袁 泉，馮立強(qiáng)，劉 航

(1.遼寧工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院，錦州 121001; 2.遼寧工業(yè)大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，錦州 121001)

引 言

強(qiáng)激光場(chǎng)與原子相互作用可導(dǎo)致發(fā)射光子能量為基頻場(chǎng)整數(shù)倍的高光子諧波，這一過程稱為高次諧波(high-order harmonic generation, HHG)[1]。高次諧波光譜范圍可以延伸到極紫外和軟X射線范圍。因此，這種新型光源可以產(chǎn)生飛秒到阿秒量級(jí)的脈沖，這對(duì)超快動(dòng)力學(xué)研究非常有幫助。

經(jīng)過30年的研究，激光驅(qū)動(dòng)原子發(fā)射高次諧波可以分為3個(gè)過程[2]：第1個(gè)過程，電離過程，即處于束縛態(tài)的電子在激光作用下發(fā)生電離；第2個(gè)過程，加速過程，即被電離電子可以在后續(xù)激光作用下運(yùn)動(dòng)并獲得動(dòng)能，這個(gè)過程一般發(fā)生在半個(gè)光學(xué)周期；第3個(gè)過程，回碰過程，即加速電子在激光反向驅(qū)動(dòng)下與原子核再次發(fā)生碰撞并發(fā)射基頻場(chǎng)光子能量整數(shù)倍的高能光子。最終，諧波截止能量在Ip+3.17Up處附近(Ip是原子電離能,Up是電子的有質(zhì)動(dòng)力勢(shì)，其與激光強(qiáng)度成正比，與激光頻率的平方成反比)。從宏觀角度分析，諧波截止能量與激光強(qiáng)度和激光頻率有關(guān)。但考慮到諧波輻射每半周期就會(huì)發(fā)生一次，因此，調(diào)控半周期波形對(duì)諧波光譜結(jié)構(gòu)有很大影響。鑒于此，為了能夠獲得超長(zhǎng)光譜連續(xù)區(qū)，提出了許多方法來優(yōu)化半周期激光波形。例如：多色組合場(chǎng)波形優(yōu)化方案[3-5]；極化門波形優(yōu)化方案[6-8]；啁啾調(diào)頻波形優(yōu)化方案[9-11]等等。

本課題組在高次諧波優(yōu)化方面也做了一系列工作，例如：中紅外激光場(chǎng)調(diào)控[4]；極化門調(diào)控[6]以及啁啾調(diào)控[9,12]。但是，上述工作中，波形調(diào)控是針對(duì)總體激光波形而言。由分析可知，想要獲得高強(qiáng)度超長(zhǎng)諧波光譜區(qū)，同時(shí)控制電子的電離和加速過程是非常重要的，即需要優(yōu)化半周期激光波形。因此，本文中在利用雙色啁啾場(chǎng)、半周期單極場(chǎng)以及紫外場(chǎng)的組合場(chǎng)下，對(duì)半周期激光波形進(jìn)行了優(yōu)化，并同時(shí)獲得了正向和負(fù)向最佳半周期激光波形。在該波形驅(qū)動(dòng)下，不僅諧波截止能量得到延伸，而且諧波強(qiáng)度得到增強(qiáng),最后，疊加諧波可獲得脈寬在50as之下的阿秒脈沖。

1 計(jì)算方法

本文中雙色激光場(chǎng)E(t)形式為:

cos[2ω1t+c2(t-td,c2)2]

(1)

式中，t表示時(shí)間，E1(2)為激光振幅，ω1為基頻場(chǎng)頻率，2ω1為其倍頻場(chǎng)頻率，τ1(2)為雙色場(chǎng)半峰全寬，c1和c2為啁啾參量，td,c1和td,c2為啁啾延遲。具體來說，本文中雙色場(chǎng)激光場(chǎng)選為20fs,1600nm和10fs,800nm，激光強(qiáng)度都為0.5×1014W/cm2。半周期單極場(chǎng)和紫外場(chǎng)會(huì)在后續(xù)討論中做介紹。

(2)

通過傅里葉變化可得高次諧波譜圖S(ω)為:

(3)

2 結(jié)果與分析

2.1 負(fù)向半周期波形調(diào)控產(chǎn)生高強(qiáng)度及高光子能量諧波光譜區(qū)

眾所周知[9-11]，利用啁啾調(diào)頻技術(shù)改變激光波形是常見的波形優(yōu)化方案。因此，首先通過雙色場(chǎng)啁啾調(diào)頻方案調(diào)控半周期激光波形。本節(jié)中首先調(diào)控負(fù)向半周期激光波形。通過計(jì)算當(dāng)啁啾參量為c1=-6，c2=-7，td，c1=td，c2= 0時(shí)，諧波光譜在相應(yīng)負(fù)向半周期波形下會(huì)呈現(xiàn)截止能量延伸的效果，如圖1所示。首先分析圖1a激光波形可知，對(duì)于無啁啾雙色組合場(chǎng)，其波形比較復(fù)雜，有許多個(gè)半周期波形組成。但是在激光上升和下降區(qū)域激光強(qiáng)度不高，因此，諧波能量不太。這里只考慮激光振幅附近諧波輻射過程，具體來說就是從-1T～+1T區(qū)間(T是1600nm激光場(chǎng)光學(xué)周期)。由分析可知，在該時(shí)間段內(nèi)大致有4個(gè)半周期波形，標(biāo)記為A1～A4。其在諧波輻射過程中對(duì)應(yīng)諧波能量峰的P1～P4，如圖1b所示。隨著啁啾參量的引入，負(fù)向半周期波形A4被明顯展寬，如圖1a所示。因此，當(dāng)自由電子在此半周期內(nèi)加速會(huì)獲得更多的動(dòng)能，進(jìn)而在其與原子核發(fā)生碰撞時(shí)可以發(fā)射更大光子能量的諧波。故導(dǎo)致其對(duì)應(yīng)的諧波輻射能量峰P4得到有效延伸，如圖1c所示。并且，諧波復(fù)輻射能量峰P4是來自于負(fù)向半周期激光波形。分析高次諧波光譜可知，在波形驅(qū)動(dòng)下，諧波截止能量得到延伸，進(jìn)而可以獲得從120次～380次的諧波光譜平臺(tái)區(qū)，如圖1d所示。這里，為了后續(xù)說明方便，定義c1=-6，c2=-7，td,c1=td,c1=0時(shí)的激光場(chǎng)為本節(jié)中的基礎(chǔ)場(chǎng) (fundamental pulse,FP)。圖中,a.u.表示原子單位(atom unit),本文中未做專門說明的物理量單位為任意單位。

Fig.1 a—laser profiles of chirp-free and chirped pulses b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of c1=c2=0 c—time-frequency analyses of harmonics for the cases of c1=-6,c2=-7 d—high order harmonic spectra of chirp-free and chirped pulses

圖2中的分析顯示，諧波光譜平臺(tái)區(qū)全部來自P4，并且其來源于負(fù)向半周期波形。接下來引入半周期單極激光場(chǎng)(half-cycle pulse,HCP)對(duì)諧波截止能量進(jìn)一步延伸。由于P4來自于負(fù)向半周期波形，因此，引入負(fù)向半周期單極場(chǎng)(down half-cycle pulse,DHCP)更為合適。目前，隨著激光技術(shù)的發(fā)展，人們已經(jīng)可以利用少周期激光場(chǎng)在反對(duì)稱結(jié)構(gòu)中傳播來獲得半周期單極場(chǎng)[19]。這里半周期激光形式選為較常用的形式:

Fig.2 a—laser profiles of combined field b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of FP+DHCP with τDHCP=2.67fs c—time-frequency analyses of harmonics for the cases of FP+DHCP with τDHCP=5.34fs d—high order harmonic spectra of FP and combined fields

EHCP(t)=

(4)

式中，EHCP為激光振幅，其強(qiáng)度與雙色場(chǎng)一致;td,DHCP為負(fù)向半周期激光場(chǎng)延遲時(shí)間;τDHCP為半周期場(chǎng)脈寬。這里選用2種脈寬進(jìn)行比較，分別為τDHCP=2.67fs和τDHCP=5.34fs。首先，分析圖2a中激光波形可知，當(dāng)τDHCP=2.67fs，td，DHCP=0.8T或者τDHCP=5.34fs，td，DHCP=0.6T時(shí)，組合場(chǎng)在0.5T～1.5T之間的負(fù)向半周期波形強(qiáng)度可以得到有效增強(qiáng)。這導(dǎo)致電子在此加速過程中可獲得更多的能量，進(jìn)而使諧波輻射能量峰P4得到明顯延伸，如圖2b和圖2c所示。并且，隨著半周期激光場(chǎng)脈寬增大，諧波截止能量會(huì)得到更大的延伸。分析圖2d可知，在適當(dāng)引入負(fù)向半周期單極場(chǎng)后，諧波截止能量得到進(jìn)一步延伸。并且，對(duì)于τDHCP=2.67fs和τDHCP=5.34fs的情況可以分別獲得100次～600次以及100次～750次的諧波連續(xù)平臺(tái)區(qū)。

通過對(duì)圖1和圖2的研究，諧波截止能量得到了有效延伸，即電子加速過程得到了調(diào)控。接下來需對(duì)諧波強(qiáng)度，即電離過程進(jìn)行調(diào)控。雖然增大電離幾率的方式有很多種，但是對(duì)于原子體系比較有效的方式是利用紫外光共振電離的方式增強(qiáng)電離幾率[20]。本文中選用He原子，其基態(tài)與第一激發(fā)態(tài)之間能量差為19.8eV?？紤]到基頻場(chǎng)為1600nm場(chǎng)，因此，選用波長(zhǎng)分別為λUV=61.5nm,λUV=123nm,λUV=184.5nm的紫外光(ultraviolet,UV)。選擇此3種紫外光的原因在于其光子能量可以近似滿足He原子基態(tài)與激發(fā)態(tài)之間的單、雙、三光子共振躍遷能，這樣可以滿足紫外共振電離的條件，進(jìn)而增大電離幾率。紫外光脈寬選為1.5fs，強(qiáng)度為0.5×1014W/cm2。經(jīng)過計(jì)算，紫外光延遲時(shí)間選為td,UV=0時(shí)比較合適(td,UV表示紫外光延遲時(shí)間)。如圖3a所示，當(dāng)加入上述3種紫外光時(shí)，諧波強(qiáng)度有2個(gè)～3個(gè)數(shù)量級(jí)的增強(qiáng)。尤其是加入61.5nm和123nm紫外場(chǎng)時(shí)，即單、雙光子共振電離時(shí)，諧波強(qiáng)度增強(qiáng)最為明顯。隨著紫外光波長(zhǎng)增大，諧波強(qiáng)度的增強(qiáng)變?nèi)?。分析圖3b中的激光波形和圖3c中的電離幾率可知，紫外光的引入位置大致在t=0時(shí)，因此，在此附近的電離幾率會(huì)得到明顯增強(qiáng)。同時(shí)，t=0時(shí)刻附近正是形成P4峰的電離時(shí)刻，因此導(dǎo)致P4峰強(qiáng)度得到明顯增強(qiáng)，如圖3d所示。這是諧波強(qiáng)度增強(qiáng)的原因。再次分析電離幾率可知，單、雙光子共振電離時(shí)，電離幾率明顯增強(qiáng)，而對(duì)于多光子(大于3個(gè)光子)共振電離的情況，電離幾率隨也有增強(qiáng)，但與單、雙光子共振電離相比有較明顯差距。因此導(dǎo)致諧波強(qiáng)度隨紫外光波長(zhǎng)增大而減弱。

SW2(config-if-range)#sw mode tr //將二層交換機(jī)SW2的f0/0、f0/1與f0/2三個(gè)端口設(shè)置成TRUNK工作模式

Fig.3 a—high order harmonic spectra of different combined fields b—laser profiles of combined fields c—ionization probability of He atom driven by different combined fields d—time-frequency analyses of harmonics for the case of FP+DHCP+UV with λUV=61.5nm

2.2 正向半周期波形調(diào)控產(chǎn)生高強(qiáng)度及高光子能量諧波光譜區(qū)

本節(jié)中調(diào)控正向半周期激光波形。這里固定了啁啾參量依然為c1=-6，c2=-7，而只通過調(diào)節(jié)啁啾延遲來完成這一任務(wù)。通過計(jì)算當(dāng)啁啾延遲為td，c1=-0.6T，td,c2=-0.3T時(shí)，諧波光譜在相應(yīng)正向半周期波形下會(huì)呈現(xiàn)截止能量延伸的效果，如圖4所示。分析圖4a中的激光波形可知，當(dāng)引入上述啁啾延遲時(shí)，激光波形在t=0到t=1T區(qū)間會(huì)呈現(xiàn)一個(gè)正向半周期波形，記為A5。與無啁啾場(chǎng)比較，其波形得到展寬。因此，電子在此區(qū)域加速時(shí)會(huì)獲得更大的動(dòng)能，進(jìn)而使其對(duì)應(yīng)的諧波輻射能量峰P5得到延伸，如圖4b所示。分析高次諧波光譜可知，在該波形驅(qū)動(dòng)下，諧波截止能量得到延伸，進(jìn)而可以獲得從150次～400次的諧波光譜平臺(tái)區(qū)，如圖4c所示。這里，為了后續(xù)說明方便，

Fig.4 a—laser profiles of chirped pulses b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of c1=-6,c2=-7,td,c1=-0.6T,td，c2=-0.3T c—high order harmonic spectrum for the case of c1=-6,c2=-7,td,c1=-0.6T,td,c2=-0.3T

定義c1=-6，c2=-7，td,c1=-0.6T，td,c2=-0.3T時(shí)的激光場(chǎng)為本節(jié)中的基礎(chǔ)場(chǎng)。

圖4中的分析顯示,本節(jié)中諧波光譜平臺(tái)區(qū)來自P5，并且其來源于正向半周期波形。因此，引入正向半周期單極場(chǎng)(up half-cycle pulse,UHCP)較為合適。這里，半周期場(chǎng)脈寬直選為τDHCP=5.34fs，強(qiáng)度與負(fù)向半周期激光場(chǎng)一樣。經(jīng)過計(jì)算，正向半周期激光場(chǎng)延遲時(shí)間選為td,UHCP=0.4T時(shí)較為合適(td,UHCP為正向半周期激光場(chǎng)延遲時(shí)間)。分析圖5a中的激光波形可知，當(dāng)td,UHCP=0.4T時(shí)，組合場(chǎng)在0.4T～1.2T之間的正向半周期波形強(qiáng)度可以得到增強(qiáng)。這導(dǎo)致電子在此加速過程中可獲得更多的能量，進(jìn)而使諧波輻射能量峰P5得到明顯延伸，如圖5b所示。分析圖5c中的諧波光譜可知，在適當(dāng)引入正向半周期單極場(chǎng)后，諧波截止能量得到進(jìn)一步延伸，進(jìn)而獲得并200次～800次的諧波光譜連續(xù)平臺(tái)區(qū)。

Fig.5 a—laser profiles of combined field b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of FP+UHCP with τUHCP=5.34fs c—high order harmonic spectra of FP and FP+UHCP

通過對(duì)圖4和圖5的研究，諧波截止能量在優(yōu)化的正向半周期波形下得到有效延伸。與第2.1節(jié)中類似，接下來需對(duì)諧波強(qiáng)度進(jìn)行調(diào)控。選用紫外場(chǎng)依然為λUV=61.5nm,λUV=123nm,λUV=184.5nm。紫外光脈寬和強(qiáng)度不變。經(jīng)過計(jì)算，紫外光延遲時(shí)間選為td,UV=-0.6T時(shí)比較合適。如圖6a所示，當(dāng)加入上述紫外光時(shí)，諧波強(qiáng)度有2個(gè)～4個(gè)數(shù)量級(jí)的增強(qiáng)。同樣，在單、雙光子共振電離時(shí)，諧波強(qiáng)度增強(qiáng)最為明顯。隨著紫外光波長(zhǎng)增大，諧波強(qiáng)度的增強(qiáng)變?nèi)?。圖6b和圖6c中給出了激光波形和電離幾率。由圖可知，紫外光的引入位置大致在t=-0.6T時(shí)，因此，在此附近的電離幾率會(huì)得到明顯增強(qiáng)，進(jìn)而導(dǎo)致能量峰P5的強(qiáng)度得到增強(qiáng)，如圖6d所示。這是諧波強(qiáng)度增強(qiáng)的原因。

Fig.6 a—high order harmonic spectra of different combined fields b—laser profiles of combined fields c—ionization probability of He atom driven by different combined fields d—time-frequency analyses of harmonics for the case of FP+UHCP+UV with λUV=61.5nm

最后，對(duì)諧波光譜平臺(tái)區(qū)的諧波進(jìn)行傅里葉變換并疊加可以獲得阿秒量級(jí)的脈沖。具體來說：當(dāng)選擇負(fù)向半周期波形產(chǎn)生的諧波光譜連續(xù)區(qū)時(shí)(如圖3a或圖3d所示)。通過疊加諧波光譜的200次～400次、400次～600次以及600次～800次諧波，可獲得3個(gè)脈寬分別在40as,45as和40as的單個(gè)阿秒脈沖，如圖7a所示。當(dāng)選擇正向半周期波形產(chǎn)生的諧波光譜連續(xù)區(qū)時(shí)(如圖6a或圖6d所示)。通過疊加諧波光譜的200次～400次、400次～600次以及600次到800次諧波，可獲得3個(gè)脈寬分別在38as,40as和48as的單個(gè)阿秒脈沖，如圖7b所示。

Fig.7 Generations of attosecond pulses

3 結(jié) 論

理論上提出了利用雙色啁啾場(chǎng)、啁啾延遲、半周期單極場(chǎng)以及紫外場(chǎng)的組合場(chǎng)對(duì)半周期激光波形進(jìn)行了優(yōu)化。在適當(dāng)調(diào)節(jié)激光參量后獲得了正向和負(fù)向最佳半周期激光波形。在此波形驅(qū)動(dòng)下，不僅諧波截止能量得到延伸；而且諧波強(qiáng)度得到增強(qiáng)。最后，疊加諧波可獲得脈寬在50as之下的單個(gè)阿秒脈沖。