李 萍，宋 杰，盛 杰，嚴思梁，薛克敏

(合肥工業(yè)大學 材料科學與工程學院，安徽 合肥 230009)

以聚變堆為代表的先進核反應堆的設(shè)計和發(fā)展需要開發(fā)先進的結(jié)構(gòu)材料，以便在惡劣的輻射環(huán)境中保持反應堆堆芯關(guān)鍵部件結(jié)構(gòu)的完整性。含9%～12%(質(zhì)量分數(shù))Cr的鐵素體/馬氏體(F/M)鋼被認為是先進核反應堆的主要候選材料，因為這類F/M鋼具有更好的抗膨脹性和抗輻照應力腐蝕開裂(IASCC)性能[1-2]。

大塑性變形(SPD)是制備超細晶結(jié)構(gòu)材料最有效的方法之一[3]。模壓(GP)是一種廣泛應用的大塑性變形技術(shù)，用于細化大尺寸金屬板材的晶粒尺寸[4]。近年來，SPD技術(shù)已應用于反應堆用鋼材的制備，如T91鋼、奧氏體鐵素體鋼和氧化物彌散強化(ODS)鋼[5-6]。研究表明，當T91鋼的平均晶粒尺寸細化到300 nm時，其硬度增加70%[7]。同時，細化的微觀結(jié)構(gòu)顯示出增強的輻射耐受性[8]。

鑒于模壓的諸多優(yōu)勢，國內(nèi)外學者對模壓工藝下的材料及大塑性變形工藝下的低活化鋼組織性能演變進行了研究，并取得了較好的成果。Hoseini-Athar等[9]研究了Mg-Gd合金經(jīng)限制性模壓(CGP)變形處理后的組織。結(jié)果表明，經(jīng)過4次CGP循環(huán)后，樣品的平均晶粒尺寸從12.2 μm減小到4.4 μm。Yang等[10]研究了1060鋁合金在CGP作用下的拉伸性能。結(jié)果表明，1道次CGP處理后，復合材料的極限抗拉強度顯著提高至102 MPa，延伸率下降至25%。Hajizadeh等[11]在室溫下對1050鋁進行了CGP處理。使起始材料的屈服強度顯著提高，從93 MPa提高到182 MPa。Mozafari等[12]研究了經(jīng)過CGP處理的鋁鎂合金的磨損性能，結(jié)果表明2道次CGP后硬度達到95 HV。梁萍[13]對1060工業(yè)純鋁進行了模壓工藝研究，發(fā)現(xiàn)模壓后材料的硬度明顯上升。綜上，模壓變形具有良好的細化晶粒從而提高材料力學性能的效果。Eddahbi等[14-15]對含9%Cr的EUROFER鐵素體/馬氏體鋼采用等徑角擠壓工藝進行變形，變形后材料既能獲得較高的強度，又具有較好的韌性。Fernndez等[16]對EUROFER 97鋼采用等徑角擠壓工藝進行變形，變形后材料具有高密度、大角度晶界的近等軸狀亞微米晶結(jié)構(gòu)材料和更高的應變硬化速率。目前國內(nèi)外關(guān)于低活化鋼的大塑性變形及組織性能的研究較少。鑒于此，本文以低活化鋼為對象，探索多道次CGP變形制備細晶低活化鋼的方法，并開展組織性能表征分析，為先進核反應堆結(jié)構(gòu)材料的優(yōu)化改性提供思路。

1 材料與方法

實驗所用坯料為中國科學院金屬研究所提供的低活化鋼軋板，其化學成分列于表1。對其進行熱處理，其過程為：980 ℃/30 min奧氏體化處理后水淬，并經(jīng)760 ℃/90 min 回火處理。機加工成48 mm×16 mm×4 mm的CGP試樣。將試樣在500 ℃和600 ℃下分別進行1、2、3道次等溫CGP變形處理。

表1 低活化馬氏體鋼的主要元素組成Table 1 Main element composition of low activation Martensitic steel

CGP的變形原理如圖1所示。圖1a剪切變形區(qū)模具角度θ=45°、模具齒寬為4 mm。單道次CGP變形中坯料首先進行如圖1b所示的壓彎變形，然后進行如圖1c所示的壓平變形，之后對坯料進行水平方向180°旋轉(zhuǎn)，再分別進行壓彎、壓平變形，完成1道次CGP變形。CGP變形試驗在自制的RZU200HF型多功能液壓機上進行，上模下行速度為1 mm/s。

a——CGP模具；b——壓彎變形；c——壓平變形圖1 CGP工藝原理示意圖Fig.1 Schematic illustration of CGP process

CGP變形處理后，沿試樣變形面(y面)切取試樣，如圖2a所示，并對所取試樣進行機械拋光、電解拋光，使用JSM-7001F掃描電鏡對其進行EBSD分析(測量參數(shù)為：加載電壓20 kV、工作距離15 mm、掃描步長0.15 μm)，研究晶粒形貌、尺寸分布、晶界取向差及織構(gòu)等微觀結(jié)構(gòu)在CGP變形中的演化規(guī)律。

a——試樣切割位置；b——顯微硬度測量路徑及取點圖2 試樣切割位置和顯微硬度測量路徑及取點示意圖Fig.2 Cutting position of specimen and path and selected point for microhardness test

在試樣y面中心線沿x方向取點，左端第1個點選在距離試樣邊緣2 mm處，每個點間隔4 mm，依次取點測試，如圖2b所示。采用MH-3顯微硬度計對各點硬度進行測量，加載載荷為200g，保壓時間為15 s，每個點附近測量3次，取平均值。為避免表面微裂紋對實驗數(shù)據(jù)的影響，在厚度方向中心層上切取拉伸試樣，取樣位置及幾何尺寸如圖3所示，在INSTRON萬能實驗機上進行室溫準靜態(tài)拉伸實驗，拉伸速率為1 mm/min。

圖3 拉伸試樣取樣位置Fig.3 Sampling position of tensile specimen

2 結(jié)果及分析

2.1 馬氏體板條細化及晶粒取向演化

500 ℃下不同道次CGP變形處理后低活化馬氏體鋼晶粒形貌的EBSD圖及晶粒尺寸和晶界取向差分布分別如圖4、5所示。

由圖4、5可看出，原始回火低活化鋼組織主要為粗大板條馬氏體。回火態(tài)試樣平均馬氏體板條晶粒尺寸為1.37 μm，尺寸分布分散程度較大，測得的最小尺寸為0.45 μm，占觀測區(qū)域的34.0%，測得的最大尺寸為6.27 μm，占觀測區(qū)域的0.5%，5 μm以上大尺寸區(qū)域占3.1%。初始回火態(tài)下，原始組織中取向差分布范圍較大，不同取向差所占比例相差較大，平均取向差為35.1°，大角度晶界所占比例高達82.1%，其中大角度晶界中44.5°比例最高，占觀測區(qū)的10.6%，小角度晶界主要集中在5°以下，占總觀測區(qū)域的15.6%，占小角度晶界的87.1%。

a——回火態(tài)；b——1道次CGP變形；c——2道次CGP變形；d——3道次CGP變形圖4 500 ℃下不同道次CGP變形后低活化馬氏體鋼晶粒形貌的EBSD圖像Fig.4 EBSD image of grain morphology of as-tempered and different CGP passes deformed specimen at 500 ℃

圖5 500 ℃下不同道次CGP變形后低活化馬氏體鋼晶粒尺寸及晶界取向差分布Fig.5 Grain size distribution and grain boundary misorientation of as-tempered and different CGP pass deformed specimens

經(jīng)歷1道次CGP變形后，較大的板條狀組織得到了明顯細化，整體的板條大小均勻性有所提高，原奧氏體晶界較初始態(tài)變得模糊。細化后平均馬氏體板條晶粒尺寸降至1.18 μm，測得最小尺寸為0.42 μm，較初始回火態(tài)有小幅下降，占觀測區(qū)的比例為25.7%，同時5 μm以上大尺寸板條明顯減少，這表明1道次CGP變形對較大回火馬氏體晶粒有良好的細化效果。

變形后晶界取向差平均值為35.6°，大角度晶界所占比例變?yōu)?2.2%，其中占比最高的晶界為47.7°，各角度之間所占比例差距有所減小。

2道次CGP變形后，組織繼續(xù)細化，相對較大的板條周圍分布著剪切破碎形成的等軸狀組織，平均馬氏體板條晶粒尺寸為1.01 μm。由圖5可看出，3 μm以上大尺寸晶粒在2道次CGP變形后也基本消失，與此同時，最小晶粒尺寸為0.47 μm，所占比例變?yōu)?4.5%，較1道次CGP變形有明顯提升，表明2道次CGP變形對較大尺寸板條細化效果仍很明顯。2道次CGP變形后平均取向差為35.7°，大角度晶界比例小幅增加至83.5%，占比最高的晶界角度恢復至44.5°。

在經(jīng)歷3道次CGP變形后，細化效果顯著，已不存在較大板條，細小破碎板條占據(jù)絕大部分，組織整體上呈現(xiàn)等軸狀特征。3道次CGP變形后，平均馬氏體板條晶粒尺寸進一步減小至0.88 μm，尺寸分布范圍最小，均勻性達到最佳。3道次CGP變形后平均取向差與大角度晶界比例均小幅下降，分別為34.9°和81.2%，占比最大的晶界角度未發(fā)生變化。

綜合來說，隨著CGP變形道次的增加，平均馬氏體板條晶粒尺寸逐漸減小，大尺寸晶粒逐漸消失，晶粒尺寸分布范圍縮小，組織均勻性有所提高。說明CGP具有良好的細化晶粒的特點。從回火態(tài)到3道次CGP變形結(jié)束，平均取向差與大角度晶界變化幅度均較小，且各道次CGP變形中，小角度晶界無論是總體占比還是具體某角度占比都未發(fā)生明顯變化，說明CGP可能對低活化鋼大、小角度晶界取向差影響不大。

2.2 取向分布函數(shù)圖

a——回火態(tài)；b——1道次CGP變形；c——2道次CGP變形；d——3道次CGP變形圖6 不同道次CGP變形后馬氏體組織的ODF截面Fig.6 ODF section of Martensite before and after CGP deformation

a——回火態(tài)；b——1道次CGP變形；c——2道次CGP變形；d——3道次CGP變形圖7 不同道次CGP變形后鐵素體組織的ODF截面Fig.7 ODF section of ferrite before and after CGP deformation

2.3 CGP對低活化鋼力學性能影響

1) 顯微硬度

低活化鋼試樣的平均顯微硬度隨CGP變形道次的變化示于圖8。由圖8可知，與初始態(tài)相比，CGP變形后試樣的顯微硬度明顯提高，尤其在第1道次CGP變形時提高幅度最大，500 ℃和600 ℃變形后試樣的顯微硬度由初始的219.9 HV分別提高到244.4 HV和240.3 HV，提升了11.14%和9.28%。之后隨著CGP道次的增加，顯微硬度提高幅度逐漸減小，第3道次CGP變形后顯微硬度分別達到253.1 HV和249.2 HV。500 ℃下的平均硬度值始終稍高于600 ℃下的。為進一步了解硬度變化的均勻性，引入不均勻性系數(shù)I.F.，其計算公式為：

圖8 CGP變形低活化鋼平均顯微硬度及不均勻系數(shù)隨CGP變形道次的變化Fig.8 Variation of average microhardness and non-uniformity coeffieient with CGP pass number

2) 拉伸性能

CGP變形試樣的抗拉強度和延伸率隨變形道次的變化示于圖9。從圖9可知，500 ℃下1道次CGP變形后，低活化鋼的抗拉強度得到明顯提高，從初始態(tài)的586.31 MPa顯著提高至693.01 MPa，增幅約18.20%。與此同時，材料的塑性明顯降低，延伸率從18.59%下降至12.13%，下降幅度為34.75%，3道次后延伸率上升至13.27%。隨著CGP變形道次的增加，變形試樣的抗拉強度呈小幅度上升后略有下降，3道次后抗拉強度為689.74 MPa，但仍明顯高于初始態(tài)。隨著變形道次的增加，試樣的延伸率略有增加。

圖9 CGP變形低活化鋼拉伸性能隨道次及溫度變化Fig.9 Effect of CGP pass number and experiment temperature on tensile property of low activation Martensitic steel

600 ℃下1、2、3道次CGP變形后的抗拉強度與延伸率分別為685.97、688.03、679.30 MPa和13.21%、13.65%、15.62%。整體上，600 ℃變形后低活化鋼的抗拉強度稍低于500 ℃，尤其是2道次CGP變形差距最大，達32.09 MPa，但延伸率更高，變化趨勢兩者基本一致。

低活化鋼板材在500、600 ℃下CGP變形時不會發(fā)生相變強化，顯微硬度和強度的提高主要是因為加工硬化和晶粒細化。CGP變形1道次后，初始晶粒在剪切變形作用下破碎、細化，并生成高密度位錯，因此在加工硬化和晶粒細化的共同作用下，試樣硬度、強度顯著提高。因為變形1道次后試樣具有較大的位錯密度，加工硬化效應明顯，其延伸率從初始態(tài)的18.59%急劇下降至12.13%。而后隨著變形道次的增加，剪切變形程度不斷增加，促使試樣位錯劇烈運動，在大晶粒內(nèi)滑移、攀移、橫向纏結(jié)而形成新晶界，新晶界的形成促進晶粒不斷細化、等軸化、均勻化，降低了晶粒內(nèi)部的位錯密度，使得加工硬化的作用被逐漸抵消，此時試樣硬度、強度的提高只能依靠晶粒細化，所以CGP變形后期試樣顯微硬度隨變形道次的增加而緩慢增加。

3 結(jié)論

1) CGP變形能顯著細化低活化鋼，且隨著CGP變形道次的增加，試樣組織不斷細化，大尺寸晶粒逐漸消失，晶粒尺寸分布范圍縮小。平均晶粒尺寸從1.37 μm細化至0.88 μm，組織均勻性提高。1、2、3道次CGP變形后，平均取向差穩(wěn)定在34.9°～35.7°之間，大角度晶界所占比例穩(wěn)定在81.2%～83.5%之間。

3) 低活化鋼在500、600 ℃下經(jīng)歷3道次CGP變形后，在延伸率下降至13.27%、15.62%的情況下，試樣抗拉強度明顯提升至689.74、679.30 MPa，硬度分別提升至253.1、249.2 HV。600 ℃下變形后抗拉強度稍低于500 ℃，但延伸率相對更高。硬度隨CGP道次的增加而增加，1道次增幅最明顯。

綜上所述，CGP工藝可提高低活化鋼的抗拉強度和硬度，為低活化鋼性能優(yōu)化及在核領(lǐng)域應用提供了新的思路。