紀(jì)少波，馬榮澤，趙同軍，李 洋，黃 海，張世強(qiáng)，程 勇

（山東大學(xué) 能源與動(dòng)力工程學(xué)院，濟(jì)南250061，中國(guó)）

大力開(kāi)發(fā)和利用清潔能源及可再生資源，是改善人類生活環(huán)境，提高人民生活質(zhì)量以及促進(jìn)經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展的必由之路[1]。H2具有來(lái)源多樣、清潔低碳、靈活高效且應(yīng)用場(chǎng)景豐富等優(yōu)點(diǎn)，是全球最具發(fā)展?jié)摿Φ那鍧嵞茉粗?，被廣泛認(rèn)為是未來(lái)最有發(fā)展?jié)摿Φ亩文茉碵2]。以H2為燃料的質(zhì)子交換膜燃料電池 （proton exchange membrane fuel cell，PEMFC）具有能量轉(zhuǎn)換效率高、比功率高、清潔無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn)，適合應(yīng)用于交通、便攜式動(dòng)力源以及分布式發(fā)電領(lǐng)域[3]。目前，PEMFC的研究及應(yīng)用是國(guó)內(nèi)外新能源領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。

質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）是一個(gè)具有非線性、時(shí)變性、強(qiáng)耦合及滯后性的復(fù)雜動(dòng)態(tài)系統(tǒng)，電堆以及外圍各子系統(tǒng)之間，互相獨(dú)立又互相影響，其動(dòng)態(tài)特性涉及熱力學(xué)、流體力學(xué)及電化學(xué)等方面[4]。對(duì)PEMFC進(jìn)行研究時(shí)，建模分析是一種直觀且快速的手段。PEMFC模型主要包括機(jī)理模型、經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?、等效電路模型以及智能模型等。機(jī)理模型根據(jù)熱力學(xué)、流體力學(xué)及電化學(xué)等基本理論對(duì)PEMFC內(nèi)部的氣體、水及離子等的溫度、壓力及濃度等狀態(tài)進(jìn)行分析，從空間維度上可分為一維、二維及三維模型[5]；經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ椭饕抢媒y(tǒng)計(jì)學(xué)知識(shí)，基于測(cè)量的溫度、壓力、濕度及流量等運(yùn)行參數(shù)，通過(guò)參數(shù)整定及曲線擬合得到反映PEMFC運(yùn)行特性的模型[6]；等效電路模型則通過(guò)搭建電堆的等效電路，實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)的電化學(xué)特性及輸出電壓特性等狀態(tài)的仿真分析[7]；智能模型通過(guò)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)或支持向量機(jī)等算法搭建，用于進(jìn)行系統(tǒng)參數(shù)的辨識(shí)及系統(tǒng)輸出特性的預(yù)測(cè)分析[8]。上述模型的側(cè)重點(diǎn)不同，適用于不同的應(yīng)用場(chǎng)景，需要根據(jù)研究?jī)?nèi)容選擇合適的模型。

本研究結(jié)合機(jī)理模型及經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ偷膬?yōu)點(diǎn)，搭建了一套PEMFC仿真模型，該模型在保證仿真精度的前提下，可以實(shí)現(xiàn)電堆輸出特性的快速仿真?；谠撃Ｐ脱芯苛朔€(wěn)態(tài)工況下關(guān)鍵運(yùn)行參數(shù)對(duì)PEMFC單體電池電壓的影響規(guī)律，分析結(jié)果可為PEMFC控制策略的制定提供理論指導(dǎo)，有助于進(jìn)一步提升PEMFC的運(yùn)行性能。

1 PEMFC仿真模型搭建及驗(yàn)證

1.1 PEMFC仿真模型

質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）的性能受到多種運(yùn)行參數(shù)的影響，為了分析各關(guān)鍵運(yùn)行參數(shù)對(duì)PEMFC性能的影響，基于MATLAB/Simulink平臺(tái)的Thermolib工具包搭建燃料電池的仿真模型?；谀Ｐ头治鰡我贿\(yùn)行參數(shù)調(diào)節(jié)時(shí)，PEMFC的單體電壓變化趨勢(shì)，通過(guò)對(duì)比結(jié)果揭示關(guān)鍵運(yùn)行參數(shù)對(duì)PEMFC性能的影響規(guī)律。以Ballard公司的Mark V型燃料電池為研究對(duì)象搭建仿真模型，它由35片232 cm2的單電池構(gòu)成，采用Naf ion117質(zhì)子交換膜，膜厚度為178μm。

搭建的PEMFC模型框圖如圖1所示，模型包括電堆模塊、陰極供氣系統(tǒng)模塊、陽(yáng)極供氫系統(tǒng)模塊、冷卻循環(huán)系統(tǒng)模塊及控制系統(tǒng)模塊等部分。陰極供氣系統(tǒng)模塊包括空氣濾清器、空壓機(jī)、中冷器、空氣加濕器、空氣加熱器、背壓閥及相關(guān)的管路等部分。在模型中采用濕空氣模塊用于模擬濕空氣，空氣的成分設(shè)置為79% N2和21%的O2，陰極供氣系統(tǒng)模塊中可對(duì)空氣濕度、空氣溫度、空氣壓力以及空氣過(guò)量系數(shù)單獨(dú)設(shè)置。陽(yáng)極供氫系統(tǒng)模塊包括H2罐、H2泄壓閥、H2比例閥、電動(dòng)H2循環(huán)泵、背壓閥及相應(yīng)管路等部分，在模型中可以設(shè)置H2的濕度。冷卻循環(huán)系統(tǒng)模塊包括散熱器、冷卻風(fēng)扇、冷卻水泵、去離子裝置及相應(yīng)管路等部分，在模型中可以對(duì)冷卻水的流量進(jìn)行調(diào)整，對(duì)冷卻水的出堆溫度進(jìn)行設(shè)置。

圖1 PEMFC燃料電池仿真模型框圖

1.2 模型驗(yàn)證

文獻(xiàn)[9]采用Mark V燃料電池進(jìn)行試驗(yàn)，測(cè)試了電堆開(kāi)路狀態(tài)及正常工作時(shí)的輸出電壓及溫度。按文獻(xiàn)中試驗(yàn)條件設(shè)置仿真模型的運(yùn)行參數(shù)，將模型計(jì)算結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。表2為電堆開(kāi)路和輸出電流Iout= 20 A時(shí)，電堆輸出電壓Uout及溫度θ的對(duì)比結(jié)果。由結(jié)果可見(jiàn)，在2種工況下模型計(jì)算的輸出電壓最大誤差為4%，電堆溫度的最大誤差為1%，對(duì)比結(jié)果表明模型可以滿足燃料電池性能仿真的要求。

表1 模型計(jì)算結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果對(duì)比

2 仿真結(jié)果及分析

2.1 電堆溫度對(duì)PEMFC輸出特性的影響

質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）的電堆溫度多通過(guò)電堆出水溫度表征，在仿真計(jì)算中通過(guò)調(diào)節(jié)冷卻水的循環(huán)流量調(diào)節(jié)電堆出水溫度，仿真計(jì)算中空氣溫度θair= 50 ℃、空氣相對(duì)濕度φRH= 100%、pair= 140 kPa、空氣過(guò)量系數(shù)λair= 2，H2壓力pH2= 160 kPa、H2過(guò)量系數(shù)λH2= 2，在此條件下研究了不同電堆溫度對(duì)電堆性能的影響，對(duì)比結(jié)果如圖2所示。

溫度對(duì)電池性能的影響主要表現(xiàn)在影響氣體的擴(kuò)散能力和膜的質(zhì)子傳導(dǎo)。由圖2可知，當(dāng)電堆溫度在55 ～ 65 ℃時(shí)，燃料電池的單體電池電壓隨著溫度的升高而升高。這是因?yàn)榈蜏貢r(shí)水大部分呈現(xiàn)小液滴[10]，氣態(tài)成分少，其飽和壓力小，此時(shí)膜電極出現(xiàn)水淹，使得O2很難從擴(kuò)散層進(jìn)入到催化層，影響電化學(xué)反應(yīng)速度。當(dāng)電堆溫度提高時(shí)，催化劑活性顯著提高，同時(shí)溫度提高使得膜內(nèi)的水?dāng)U散系數(shù)與氣體擴(kuò)散系數(shù)增大[11]，從而導(dǎo)致膜內(nèi)傳質(zhì)增加、膜電阻減小，輸出性能提高。當(dāng)燃料電池溫度超過(guò)70 ℃時(shí)，隨著溫度的升高，燃料電池的單體電池電壓呈迅速降低的趨勢(shì)，在電堆溫度為75 ℃時(shí)，該現(xiàn)象更為明顯。這是因?yàn)楫?dāng)電堆的溫度過(guò)高時(shí)，質(zhì)子交換膜上的水分容易揮發(fā)，導(dǎo)致質(zhì)子交換膜濕度降低。膜濕度降低會(huì)使膜電阻提高，降低其對(duì)氫離子的傳遞效率，從而影響電堆的性能。燃料電池運(yùn)行過(guò)程中需通過(guò)冷卻系統(tǒng)合理控制電堆溫度。

圖2 不同溫度下燃料電池單體電壓

2.2 空氣濕度對(duì)PEMFC輸出特性的影響

質(zhì)子交換膜的濕度影響質(zhì)子的傳遞速度，可以通過(guò)對(duì)空氣進(jìn)行加濕的方式來(lái)提高質(zhì)子交換膜的濕度。通過(guò)模型分析了空氣濕度在50 % ～100 %時(shí)，燃料電池輸出特性的變化規(guī)律。仿真計(jì)算中其他關(guān)鍵運(yùn)行參數(shù)設(shè)置為：θair= 50 ℃、pair= 140 k Pa、λair= 2，pH2= 160 kPa、λH2= 2，電堆運(yùn)行溫度θcell= 65 ℃。不同空氣相對(duì)濕度時(shí)PEMFC輸出特性對(duì)比結(jié)果如圖3所示。

圖3 不同空氣濕度下燃料電池單體電壓

由圖可知，電流相同時(shí)，隨著空氣濕度的增加，燃料電池的單體電池電壓呈增加的趨勢(shì)，在相對(duì)濕度為100%時(shí)達(dá)到最高值。質(zhì)子交換膜需要水來(lái)維持其質(zhì)子傳導(dǎo)性能，較高的空氣濕度可以使質(zhì)子交換膜的水含量增加，提升膜的電導(dǎo)率，降低膜兩側(cè)的阻抗，加快膜內(nèi)的氫離子傳遞速度，進(jìn)而提高電化學(xué)反應(yīng)速率，燃料電池輸出性能改善。且隨著輸出電流的增加，輸出性能改善越明顯，這是因?yàn)殡S著電流密度的增大，化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生的水分逐漸增多，堆內(nèi)濕度逐漸升高，因此輸出性能越好。

2.3 空氣溫度對(duì)PEMFC輸出特性的影響

質(zhì)子交換膜的濕度受到電堆溫度、進(jìn)堆空氣中水含量以及反應(yīng)過(guò)程中生成水的影響。保持空氣相對(duì)濕度不變時(shí)，提高空氣的溫度，空氣中實(shí)際含有的水蒸氣量也相應(yīng)提高。為了探究空氣溫度對(duì)燃料電池的影響，將空氣溫度設(shè)定為30 ～ 70 ℃進(jìn)行仿真計(jì)算。計(jì)算過(guò)程中其他關(guān)鍵運(yùn)行參數(shù)設(shè)置為：φRH= 100%、pair= 140 k Pa、λair= 2，pH2= 160 k Pa、λH2= 2，θcell= 65 ℃、不同空氣溫度時(shí)PEMFC輸出特性對(duì)比結(jié)果如圖4所示。

由圖可知，進(jìn)氣溫度在30 ～ 50 ℃時(shí)，燃料電池的性能隨著進(jìn)氣溫度的增加而提高，當(dāng)進(jìn)氣溫度繼續(xù)增加時(shí)，燃料電池的性能反而下降。這是因?yàn)檫M(jìn)氣溫度為30 ～ 50 ℃、空氣相對(duì)濕度為100%時(shí)，隨著進(jìn)氣溫度的提高，進(jìn)氣的絕對(duì)濕度在逐步增加。進(jìn)堆空氣攜帶的水分增加，空氣進(jìn)入電堆以后對(duì)質(zhì)子交換膜進(jìn)行加濕，燃料電池的性能改善，使得單體電池電壓增加。當(dāng)空氣溫度提高到60 ℃以上時(shí)，空氣所攜帶的水含量較高；電堆運(yùn)行時(shí)由于電化學(xué)反應(yīng)也產(chǎn)生水，電堆內(nèi)部出現(xiàn)水淹現(xiàn)象時(shí)，反而降低了燃料電池的性能。由此可見(jiàn)，在燃料電池運(yùn)行時(shí)，當(dāng)保持空氣相對(duì)濕度不變時(shí)，適當(dāng)提高空氣溫度有利于增加進(jìn)入燃料電池內(nèi)部的水分，可以提高質(zhì)子交換膜的濕度，改善燃料電池的性能；隨著空氣溫度進(jìn)一步升高，進(jìn)入電堆中的水分過(guò)多時(shí)，出現(xiàn)水淹問(wèn)題，反而降低燃料電池性能。在燃料電池實(shí)際控制時(shí)，應(yīng)結(jié)合空氣溫度及濕度，對(duì)進(jìn)入電堆的水分進(jìn)行合理控制以提高電堆性能。

圖4 不同空氣溫度下燃料電池單體電壓

2.4 氫氣壓力對(duì)PEMFC輸出特性的影響

質(zhì)子交換膜燃料電池 (PEMFC)由多片單電池串聯(lián)而成，H2通過(guò)陽(yáng)極流道進(jìn)入各單電池進(jìn)行電化學(xué)反應(yīng)。H2經(jīng)過(guò)各單體電池的陽(yáng)極流道時(shí)會(huì)產(chǎn)生壓力損失。為了探明H2壓力對(duì)燃料電池輸出特性的影響，同時(shí)考慮到質(zhì)子交換膜的安全，將空氣壓力設(shè)置為120 k Pa， H2的壓力設(shè)置為120 ～ 160 k Pa、進(jìn)行仿真計(jì)算。計(jì)算中其他關(guān)鍵運(yùn)行參數(shù)設(shè)置為：θair= 50 ℃、φRH= 100%、λair= 2、pair= 120 kPa，λH2= 2、θcell= 65 ℃，不同H2壓力下的對(duì)比結(jié)果如圖5所示。

仿真結(jié)果表明，在保持燃料電池陰極空氣壓力不變的前提下，提高陽(yáng)極H2壓力有利于提高燃料電池的輸出性能。根據(jù)動(dòng)力學(xué)理論，H2壓力的增加提高了催化層中H2的濃度，促進(jìn)了H2在催化劑表面的吸附，加快了化學(xué)反應(yīng)速率，進(jìn)而促進(jìn)了電化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行；同時(shí)，增加H2壓力能夠提高各單片電池的分壓壓力，減少活化極化造成的損失。由此可知，在保證質(zhì)子交換膜安全使用的前提下，適當(dāng)提高陽(yáng)極的H2壓力，能夠改善燃料電池的性能。

2.5 空氣壓力對(duì)PEMFC輸出特性的影響

陰極空氣壓力能夠影響電堆性能，為了分析空氣壓力對(duì)燃料電池輸出特性的影響，將陽(yáng)極的H2壓力設(shè)置為160 kPa，將陰極的空氣壓力設(shè)置為120 ～ 160 kPa進(jìn)行仿真計(jì)算。計(jì)算中其他關(guān)鍵運(yùn)行參數(shù)設(shè)置為：θair= 50 ℃、φRH= 100%、λair= 2，pair= 120 kPa 、λH2= 2，θcell= 65 ℃，計(jì)算結(jié)果如圖6所示。

圖5 不同氫氣壓力下燃料電池單體電壓

圖6 不同空氣壓力下燃料電池單體電壓

由圖可見(jiàn)，在保持燃料電池陽(yáng)極H2壓力不變的前提下，提高陰極空氣壓力有利于提高燃料電池的輸出性能?？諝鈮毫Φ脑黾犹岣吡朔磻?yīng)物的濃度，加快反應(yīng)氣體的擴(kuò)散速度，進(jìn)而促進(jìn)空氣中的氧氣分子在催化層的吸附，提升化學(xué)反應(yīng)速率。同時(shí)，隨著陰極空氣壓力的增大，陰極反應(yīng)生成的水也能更好地排出電堆，使氧氣能夠更容易擴(kuò)散至質(zhì)子交換膜，進(jìn)而提高電堆的性能?？傮w來(lái)講，提高空氣側(cè)的進(jìn)氣壓力可以提高燃料電池的性能，但是同時(shí)也要考慮電堆密封性、空壓機(jī)系統(tǒng)的功率損耗等因素，對(duì)陰極空氣壓力進(jìn)行合理控制。

2.6 空氣過(guò)量系數(shù)對(duì)PEMFC輸出特性的影響

H2過(guò)量系數(shù)對(duì)燃料電池性能的影響較小，相對(duì)而言，空氣過(guò)量系數(shù)對(duì)燃料電池的性能有較大影響[12]。為了探明空氣過(guò)量系數(shù)對(duì)燃料電池性能的影響，空氣過(guò)量系數(shù)λ設(shè)置為1.3 ～3.0進(jìn)行仿真計(jì)算，其他關(guān)鍵運(yùn)行參數(shù)設(shè)置為：θair= 50 ℃、φRH= 100%、pair= 140 kPa，pair= 140 kPa，λH2= 2，θcell= 65 ℃，計(jì)算結(jié)果如圖7所示。

由圖可知當(dāng)λ= 1.3時(shí)，單體電池電壓被嚴(yán)重拉低，燃料電池出現(xiàn)了“氧饑餓”現(xiàn)象。當(dāng)λ從1.3提升至1.5時(shí)，單電池電壓回歸至正常水平。當(dāng)λ= 2時(shí)，單體電池電壓略有提升，這是因?yàn)镻EMFC運(yùn)行過(guò)程中，電池兩極特別是陰極的多孔介質(zhì)中會(huì)有液態(tài)水生成，液態(tài)水的存在會(huì)減小多孔電極的孔隙率，增大氣體在擴(kuò)散層中的傳導(dǎo)阻力；增大空氣流量，有利于排出電極中的液態(tài)水，提高孔隙率，增大擴(kuò)散系數(shù)，進(jìn)而提高電池的性能。當(dāng)λ= 3時(shí)，燃料電池的性能無(wú)明顯改善，說(shuō)明空氣流量對(duì)燃料電池性能影響是有一定限度的，達(dá)到最優(yōu)狀態(tài)后，氣體流量繼續(xù)增加將不再會(huì)提高電池的性能，這是因?yàn)榭諝饬髁康脑黾樱箍諝庠跀U(kuò)散孔隙表面滯留時(shí)間變短，降低擴(kuò)散效率；同時(shí)加快的空氣流速會(huì)使流道中氣體分壓變低，使氣體在擴(kuò)散層的擴(kuò)散系數(shù)降低，上述影響因素導(dǎo)致電池性能無(wú)法繼續(xù)提升。過(guò)量空氣系數(shù)增加會(huì)導(dǎo)致空壓機(jī)消耗功率過(guò)大，降低系統(tǒng)整體效率，因此，應(yīng)將燃料電池空氣過(guò)量系數(shù)控制在合理的范圍內(nèi)。

圖7 不同過(guò)量空氣系數(shù)下燃料電池單體電壓

3 結(jié) 論

本研究搭建了質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）的仿真模型，在穩(wěn)態(tài)工況下研究了電堆溫度、空氣濕度、空氣溫度、H2壓力、空氣壓力及空氣過(guò)量系數(shù)等關(guān)鍵運(yùn)行參數(shù)對(duì)電堆輸出特性的影響規(guī)律，分析結(jié)果可用于指導(dǎo)PEMFC控制策略的優(yōu)化，獲得的主要結(jié)論如下:

1） 提高電堆溫度，能夠增加催化劑活性，改善膜內(nèi)傳質(zhì)特性，進(jìn)而提高電堆性能；當(dāng)電堆溫度過(guò)高時(shí)，由于質(zhì)子交換膜濕度降低，使得膜電阻提高，氫離子傳遞效率降低，影響電堆性能。

2） 提高空氣濕度能夠增加質(zhì)子交換膜的水含量，提升膜的電導(dǎo)率，進(jìn)而加快電化學(xué)反應(yīng)速率；在同樣的空氣相對(duì)濕度下，提高空氣溫度能夠增加空氣的含水量，當(dāng)水量過(guò)多時(shí)，出現(xiàn)水淹問(wèn)題時(shí)，反而降低電堆性能。

3） 適當(dāng)增加H2及空氣壓力，能夠促進(jìn)電化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行，且增加空氣壓力能夠加快陰極水分的排出，改善電堆性能；壓力的增加需要考慮質(zhì)子交換膜的安全性及過(guò)大的空氣壓力造成的空壓機(jī)需求功率增加問(wèn)題。

4） 空氣過(guò)量系數(shù)低于1.3時(shí)，燃料電池存在“氧饑餓”問(wèn)題；當(dāng)空氣過(guò)量系數(shù)超過(guò)2后，繼續(xù)增加過(guò)量空氣系數(shù)，燃料電池的性能改善不明顯，但空壓機(jī)消耗功率增加，因此，需要對(duì)過(guò)量空氣系數(shù)進(jìn)行合理控制。

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