離穩(wěn)定核, 其原子核穩(wěn)定性往往越低, 這些核素需依靠相對復(fù)雜的核反應(yīng)生成, 物理模型對這些過程的描述準(zhǔn)確度不高, 另外,奇異核反應(yīng)截面一般不高, 這導(dǎo)致了物理模型所計(jì)算的截面數(shù)據(jù)具有較大不確定度.

表3 銅靶放射性剩余產(chǎn)物的反應(yīng)截面Table 3.Cross sections of residual nuclides in copper target by measurement and PHITS simulation.

表3 中的數(shù)據(jù)表明銅靶內(nèi)產(chǎn)生截面較大的剩余核為58Co,57Co 和51Cr.然而, 由于它們所具有較長半衰期, 這導(dǎo)致了相對較低強(qiáng)度放射性.在評估碳束所轟擊銅靶的環(huán)境影響時(shí), 需要綜合考慮加速器束流強(qiáng)度、剩余核產(chǎn)生截面、冷卻時(shí)間和伽瑪射線釋放強(qiáng)度等因素.

實(shí)驗(yàn)開展與數(shù)據(jù)處理過程中, 束流強(qiáng)度監(jiān)測的不確定度約為7%, 銅靶質(zhì)量誤差為2%, 峰面積讀取帶來的不確定度為2%—6%, 其中統(tǒng)計(jì)誤差為1%—3%, 伽瑪譜儀源探測效率曲線的不確定度為2%—4%, 總的說來, 實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)的不確定度誤差為8%—10%.

4 總 結(jié)

銅作為一種常用導(dǎo)電、導(dǎo)熱、結(jié)構(gòu)和射線屏蔽材料, 被廣泛應(yīng)用于現(xiàn)代粒子加速器裝置中.粒子加速器產(chǎn)生的高能粒子入射到銅中, 將產(chǎn)生一系列具有放射性的剩余產(chǎn)物核, 帶來輻射安全方面的威脅.本文利用能量為80.5 MeV/u 的12C6+粒子為入射粒子轟擊薄銅靶, 結(jié)合伽瑪譜學(xué)分析方法, 得到了銅靶中18 種不同放射性剩余產(chǎn)物的初始活度和產(chǎn)生截面值, 通過與模擬計(jì)算對比, 驗(yàn)證了PHITS計(jì)算程序的可靠程度, 為散裂物理模型開發(fā)、輻射防護(hù)、加速器設(shè)計(jì)等方面提供了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)參考.