周恒毅，劉有晟

非稀疏液滴群內(nèi)單液滴的多段自著火現(xiàn)象數(shù)值模擬分析

周恒毅1, 2, 3，劉有晟1, 2, 3

(1. 清華大學(xué)燃燒能源中心，北京 100084；2. 清華大學(xué)能源與動力工程系，北京 100084；3. 清華大學(xué)熱科學(xué)與動力工程教育部重點實驗室，北京 100084)

使用一維元胞模型對處于低溫氧化反應(yīng)溫度區(qū)間(600～800K)的非稀疏正庚烷液滴群中單個液滴的多段自著火現(xiàn)象進(jìn)行數(shù)值模擬，區(qū)分了蒸發(fā)飽和模式、多段自著火模式．前者液滴蒸發(fā)速度逐漸減小趨于停滯，液滴群只可能外部著火；后者元胞內(nèi)部出現(xiàn)兩段著火和擴(kuò)散熄火，對應(yīng)液滴群內(nèi)部著火現(xiàn)象．分別測試了液滴初始粒徑和元胞內(nèi)初始溫度對兩種模式轉(zhuǎn)變的影響，初始粒徑的增大促進(jìn)了自著火；初始溫度會影響反應(yīng)活性從而決定所處模式．

非稀疏液滴群；自著火；冷火焰；正庚烷

液體燃料為石油蒸餾產(chǎn)物，具有高能量密度、易于儲存等優(yōu)勢，因而一直在各類工業(yè)燃燒器和發(fā)動機(jī)中廣泛應(yīng)用．在石油液體燃料的使用模式中，噴霧增大液體燃料比表面積從而提高燃燒效率，因此其中的物理和化學(xué)機(jī)理的研究持續(xù)受到重視[1]．

噴霧燃燒是包含復(fù)雜物理過程的兩相反應(yīng)流問題，一般需要將物理過程拆分，通過合理簡化探究每個過程的物理現(xiàn)象，并開發(fā)適用于噴霧燃燒的子模型．此問題的多物理過程簡述如下：燃料經(jīng)高壓噴射后，一次與二次破碎霧化產(chǎn)生粒徑不均勻的稠密噴霧；噴嘴出口中心處形成勢核，此階段液滴的碰撞和聚合對液滴形態(tài)的發(fā)展具有決定性影響；隨后勢核消失，外界氣流向內(nèi)摻混、液滴的彌散及蒸發(fā)作用使液相體積分?jǐn)?shù)降低，碰撞和聚合的作用變小甚至消失；實際流場中產(chǎn)生空間上非稀疏分布的液滴群并維持群聚的形式著火與燃燒，液滴群燃燒是噴霧燃燒中基本形式之一[2]．非稀疏液滴群中液滴之間存在交互作用，對現(xiàn)存模型準(zhǔn)確性帶來挑戰(zhàn)．現(xiàn)今湍流燃燒的大渦模擬(LES)中，廣泛使用基于孤立單液滴模型(如Abramzon和Sirignano模型[3])推導(dǎo)的亞尺度網(wǎng)格封閉方法．LES結(jié)果和直接數(shù)值模擬(DNS)及實驗結(jié)果對比[4-5]發(fā)現(xiàn)，非稀疏液滴群的著火延遲和燃燒缺乏預(yù)測準(zhǔn)確性．在嘗試解決該問題方面，研究者[6-8]常用DNS結(jié)果采用擬合方法校正LES中的標(biāo)量和標(biāo)量耗散率方程源項，但未有統(tǒng)一且通用解決方法．除了擬合校正，噴霧燃燒模型發(fā)展和應(yīng)用仍需對非稀疏液滴群著火與燃燒現(xiàn)象具備更全面的物理認(rèn)識．本研究擬通過微觀視角探究噴霧內(nèi)部可能發(fā)生的重要過程，此視角對應(yīng)大渦模擬中的亞網(wǎng)格尺度．大渦模擬限于空間和時間尺度分辨率，往往將此類過程“過濾”．本文基于微觀視角的研究有利于補充對于噴霧內(nèi)部著火現(xiàn)象的理解．

Chiu等[9-10]基于準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)假設(shè)和單步化學(xué)反應(yīng)提出了群燃燒理論．根據(jù)群燃燒理論，液滴群存在4種燃燒模式：單液滴燃燒、內(nèi)部燃燒、外部燃燒和外包燃燒．這些液滴群的燃燒模式由無量綱數(shù)控制，其物理含義為液滴蒸發(fā)速度與流動特征速度的比值．實驗室尺度噴霧燃燒實驗[11]驗證了該理論定性上的正確性，但仍發(fā)現(xiàn)噴霧內(nèi)部著火有不確定性，總結(jié)了上述準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)理論不能預(yù)測瞬態(tài)著火的缺點．液滴群的著火研究方面，Wong等[12]數(shù)值研究了正庚烷液滴在無對流、非稀疏、粒徑均勻分布液滴群中的熱自燃行為．采用單步總包反應(yīng)，在高溫工況下(大于1000K)，識別了不同的著火模式：局部著火、總體著火和均質(zhì)著火．Bellan等[13]模擬了非稀疏正癸烷液滴群在對流工況下的熱自燃，發(fā)現(xiàn)稠密液滴群往往是群著火，而稀疏液滴群往往是單液滴著火(同Wong等人定義的局部著火)，介于中間的著火模式(類似Wong等人定義的總體著火)對液滴初始溫度及周邊氣相初始溫度敏感．但上述工作均采用單步總包反應(yīng)作為化學(xué)機(jī)理，基于Damk?hler數(shù)作為著火判據(jù)，缺乏對于低溫自著火的預(yù)測能力，故處于該溫度區(qū)間的燃料液滴通常被認(rèn)為處于蒸發(fā)模式．

中長鏈烷烴的低溫化學(xué)反應(yīng)路徑被發(fā)現(xiàn)后，孤立單液滴(區(qū)別于受影響液滴)冷火焰研究引起廣泛關(guān)注．國際空間站(ISS)的微重力實驗與相應(yīng)數(shù)值模?擬[14]中觀察到正庚烷、正辛烷和正癸烷孤立大直徑液滴在大氣壓下能維持長時間的“液滴冷火焰”．相對于溫度在1000K以上的熱火焰，冷火焰是由低溫氧化反應(yīng)(600～800K)，同時為負(fù)溫度常數(shù)(NTC)區(qū)段反應(yīng)主導(dǎo)的燃燒現(xiàn)象．Tanabe等[15]通過地表微重力實驗觀測正庚烷和異辛烷單液滴二段自著火行為，并給出區(qū)分不同模式的相圖．其中包括：無著火區(qū)，液滴處于蒸發(fā)狀態(tài)；一級著火，火焰溫度直接進(jìn)入熱火焰區(qū)；二級著火，此階段先形成低溫氧化反應(yīng)主導(dǎo)的冷火焰，隨后進(jìn)入熱火焰區(qū)域；冷火焰區(qū)，此時液滴燃燒過程維持在低溫氧化反應(yīng)溫度，直至液滴完全消耗．根據(jù)Chen等[16]實驗測量的溫度數(shù)據(jù)，實際噴霧中液滴群內(nèi)部存在大量處于冷火焰溫度區(qū)間的液滴．不同大小液滴群的生存時間尺度(0.1～10s)和冷火焰著火延遲時間尺度(約0.1s)相當(dāng)或大于著火延遲時間，故液滴群內(nèi)部液滴的多段著火現(xiàn)象不容忽視.

基于上述研究，孤立單液滴多段自著火被廣泛研究，而非稀疏液滴群中液滴的多段著火現(xiàn)象仍待進(jìn)一步分析；液滴群內(nèi)自著火的研究往往基于單步總包反應(yīng)，無法反映冷火焰溫度區(qū)域(600～800K)特征，處于該溫度區(qū)間的液滴常被認(rèn)為是蒸發(fā)主導(dǎo)[18]，但這種假設(shè)從時間尺度分析有待商榷．

本文研究非稀疏液滴群在冷火焰溫度范圍中液滴的著火現(xiàn)象，假設(shè)液滴群粒徑單分散，內(nèi)部無對流[12]. 采用能反映液滴間相互影響的元胞模型[12-13,17]，以單液滴的框架對非稀疏液滴群的現(xiàn)象展開數(shù)值分析．燃料選定低溫反應(yīng)機(jī)理較為完善的正庚烷，對溫度條件范圍600～800K、壓力為0.1MPa的多段著火行為以及不同稀疏程度、初始直徑的液滴群開展數(shù)值模擬研究，補充了早期液滴群自著火研究中的單液滴行為在低溫燃燒區(qū)域的空白．

1?物理模型

1.1?控制方程

本文關(guān)心的問題是粒徑單分散的液滴群中受周圍液滴影響的液滴自著火情況，可通過一維全瞬態(tài)數(shù)值計算探究液滴著火關(guān)鍵因素[12]．為合理簡化問題，液滴被認(rèn)為均勻分布在非稀疏液滴群中，且受到周圍相同液滴均勻的影響，如圖1．假設(shè)液滴沒有對流及重力影響．整個液滴群被突然放置在壓力恒定的高溫環(huán)境，液滴與元胞邊界間隙瞬間填充了均勻的高溫空氣．

圖1?非稀疏的單分散液滴群與元胞模型示意

元胞模型認(rèn)為三維緊密排列的液滴群中每個液滴均存在一個假想的元胞邊界，其半徑是兩個液滴中心距離的一半．一個元胞內(nèi)全瞬態(tài)的氣相與液相控制方程如下，這里寫成網(wǎng)格內(nèi)積分形式[18]．

由于液滴自著火過程中溫度較低(600～800K)，Soret和Dufour效應(yīng)可被忽略；粒徑選取在2mm以下，熱輻射效應(yīng)也可忽略[14]．

1.2?初始條件和邊界條件

根據(jù)前面假設(shè)，液滴群被突然放置于高溫環(huán)境中，氣液相的溫度與組分初始條件如下．本文暫未考慮多組分液滴，液滴內(nèi)部只有正庚烷一種燃料，故質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1．

元胞的尺寸選擇直接反映了液滴間互相影響的特征距離[19]，其半徑通常選擇液滴群內(nèi)兩個液滴中心距離一半位置，元胞邊界相互接觸且不隨時間變化．元胞的邊界條件在不同物理場景對應(yīng)不同的選擇：Zung[20]最早采用定溫邊界；Bellan等[21]基于液滴群處于熱力學(xué)孤立系統(tǒng)假設(shè)，利用元胞間隙的能量和組分守恒確定元胞邊界的溫度和質(zhì)量分?jǐn)?shù)；Shahsavan等[17]認(rèn)為相同元胞之間互相影響，由于幾何對稱應(yīng)采用無梯度邊界條件．Bellan等[21]的邊界處理方法可應(yīng)對稀疏液滴群內(nèi)元胞間隙較大情況；而在粒徑單分散的非稀疏液滴群內(nèi)元胞間隙的體積可以忽略，此時Bellan等的邊界處理方法與Shahsavan等的無梯度邊界條件趨于一致，故這里直接采用無梯度邊界條件．

1.3?化學(xué)機(jī)理和物性參數(shù)

本文所使用的氣相反應(yīng)動力學(xué)模型是包含88個組分、387個基元反應(yīng)的正庚烷簡化機(jī)理[22]，該機(jī)理在做合理的簡化之后保留了正庚烷高溫和低溫燃燒的主要反應(yīng)路徑．正庚烷液相的基本物理化學(xué)性質(zhì)如熱導(dǎo)率、比熱容、密度、沸點和界面飽和蒸氣壓等皆為溫度的函數(shù)，其多項式摘自文獻(xiàn)[23]．

1.4?計算工況

根據(jù)Wong等[12]的研究，影響液滴群內(nèi)液滴著火的主要因素有：液滴初始直徑(0)、液滴中心間距離與初始直徑比值(后文稱之為分離比(/0))、初始燃料蒸氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)、環(huán)境溫度．本文在0.1MPa恒定壓力下，研究冷火焰溫度區(qū)間(600～800K)，不同液滴初始直徑和分離比下的自著火．粒徑范圍為50～700mm，分離比為10、15、inf(無限大)．3種分離比的選擇使得結(jié)果具有不同的代表性，分別對應(yīng)稠密液滴群(當(dāng)量比＝20.7)、非稀疏液滴群(＝2.5)和稀疏液滴群(孤立單液滴)．

2?數(shù)值求解

2.1?數(shù)值方法與設(shè)置

燃燒反應(yīng)源項對于溫度和組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈現(xiàn)高度非線性，直接在控制方程中求解源項較為困難．本文采用Strang拆分法[24]的數(shù)值求解策略，是在同一個時間步中將輸運過程與化學(xué)反應(yīng)積分拆開分別計算.求解依照Strang拆分法分為化學(xué)、輸運、化學(xué)3個子步驟．每一子步驟的溫度和濃度直接繼承上一子步驟，所有物性依照上個子步驟的結(jié)果更新．為解決化學(xué)反應(yīng)中的剛性和非剛性問題，使用DVODE (雙精度可變階常微分方程求解器)[25]．在本文的模擬中設(shè)置DVODE的求解絕對和相對精度為10-8．

輸運子步驟的求解中，采用一階時間隱式的有限體積法進(jìn)行離散．為降低數(shù)值的震蕩，數(shù)據(jù)采用交錯網(wǎng)格存儲，網(wǎng)格內(nèi)的特性數(shù)據(jù)儲存在節(jié)點，邊界速度等儲存在網(wǎng)格邊界處．方程離散采用向后差分法．對流項采用一階迎風(fēng)格式，傳輸項使用二階中心差分法，離散后的線性方程組使用三對角矩陣的特殊解法(高斯消去法)求解．

本問題中采用的求解時間步長10-5s(小于擴(kuò)散的時間尺度10-4s)．每個時間步的收斂條件為組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)的絕對殘差值，溫度、速度的相對和絕對殘差值均低于10-6．經(jīng)過網(wǎng)格無關(guān)性驗證，采用的網(wǎng)格：液相為40個均勻網(wǎng)格，氣相為200個非均勻網(wǎng)格，尺寸按等比數(shù)列分布(等比為1.05[26])形成內(nèi)密外疏的網(wǎng)格結(jié)構(gòu)．計算過程中液相和氣相網(wǎng)格數(shù)量不變，但會因為每個時間步長液滴表面位置的更新而重新劃分，達(dá)到自適應(yīng)的效果．液滴大小在每個時間步長依照求解界面移動速度變化，網(wǎng)格及所有變量和參數(shù)隨后更新．當(dāng)液滴蒸發(fā)至直徑初始值的10-5，視為完成蒸發(fā)全過程的求解．

2.2?模型驗證

由于契合模型的實驗設(shè)計困難，目前仍未有液滴群中液滴著火的實驗研究．此處以孤立單液滴的實驗數(shù)據(jù)[15]與模型預(yù)測結(jié)果對比，做一定程度的驗證，如圖2所示．一級著火時間和總著火時間沿用Tanabe等[15]和Cuoci等[27]的命名，分別代表冷火焰和熱火焰的著火．從圖中可以看出，模擬結(jié)果的總體趨勢能夠定性預(yù)測實驗結(jié)果，說明了本物理模型在適當(dāng)簡化之后仍捕捉了此問題重要物理過程．

圖2 正庚烷液滴壽命和著火時間的數(shù)值模擬結(jié)果及實驗數(shù)據(jù)對比

3?結(jié)果及分析

3.1?蒸發(fā)飽和與多段自著火模式

液滴之間的互相影響對液滴與周邊氣相的傳熱傳質(zhì)過程有很大影響，其本質(zhì)是液滴與環(huán)境之間的邊界層結(jié)構(gòu)發(fā)生變化[2]．非稀疏液滴群內(nèi)單液滴的邊界層受周圍液滴同樣的邊界層阻礙而無法充分延展；無窮遠(yuǎn)環(huán)境無法深入液滴群，所以液滴群內(nèi)液滴的傳熱傳質(zhì)過程主要與元胞內(nèi)初始?xì)庀嘞嚓P(guān)．液滴邊界層與穩(wěn)定的外界環(huán)境的傳熱傳質(zhì)過程受到影響，受影響的程度可以用分離比(/0)來描述．對于單分散液滴群其分離比是常數(shù)，其大小反映液滴之間的邊界層發(fā)展限度．兩個液滴邊界層互相接觸即可認(rèn)為液滴群“稀疏”假設(shè)不成立，正庚烷孤立單液滴邊界層厚度一般超過70個初始直徑[17]；而對于“稠密”液滴群的分離比/0＜10，邊界層的互相影響程度較大．

圖3以初始粒徑為200mm的液滴為例，作為小初始粒徑(50～400mm)結(jié)果中一個代表性例子．圖3(a)是在700K的環(huán)境初始溫度下，初始粒徑為200mm的小液滴在不同分離比/0下2曲線和元胞內(nèi)最高溫度的分布曲線．/0為inf代表液滴群內(nèi)液滴相距無窮遠(yuǎn)，即孤立的單液滴，對比圖中2曲線變化和元胞內(nèi)的最高溫度可以看出孤立液滴出現(xiàn)冷火焰自著火，并隨后維持穩(wěn)定燃燒直到液滴消失；/0為10和15代表不同程度的非稀疏狀態(tài)，液滴蒸發(fā)由于液滴相互影響而減慢(分離比15)或趨于飽和(分離比10)，這種現(xiàn)象說明了邊界層影響程度隨著分離比的減小而增大．

圖3(b)是/0＝10，＝50ms元胞內(nèi)溫度與重要組分沿著徑向的分布．此時刻代表著一般過程中受液滴蒸發(fā)的冷卻作用，元胞內(nèi)溫度從元胞邊界到液滴邊界迅速減?。畬τ陟o止液滴的蒸發(fā)，氣相主要的驅(qū)動是液滴蒸發(fā)帶來的斯蒂芬流及組分分布不均勻帶來的擴(kuò)散，所以燃料蒸氣有明顯空間分布．揭示低溫氧化反應(yīng)路徑的重要物質(zhì)包括一系列的過氧化氫酮類(keto-hydroperoxides；之后以KET代表此類酮基物質(zhì)，此處以NC7KET24為代表)與熱火焰主要放熱反應(yīng)的反應(yīng)物CO均維持很低的水平；元胞內(nèi)最高溫度也降至460K以下，整個過程中不具備合適的化學(xué)和熱力學(xué)條件，沒有自著火出現(xiàn)．該工況下液滴群內(nèi)部的單個液滴受周圍液滴影響處于蒸發(fā)減慢或飽和的狀態(tài)，處于較低溫度的燃料蒸氣在液滴群內(nèi)部累積形成冷核，此時對于該液滴群僅可能出現(xiàn)以液滴群為整體的自著火及燃燒狀態(tài)．

圖4展示了大初始粒徑(500～700mm)代表例子．由圖4(a)可以看出，3種分離比下液滴均出現(xiàn)自著火現(xiàn)象．孤立大液滴規(guī)律同孤立小液滴一致，均為冷火焰著火，隨后穩(wěn)定燃燒，這說明孤立液滴的自著火受初始粒徑影響不大．/0＝15的液滴首先與孤立單液滴相似，處于穩(wěn)燃狀態(tài)；但隨著時間發(fā)展至250ms附近，液滴冷火焰的影響范圍向外伸展至元胞邊界，受到周圍相同液滴的影響，熱量無法溢出元胞故產(chǎn)生熱量積累，最高溫度緩慢攀升直至熱著火產(chǎn)生．分離比為10的液滴與上面更大分離比情況類似，但仍有不同，首先由于元胞邊界更靠近液滴，穩(wěn)燃的冷火焰更快受到影響，其穩(wěn)燃持續(xù)時間更短，使冷火焰著火和熱積累成了幾乎連續(xù)發(fā)生的過程．分離比為10的液滴其熱著火峰值溫度低于分離比為15的液滴，原因是空間上相對遠(yuǎn)離火焰?zhèn)鹊臒嶂鸬娜剂袭?dāng)量比總是小于1，分離比為15的情況下經(jīng)歷了更長的延遲時間，元胞內(nèi)燃料蒸氣積累充分，熱著火位置更接近化學(xué)計量．上述熱著火之后最高溫度降低，火焰正處于熄滅狀態(tài)，后面將對該熄火過程討論．根據(jù)前面分析，兩種分離比的物理過程相似，分離比為10通常被認(rèn)為在實際燃燒器非稀疏噴霧中具備代表性．故本文之后的內(nèi)容均選用/0＝10代表非稀疏液滴群中液滴分離比．

圖4(b)中/0＝10，＝150ms，處于熱積累階段，火焰維持冷火焰結(jié)構(gòu)．與液滴熱火焰的擴(kuò)散結(jié)構(gòu)不同，冷火焰形成空間范圍溫度變化不大，燃料和氧化劑在空間上相互穿透．CH2O是低溫氧化反應(yīng)路徑的重要中間物，其峰值和冷火焰的最大放熱位置一致，可以得出冷火焰的火焰面半徑約為液滴半徑的2倍，緊貼液滴側(cè)．遠(yuǎn)離火焰面的溫度梯度很小，火焰產(chǎn)生的熱量向外導(dǎo)熱受阻，熱量因此積累．從圖中看出代表反應(yīng)活性的OH基含量很小，此時熱火焰分支反應(yīng)極為微弱．

圖4(c)中/0＝10，＝260ms，此時正處于熱火焰著火階段，代表冷火焰的NC7KET24和CH2O的含量有明顯降低，但仍具備冷火焰結(jié)構(gòu)．熱火焰立于冷火焰外側(cè)，OH基峰值與熱火焰放熱峰值吻合，熱火焰半徑約為液滴半徑的6倍．由于熱火焰的著火，遠(yuǎn)離液滴側(cè)的氧氣迅速被消耗，燃料穿過冷火焰到達(dá)熱火焰終止，該冷熱雙火焰結(jié)構(gòu)與Nayagam?等[28]的理論分析一致．由于CO和OH基含量大幅增加，促進(jìn)熱火焰化學(xué)放熱急劇增加，造成火焰面附近溫度升高．圖4(d)中/0＝10，＝300ms，此時元胞內(nèi)的最高溫度降低，有熄火的趨勢．從組分分布來看，這個過程被認(rèn)為是由于元胞內(nèi)的氧氣消耗完畢，OH等活化自由基供應(yīng)不足，熱火焰的分支鏈反應(yīng)難以為繼．元胞內(nèi)無火焰結(jié)構(gòu)，主要組分相對均勻地分布；燃料的熱解吸熱[27]導(dǎo)致液滴熱火焰降溫，產(chǎn)生擴(kuò)散熄火．

上面分析了不同時刻重要組分空間分布，圖5就長鏈碳?xì)淙剂蠠峄鹧婧屠浠鹧嬷鸷头€(wěn)燃過程中不同的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理[29]進(jìn)一步討論．

圖4?正庚烷大液滴(D0＝700mm)在700K、0.1MPa環(huán)境工況的曲線

圖5?長鏈碳?xì)淙剂细邷睾偷蜏匮趸闹饕磻?yīng)路徑

3.2?不同初始粒徑的自著火模式

圖6?不同初始粒徑下液滴D2與氣相最高溫度變化

圖6(b)是元胞內(nèi)氣相最高溫度的變化曲線，最高溫度對于元胞內(nèi)整體溫度水平的變化有代表意義．初始粒徑從100mm到400mm變化的過程中，溫度降低的速度逐漸減慢，但最終都趨向于飽和．以粒徑100mm為例，處于飽和的液滴與元胞內(nèi)的氣相溫度相同，約310K，如無外界進(jìn)一步擾動將不再蒸發(fā)．初始粒徑為500mm時出現(xiàn)轉(zhuǎn)折，在最初約35ms時間內(nèi)最高溫度也呈現(xiàn)下降的趨勢，隨后達(dá)到著火所需條件，產(chǎn)生冷火焰的著火．粒徑為500～700mm時規(guī)律相似但有不同，首先在冷火焰著火溫度方面，隨著初始粒徑的增加，氣相溫度對蒸發(fā)的響應(yīng)更弱，冷火焰著火溫度也有增加，故其冷火焰的著火延遲有一定的減?。跓岱e累階段，初始粒徑較小意味著元胞內(nèi)液相熱慣性小，在溫度積累上表現(xiàn)為相對大初始粒徑的液滴溫度升高更快，也由此帶來更快的熱著火．值得注意的是熱著火時的溫度相近，約890K，說明不同初始粒徑下，在該溫度附近高溫反應(yīng)分支在與低溫反應(yīng)分支的競爭中占據(jù)上風(fēng)．熱著火時不同的溫度則與熱積累時燃料的積累程度有關(guān)．

圖7?3種不同特征時間與初始粒徑的關(guān)系

與孤立單液滴的數(shù)據(jù)對比，可比較液滴群中液滴相互影響對于兩級著火時間的影響．液滴群中單液滴的一級著火時間約為38ms，與孤立單液滴對應(yīng)的一級著火時間一致，說明液滴之間相互影響對于冷火焰的著火延遲時間影響較小．而液滴之間相互影響對于總著火時間有很大影響，孤立單液滴在700K溫度下為冷火焰穩(wěn)定燃燒，這是因為對于孤立液滴，周圍沒有其他液滴影響，無窮遠(yuǎn)穩(wěn)定的環(huán)境條件連續(xù)作用于該液滴，冷火焰的放熱同液滴的蒸發(fā)、與無窮遠(yuǎn)環(huán)境的熱交換之間達(dá)到平衡；而液滴群中的液滴受到周圍液滴影響，熱量無法與穩(wěn)定的無窮遠(yuǎn)環(huán)境交換而在元胞內(nèi)積累，從而加快了熱著火進(jìn)程．液滴群中的大液滴因動量大且不易蒸發(fā)完全，經(jīng)常脫離火焰進(jìn)而使其他區(qū)域著火，對內(nèi)部燃燒具有激發(fā)作用[31]．

3.3?不同初始溫度的自著火模式

液滴在冷火焰區(qū)間(600～800K)的自著火行為對溫度很敏感，不同溫度可能對應(yīng)著截然不同的著火模式[15,26-27]．例如對于一個大氣壓力下的孤立單液滴，600～700K對應(yīng)冷火焰的著火，其中600K接近著火界限，更低的溫度液滴只存在蒸發(fā)；而800K沒有著火現(xiàn)象，原因是在這個溫度下低溫和高溫反應(yīng)路徑競爭激烈，故既無冷火焰亦無熱火焰的著火；900K對應(yīng)的則是熱火焰的著火．對于液滴群中的液滴，初始溫度的不同也必然導(dǎo)致著火模式有相應(yīng)的變化．

圖8分別是初始溫度為600K和800K時，不同初始粒徑下的2曲線．對于初始溫度為600K的情況，無論大小液滴均為蒸發(fā)飽和模式．對于孤立單液滴，600K處于無著火與冷火焰著火的邊界；而對于液滴群中的液滴，隨著蒸發(fā)冷卻，元胞內(nèi)的氣相溫度必然低于600K．所以對于600K及以下的溫度，圖中均沒有著火情況產(chǎn)生．800K的情況則相對復(fù)雜，此溫度處于正庚烷的負(fù)溫度系數(shù)(NTC)范圍，低溫與高溫兩條路徑存在復(fù)雜競爭．由圖8(b)可以看出，隨著初始粒徑的增大，2曲線首先呈現(xiàn)出明顯的蒸發(fā)飽和態(tài)勢；300mm至600mm漸漸符合直線規(guī)律，說明化學(xué)反應(yīng)的生熱與蒸發(fā)所需熱量平衡或已有所盈余；至粒徑為700mm時，在400ms處出現(xiàn)著火現(xiàn)象．初始溫度為800K時，大部分情況下液滴幾乎遵守2直線定律蒸發(fā)，相對于600K下液滴蒸發(fā)飽和在液滴群內(nèi)部形成冷核，800K時的這種特征更有利于一個非稀疏液滴群內(nèi)火焰?zhèn)鞑ィ?/p>

圖8?不同初始粒徑的液滴D2曲線

圖9選取了0＝700mm、/0＝10時在不同溫度下的最高溫度、最大化學(xué)放熱率及主要組分的最大質(zhì)量分?jǐn)?shù)．重點對700K與800K時傳熱傳質(zhì)的不同展開分析，對上述現(xiàn)象做進(jìn)一步的解釋．圖9(a)中的藍(lán)色線條是最大溫度曲線，其中700K的情況上面已經(jīng)討論．虛線表明800K時在400ms前沒有最大溫度的躍升，其溫度積累的斜率相較700K時?。壬€條是最大化學(xué)放熱率，最大化學(xué)放熱率一定程度上可以代表火焰面的整體放熱水平．從圖中峰值來看，冷火焰最大放熱率比熱火焰時高，這與孤立液滴結(jié)果相反，說明液滴群聚效應(yīng)有助于燃料以低溫氧化反應(yīng)的形式放熱．低溫反應(yīng)的峰值過后，兩個初始溫度對應(yīng)的曲線均展現(xiàn)出隨著時間下降的化學(xué)放熱率，根據(jù)前面的分析，這是熱火焰分支占據(jù)主導(dǎo)的過程. 700K開始階段的化學(xué)放熱率強于800K時的值，說明了在700K的初始溫度下冷火焰的強度更高，而隨后衰減得也更快，快速轉(zhuǎn)變?yōu)闊峄鹧嬷穑?00K時相對來說在化學(xué)放熱率的表現(xiàn)則緩和很多．

圖9(b)是重要組分的最大質(zhì)量分?jǐn)?shù)的演化過程．其中NC7KET24是冷火焰分支的重要中間組分，能夠代表冷火焰分支的強度；H是燃料氧化路徑中重要的自由基，如圖9(b)中它的第2個峰值代表熱火焰分支的開啟．同化學(xué)放熱率的規(guī)律相似，700K時的整體NC7KET24水平均約為800K的兩倍，說明了此中更激烈的冷火焰反應(yīng). 800K時在熱著火前的H水平比700K的高很多，與800K溫度下高低溫分支反應(yīng)競爭激烈的認(rèn)識一致.

本研究主要考慮了常壓工況，關(guān)于高壓的情況在此做適當(dāng)延伸討論．環(huán)境壓力升高會延長液滴的加熱階段，且縮小液滴壽命，此時非稀疏液滴群中的液滴趨于蒸發(fā)完全，不易飽和，類似的結(jié)論可見于Jiang等[32]的研究．在化學(xué)反應(yīng)方面，壓力升高有利于燃料加氧的低溫反應(yīng)，從而有利于一級著火，且壓力升高也有利于總體點火延遲時間減少．液滴壽命與點火延遲時間均與壓力呈反比關(guān)系，此時是否發(fā)生多段自著火取決于蒸發(fā)與點火兩個過程的競爭關(guān)系．

圖9 正庚烷大液滴在不同初始溫度下的最高溫度和最大化學(xué)放熱率、主要組分的最大質(zhì)量分?jǐn)?shù)

4?結(jié)?論

(1) 在液滴群內(nèi)液滴互相影響作用下，處于低溫氧化反應(yīng)溫度區(qū)間的單液滴存在兩種模式：蒸發(fā)飽和與兩段著火模式，分別與液滴群外部著火和液滴群內(nèi)單液滴著火相對應(yīng)．前一種模式液滴群內(nèi)部液滴蒸發(fā)速度減慢并趨于飽和，在液滴群內(nèi)部形成冷核；對于后一種模式，液滴所處元胞內(nèi)依次經(jīng)歷冷火焰著火、熱累積階段、熱火焰著火和擴(kuò)散熄滅4個過程．

(2) 在正庚烷低溫氧化反應(yīng)路徑活躍的溫度(700K)，初始粒徑的大小對于著火模式的轉(zhuǎn)變有重要意義．本文測試了100～700mm粒徑對上述兩種模式轉(zhuǎn)變的作用，發(fā)現(xiàn)初始粒徑為400～500mm時出現(xiàn)從蒸發(fā)模式到多段著火模式的轉(zhuǎn)變．對于出現(xiàn)了多段著火的液滴，其一級著火時間幾乎不受液滴群效應(yīng)的影響；總著火時間則受到群效應(yīng)的影響大幅提前．比較冷熱火焰的化學(xué)放熱，群效應(yīng)更有助于燃料以低溫氧化反應(yīng)的形式放熱．

(3) 初始溫度決定冷火焰與熱火焰路徑的相對活躍程度，對于多段著火模式轉(zhuǎn)變至關(guān)重要．600K下化學(xué)放熱難以為繼，液滴被蒸發(fā)飽和模式主導(dǎo). 800K條件下，小初始粒徑(小于300mm)為蒸發(fā)飽和模式；中等粒徑按照2定律蒸發(fā)；在700mm才出現(xiàn)熱著火，但整體化學(xué)反應(yīng)強度較700K時弱．

(4) 綜合上述結(jié)論，非稀疏液滴群內(nèi)的液滴在多數(shù)溫度及粒徑區(qū)間主要處于蒸發(fā)模式，少量滿足熱力條件而自著火的液滴作為瞬時高溫?zé)嵩?，是?gòu)成內(nèi)部火焰不確定性的重要原因之一．

［1］ Law C K.[M]. New York：Cambridge University Press，2010.

［2］ Sirignano W A. Advances in droplet array combustion theory and modeling[J].，2014，42：54-86.

［3］ Abramzon B，Sirignano W A. Droplet vaporization model for spray combustion calculations[J].，1989，32：1605-1618.

［4］ Nakamura M，Akamatsu F，Kurose R，et al. Combus-tion mechanism of liquid fuel spray in a gaseous flame[J].，2005，17(12)：123301.

［5］ Subramaniam S. Lagrangian-Eulerian methods for mul-tiphase flows[J].，2013，39(2/3)：215-245.

［6］ Réveillon J，Vervisch L. Spray vaporization in nonpre-mixed turbulent combustion modeling：A single droplet model[J].，2000，121：75-90.

［7］ Wang B，Kronenburg A，Tufano G L，et al. Fully resolved DNS of droplet array combustion in turbulent convective flows and modelling for mixing fields in in-ter-droplet space[J].，2018，189：347-366.

［8］ Klimenko A Y，Bilger R W. Conditional moment clo-sure for turbulent combustion[J].，1999，25：595-687.

［9］ Chiu H H，Liu T M. Group combustion of liquid drop-lets[J].，2007，17：127-142.

［10］ Chiu H H，Kim H Y，Croke E J. Internal group com-bustion of liquid droplets[J].()，1982，19：971-980.

［11］ Akamatsu F，Miutani Y，Katsuki M，et al. Measure-ment of the local group combustion number of droplet clusters in a premixed spray stream[J].()，1996，26：1723-1729.

［12］ Wong S C，Chang J C，Yang J C. Autoignition of droplets in nondilute monodisperse clouds[J].，1993，94：397-406.

［13］ Bellan J，Harstad K. Ignition of non dilute clusters of drops in convective flows[J].，1987，53：75-87.

［14］ Liu Y C，Xu Y，Hicks M C，et al. Comprehensive study of initial diameter effects and other observations on convection-free droplet combustion in the standard atmosphere for n-heptane，n-octane，and n-decane[J].，2016，171：27-41.

［15］ Tanabe M，Bolik T，Eigenbrod C，et al. Spontaneous ignition of liquid droplets from a view of non-homogeneous mixture formation and transient chemical reactions[J].()，1996，26：1637-1643.

［16］ Chen G，Gomez A. Dilute laminar spray diffusion flames near the transition from group combustion to individual droplet burning[J].，1997，110：392-404.

［17］ Shahsavan Markadeh R，Arabkhalaj A，Ghassemi H，et al. Droplet evaporation under spray-like conditions[J].，2020，148：119049.

［18］ Farouk T，Dryer F L. Microgravity droplet combustion：Effect of tethering fiber on burning rate and flame structure[J].，2011，15：487-515.

［19］ Annamalai K，Ryan W. Interactive processes in gasification and combustion(1)：Liquid-drop arrays and clouds[J].，1992，18：221-295.

［20］ Zung J T. Evaporation rate and lifetimes of clouds and sprays in air：The cellular model[J].，1967，46：2064-2070.

［21］ Bellan J，Cuffel R. A theory of nondilute spray evaporation based upon multiple drop interactions[J].，1983，51：55-67.

［22］ Yoo C S，Lu T，Chen J H，et al. Direct numerical simulations of ignition of a lean n-heptane/air mixture with temperature inhomogeneities at constant volume：Parametric study[J].，2011，158：1727-1741.

［23］ Green D W，Perry R H.[M]. McGraw Hill Education，2008.

［24］ Strang G. On the construction and comparison of difference schemes[J].，1968，5：506-517.

［25］ Brown P N，Byrne G D，Hindmarsh A C. VODE：A variable-coefficient ODE solver[J].，1989，10：1038-1051.

［26］ Cuoci A，Mehl M，Buzzi-Ferraris G，et al. Autoignition and burning rates of fuel droplets under microgravity[J].，2005，143：211-226.

［27］ Cuoci A，F(xiàn)rassoldati A，F(xiàn)aravelli T，et al. Numerical modeling of auto-ignition of isolated fuel droplets in microgravity[J].，2015，35：1621-1627.

［28］ Nayagam V，Dietrich D L，Williams F A. A Burke-Schumann analysis of dual-flame structure supported by a burning droplet[J].，2017，87：84-89.

［29］ Curran H J，Gaffuri P，Pitz W J，et al. A comprehensive modeling study of n-heptane oxidation[J].，1998，114：149-177.

［30］ Farouk T I，Xu Y，Avedisian C T，et al. Combustion characteristics of primary reference fuel (PRF) droplets：Single stage high temperature combustion to multistage“Cool Flame” behavior[J].，2017，36：2585-2594.

［31］ de Oliveira P M，Mastorakos E. Mechanisms of flame propagation in jet fuel sprays as revealed by OH/fuel planar laser-induced fluorescence and OH*chemiluminescence[J].，2019，206：308-321.

［32］ Jiang T L，Chiang W T. Effects of multiple droplet interaction on droplet vaporization in subcritical and supercritical pressure environments[J].，1994，97(1)：17-34.

Numerical Analysis of Multi-Stage Autoignition Phenomena of Single Droplet inside Non-Dilute Droplet Cloud

Zhou Hengyi1,2,3，Liu Yu Cheng1,2,3

(1. Center for Combustion Energy，Tsinghua University，Beijing 100084，China；2. Department of Energy and Power Engineering，Tsinghua University，Beijing 100084，China；3. Key Laboratory for Thermal Science and Power Engineering of Ministry of Education，Tsinghua University，Beijing 100084，China)

The present study numerically investigates the multi-stage autoignition of a single droplet in a non-dilute n-heptane droplet cloud within the temperature range of low temperature oxidation (600—800K)，using a 1-D cell model. Two different modes are identified：evaporation saturated mode and multi-stage autoignition mode. The former refers to a slowing down evaporation process prior to saturation，and thus only external autoignition can exist for the droplet cloud. The latter refers to a process containing two-stage autoignition and diffusion extinction，which is related to internal autoignition in the droplet cloud. The effects of initial diameter and initial cell temperature on the transition of these two modes are examined. Autoignition is favored when the initial diameter increases，and the initial temperature strongly affects the reactivity，which would further determine the droplet evaporation and ignition modes.

non-dilute droplet cloud；autoignition；cool flame；n-heptane

TK411

A

1006-8740(2021)03-0223-10

10.11715/rskxjs.R202103027

2021-02-20．

國家自然科學(xué)基金資助項目(51706120；52076117).

周恒毅（1997—??），男，博士研究生，zhouhy19@mails.tsinghua.edu.cn．

劉有晟，男，博士，副教授，ycliu7@tsinghua.edu.cn．

(責(zé)任編輯：隋韶穎)