王 松， 侯有政， 張 帆， 葉 帥， 宋 軍

(深圳大學(xué)物理與光電工程學(xué)院 光電器件與系統(tǒng)重點實驗室， 廣東 深圳 518000)

1 引 言

有機-無機鹵化鉛鈣鈦礦太陽能電池因為其高吸光系數(shù)、低激子結(jié)合能、長載流子擴散長度以及快速提高的功率轉(zhuǎn)換效率(Power conversion efficiency,PCE)，而成為光伏領(lǐng)域的熱門研究方向[1-5]。如今，鈣鈦礦太陽能電池的短路電流密度(Short circuit current density,JSC)已經(jīng)接近材料(1.55 eV的鈣鈦礦活性層材料)的理論預(yù)測極限26 mA·cm-2，然而器件的開路電壓(Open-circuit voltage，VOC)距離其熱力學(xué)極限還有很大的進步空間。因此，科研工作者有望通過提高器件的開路電壓進一步推動鈣鈦礦太陽能電池達到自身PCE的預(yù)測極限[6-9]。

鈣鈦礦太陽能電池中，多晶結(jié)構(gòu)的活性層導(dǎo)致器件仍然遭受到表面和晶界位置缺陷引起的性能衰減。為了解決這一問題，一個十分有效的方法就是對活性層的表面缺陷進行鈍化處理[10-12]。研究人員已經(jīng)提出了一系列的鈣鈦礦表面改善策略。例如，在鈣鈦礦表面生長絕緣鈍化層，包括聚苯乙烯(Polystyrene,PS)、聚甲基丙烯酸甲酯(Polymethyl methacrylate,PMMA)和聚乙二醇(Polyethylene glycol,PEG)，以抑制表面電荷復(fù)合，從而增加器件的開路電壓[13-15]。這些絕緣鈍化層應(yīng)有合適的厚度，以允許電子隧穿。還有一些二維鈣鈦礦薄膜，例如丁銨碘化鉛(Butylammonium lead iodide，BA2PbI4)和苯乙胺碘化鉛(Phenethylammonium lead iodide，PEA2PbI4)可以在鈣鈦礦薄膜表面形成漸變的2D/3D結(jié)構(gòu)，從而鈍化鈣鈦礦活性層表面的缺陷[16-17]。此外，中科院半導(dǎo)體所的游經(jīng)碧課題組報道，在混合陽離子鈣鈦礦表面沉積苯乙基碘化胺(Phenethylammonium iodide, PEAI)有機鹽相比于所生成的二維PEA2PbI4可以更有效地鈍化表面缺陷[18]。上述研究表明，合適的表面鈍化策略可以通過抑制表面缺陷復(fù)合，進一步提高鈣鈦礦太陽能電池的光伏性能。

2 實 驗

2.1 器件制備

首先，氧化銦錫(Indium tin oxide，ITO)玻璃分別使用去離子水、丙酮、異丙醇進行超聲處理15 min。玻璃基底清洗干凈后，用壓縮空氣吹干，然后進行15 min紫外臭氧處理。將5 mg/mL Poly[bis(4-phenyl)(2,4,6-triMethylphenyl)aMine](PTAA)和0.25 mg/mL 2,3,5,6-Tetrafluoro-7,7,8,8-tetracyanoquinodimethane(F4-TCNQ)溶解在氯苯中配制成溶液，然后在ITO表面以轉(zhuǎn)速為4 000 r/min旋涂20 s，并在100 ℃的加熱臺上退火2 min。將0.5 mg/mL的PMMA溶解在乙酸乙酯中，PMMA溶液在ITO/PTAA-F4-TCNQ表面以6 000 r/min的轉(zhuǎn)速旋涂20 s，然后在100 ℃的加熱臺上退火1 min。將922 mg 碘化鉛(Lead(Ⅱ) iodide,PbI2)和327.5 mg 甲基碘化胺(Methylammonium iodide,MAI)(量比為1∶1.03)溶解在0.9 mL N,N二甲基甲酰胺(N,N-Dimethylformamide,DMF)和0.1 mL二甲基亞砜(Dimethyl sulfoxide,DMSO)的混合溶劑中，配制成鈣鈦礦前驅(qū)體溶液。把100 μL鈣鈦礦溶液滴加在ITO/PTAA∶F4-TCNQ/PMMA表面，以6 000 r/min的轉(zhuǎn)速旋涂20 s。在旋涂進行到6～7 s時，把300 μL的仲丁醇清洗反溶劑滴加到濕膜表面，此時薄膜從黃色快速轉(zhuǎn)變成棕黑色。旋涂程序結(jié)束后把鈣鈦礦薄膜在100 ℃下退火1 min。對于PEAI和o-F-PEAI處理的鈣鈦礦薄膜，在鈣鈦礦薄膜表面以6 000 r/min、20 s沉積不同濃度PEAI和o-F-PEAI的仲丁醇溶液。鈣鈦礦薄膜在100 ℃的加熱臺上退火10 min。

表1 本工作主要材料和試劑信息

接著在鈣鈦礦薄膜表面以2 500 r/min和6 000 r/min旋涂[6,6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester(PCBM)(20 mg/mL，氯苯)和4,7-Diphenyl-1,10-phenanthroline(Bphen)(0.7 mg/mL，乙醇)薄膜。上述薄膜制備過程全部在氮氣手套箱中完成。最后，使用真空蒸鍍100 nm金屬鋁作為鈣鈦礦太陽能電池的陰極。

2.2 樣品表征

我們使用太陽光模擬器(Zolix Sirius-SS)提供測試光源，利用標(biāo)準(zhǔn)硅太陽能電池(ABET technology)進行校準(zhǔn)光源強度，使用數(shù)字源表(keithley2400)測量電池器件的J-V特性曲線，包括正反掃J-V特性曲線以及穩(wěn)態(tài)曲線。外量子效率(External quantum efficiency, EQE)曲線使用實驗室自制設(shè)備測試。我們使用分光儀(卓立漢光，Omni-λ300)把太陽能光模擬器(Zolix Sirius-SS)的光源進行分光，得到300～850 nm單色光。通過數(shù)字源表(keithley2400)采集數(shù)據(jù)。鈣鈦礦太陽能電池的有效面積為0.06 cm2。以上所有測試均在濕度大約60%的超凈環(huán)境中進行。

鈣鈦礦薄膜表面形貌使用德國Zeiss Supra 55掃描電子顯微鏡(Scanning electron microscope, SEM)和美國布魯克的原子力顯微鏡(Atomic force microscope，AFM)測量。鈣鈦礦薄膜的X射線衍射譜使用日本Rigaku的X射線衍射儀(X-ray diffraction，XRD)測得。熒光壽命成像使用德國Becker&Hickl GmbH熒光壽命成像顯微鏡(Fluorescence-lifetime imaging microscopy，F(xiàn)LIM)測試。

3 結(jié)果與討論

圖1(a)～(c)為未經(jīng)鈍化(control)、經(jīng)PEAI(0.5 mg/mL)和o-F-PEAI(0.5 mg/mL)處理后的鈣鈦礦薄膜表面SEM形貌圖。未經(jīng)過鈍化處理的鈣鈦礦薄膜顯示出致密且無針孔的形態(tài)，同時鈣鈦礦晶粒粗大且有明顯的晶界；經(jīng)過PEAI和o-F-PEAI鹽覆蓋的鈣鈦礦薄膜顯示出比未經(jīng)處理更加致密光滑的表面形貌，且晶界更不明顯。為了進一步了解以上不同類型的鈣鈦礦薄膜晶體特性，我們統(tǒng)計了鈣鈦礦薄膜晶粒的尺寸大小(圖1(d)～(f))，結(jié)果顯示未經(jīng)過處理的鈣鈦礦薄膜晶粒平均尺寸是(411.7±166.5) nm，經(jīng)過PEAI處理的為(284.5±129.6) nm，經(jīng)過o-F-PEAI的為(293.7±139.0) nm。鈍化層的加入導(dǎo)致鈣鈦礦晶粒尺寸有所下降。在鈣鈦礦上旋涂PEAI和o-F-PEAI，它們經(jīng)過共同后退火處理。退火過程是鈣鈦礦晶粒長大過程，然而，PEAI和o-F-PEAI會沉積在鈣鈦礦薄膜晶界位置。雖然明顯填補了晶界，但是不可避免地會阻礙晶粒生長變大。值得慶幸的是，從3種鈣鈦礦薄膜截面SEM圖中發(fā)現(xiàn)(圖1(h)～(g))，薄膜縱向沒有明顯的晶粒增加。也就是說，光生載流子可以在單個晶粒中生成、傳輸和被傳輸層收集，不用經(jīng)過晶界的阻隔，這是鈣鈦礦太陽能電池高性能的基礎(chǔ)。而鈍化晶粒尺寸減小所導(dǎo)致的晶界數(shù)量增加，也會被鈍化層填補和覆蓋。

圖1 對照組((a)、(b)、(h))、PEAI處理((b)、(e)、(i))和o-F-PEAI處理((c)、(f)、(g))后鈣鈦礦薄膜的表面形貌圖、晶粒尺寸統(tǒng)計直方圖和截面形貌圖。

為了進一步說明這個問題，我們進行了AFM測試。圖2是3種鈣鈦礦薄膜的表面AFM圖。從圖2(a)、(d)可以看到，Control樣品的表面起伏最為明顯，表面粗糙度同樣最大，為9.1 nm。經(jīng)過PEAI(0.5 mg/mL)和o-F-PEAI(0.5 mg/mL)鈍化處理以后，鈣鈦礦薄膜表面起伏都顯著下降，表面粗糙度分別降低為5.0 nm和4.6 nm。我們沿著AFM 二維表面形貌圖的劃線給出了高度起伏曲線，如圖2(g)所示。Control樣品表面起伏很大，尤其是薄膜表面晶界位置的最大起伏高度可以達到60 nm。而PEAI和o-F-PEAI處理后的鈣鈦礦薄膜最大起伏高度分別只有20 nm和15 nm。實驗結(jié)果表明，PEAI和o-F-PEAI鈍化層可以有效填補鈣鈦礦晶界，降低表面粗糙度。已有報道顯示，不完美的鈣鈦礦表面和晶界會誘導(dǎo)大量深能級缺陷態(tài)，導(dǎo)致器件性能和穩(wěn)定性下降[19]。因此，PEAI和o-F-PEAI的鈍化處理有望抑制深能級缺陷態(tài)的產(chǎn)生。

接下來借助X射線衍射儀對3種鈣鈦礦薄膜的晶體結(jié)構(gòu)和成分進行了深入表征。圖3(a)、(b)分別是不同濃度PEAI和o-F-PEAI處理后鈣鈦礦薄膜的X射線衍射圖。圖3(c)、(d)分別是圖3(a)、(b)的細(xì)節(jié)放大圖。所有的樣品都在14.5°、28.8° 和32.3°出現(xiàn)3個特別強的衍射峰，分別對應(yīng)于CH3NH3PbI3鈣鈦礦的 [110]、[220] 和 [310]衍射峰。在未處理的鈣鈦礦樣品中，在12.5°出現(xiàn)一個不屬于鈣鈦礦的新衍射峰，對應(yīng)于鈣鈦礦的前驅(qū)體碘化鉛(PbI2)。這個結(jié)果說明control鈣鈦礦薄膜中還存在著未反應(yīng)的PbI2。隨著PEAI和o-F-PEAI的覆蓋，鈣鈦礦薄膜中的PbI2衍射峰在不斷地下降，到濃度為0.5 mg/mL時完全消失。此時，兩種鈍化處理的鈣鈦礦薄膜XRD衍射譜中沒有出現(xiàn)新的PEAI鹽和2D PEA2PbI4的衍射峰，還不能判斷PEAI和o-F-PEAI與未反應(yīng)的PbI2生成了二維鈣鈦礦還是維持有機鹽本身。通過加大兩種有機鹽的濃度到5 mg/mL，XRD衍射譜中依然沒有新的衍射峰出現(xiàn)，同時鈣鈦礦110向的衍射峰出現(xiàn)了明顯的下降，如圖3(d)所示，說明3D鈣鈦礦的含量在減少。上述實驗結(jié)果說明，PEAI和0-F-PEAI在鈣鈦礦薄膜表面誘導(dǎo)的鈍化層沒有形成2D鈣鈦礦和維持有機鹽本身，而是與鈣鈦礦薄膜中未反應(yīng)的PbI2和[PbI6]相結(jié)合，生成準(zhǔn)二維結(jié)構(gòu)或者非晶的鈍化覆蓋層，這與Bai等以及我們之前的工作是一致的[20-21]。

圖2 (a)～(c)對照組、PEAI處理和o-F-PEAI處理后鈣鈦礦薄膜的AFM二維表面形貌圖；(d)～(f)3種鈣鈦礦薄膜的AFM三維表面形貌圖；(g)3種鈣鈦礦薄膜的表面高度曲線。

為了研究鈍化層對鈣鈦礦薄膜缺陷復(fù)合行為的影響，我們使用熒光壽命顯微鏡對3種鈣鈦礦薄膜進行了熒光壽命成像，結(jié)果如圖4所示。圖4(a)～(c)是3種鈣鈦礦薄膜的熒光壽命成像結(jié)果。圖中不同的顏色代表不同的熒光壽命，圖片的亮度代表熒光強度。圖4(d)是3種鈣鈦礦薄膜的熒光壽命統(tǒng)計直方圖，圖4(e)是代表性的時間分辨熒光衰減曲線。熒光壽命成像技術(shù)使用488 nm的脈沖激光作為激發(fā)光，在700～800 nm的探測范圍，對鈣鈦礦薄膜進行熒光壽命成像。值得注意的是，鈣鈦礦在短波長范圍具有很強的光吸收強度，因此短波長激發(fā)光(488 nm)通常只有100 nm的穿透深度，相比于薄膜厚度相差很多。因此，熒光成像測試主要表征了鈍化層對鈣鈦礦薄膜表面的鈍化結(jié)果。熒光壽命顯微鏡通過對熒光信號進行時間分辨單光子計數(shù)，得到每個像素點的熒光衰減曲線，如圖4(e)所示。曲線前1.5 μs 為薄膜熒光的充分激發(fā)區(qū)域，是為了使脈沖激光充分激發(fā)樣品，得到更可靠的結(jié)果。在激發(fā)光撤銷后，由于每個熒光分子處于激發(fā)態(tài)的時間長短不一，所以熒光強度整體呈指數(shù)衰減。因此，可以對熒光衰減曲線進行單指數(shù)擬合獲得熒光壽命：

圖3 (a)不同濃度PEAI處理后鈣鈦礦薄膜的X射線衍射圖，左上角為PEAI鹽和PEA2PbI4的X射線衍射圖；(b)不同濃度o-F-PEAI處理后鈣鈦礦薄膜的X射線衍射圖；(c)和(d)分別是(a)和(b)的局部放大圖。

圖4 (a)～(c)對照組、PEAI處理和o-F-PEAI處理后鈣鈦礦薄膜的熒光壽命成像；(d)3種鈣鈦礦薄膜熒光壽命統(tǒng)計直方圖；(e)3種鈣鈦礦薄膜單個像素點時間分辨熒光衰減曲線。

I=I0exp(-t/τ),

(1)

其中，當(dāng)熒光強度衰減為初始強度I0的1/e時所用的時間稱為熒光壽命τ，用于表征熒光分子在激發(fā)態(tài)的平均停留時間，是熒光分子固有的一個特征參數(shù)，和發(fā)光強度大小無關(guān)。根據(jù)熒光壽命成像結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，沒有鈍化的control樣品熒光壽命都集中在250 ns左右，而PEAI(0.5 mg/mL)和o-F-PEAI(0.5 mg/mL)鈍化處理后熒光壽命分別增加到340 ns和345 ns左右。此外，圖4(d)中顯示PEAI和o-F-PEAI鈍化處理后鈣鈦礦薄膜中的光子數(shù)也有所增加。通常鈣鈦礦薄膜中的缺陷態(tài)是作為載流子非輻射復(fù)合中心，導(dǎo)致熒光強度明顯下降和壽命顯著降低。PEAI和o-F-PEAI鈍化處理后的鈣鈦礦薄膜具有較多的光子數(shù)和較長的熒光壽命，說明鈣鈦礦薄膜中的缺陷態(tài)密度有了明顯下降，缺陷誘導(dǎo)的光生載流子的非輻射復(fù)合行為也因此被鈍化層明顯抑制。

為了進一步了解鈍化層對鈣鈦礦太陽能電池光伏性能的影響，構(gòu)建了倒置結(jié)構(gòu)鈣鈦礦太陽能電池器件。器件結(jié)構(gòu)如圖5(a)所示：ITO/PTAA∶F4-TCNQ/PMMA/CH3NH3PbI3/Passivation layer/PCBM/Bphen/Al，整個器件的SEM截面圖顯示在圖5(b)。在整個鈣鈦礦太陽能電池器件中，透明ITO作為器件陽極，PTAA摻雜F4-TCNQ作為器件的空穴傳輸層，薄層PMMA作為空穴界面鈍化層，CH3NH3PbI3作為器件的活性層，PEAI和o-F-PEAI作為表面鈍化層，PCBM作為電子傳輸層，Bphen作為陰極界面修飾層，最后蒸鍍金屬鋁作為器件的陰極。

圖5(c)是最優(yōu)性能的Control，PEAI，o-F-PEAI器件的J-V曲線，器件的光伏性能參數(shù)匯總在表2中。未經(jīng)過處理的Control器件，在正向掃描(或反向掃描)下，具有22.8 mA/cm2(22.9 mA/cm2)的JSC、1.04 V(1.04 V)的開路電壓、0.74(0.77)的填充因子(Fill Factor，F(xiàn)F)以及 17.5%(18.3%)的PCE。Control器件由于較大的表面缺陷濃度，導(dǎo)致J-V遲滯效應(yīng)存在。使用濃度為0.5 mg/mL的PEAI對鈣鈦礦薄膜進行處理以后，PEAI器件獲得了最佳的光伏性能。正向掃描(或反向掃描)下，PEAI器件的JSC為23.5 mA/cm2(23.6 mA/cm2)，VOC為1.15 V(1.15 V)，F(xiàn)F為0.78(0.78)，PCE為20.9%(21.0%)。使用濃度為0.5 mg/mL的o-F-PEAI對鈣鈦礦薄膜進行處理以后，o-F-PEAI器件獲得了最佳的光伏性能。正向掃描(或反向掃描)下，o-F-PEAI器件的JSC為23.9 mA/cm2(23.7 mA/cm2)，VOC為1.15 V(1.15 V)，F(xiàn)F為0.77(0.77)，PCE為21.1%(21.1%)。十分明顯地，PEAI和o-F-PEAI處理以后，器件性能由于表面和晶界位置的缺陷鈍化導(dǎo)致器件性能明顯提高，同時J-V遲滯效應(yīng)也被明顯抑制。圖5(d)是3種器件外量子效率曲線，根據(jù)外量子效率曲線積分，JSC分別為22.1，22.6，22.9 mA/cm2，這些數(shù)值與J-V曲線測量的結(jié)果相當(dāng)吻合。此外，測試了3種器件最大功率點的穩(wěn)態(tài)輸出曲線，如圖5(e)所示。Control器件在持續(xù)光照條件下有微弱的性能衰減，從18.6%下降到17.9%。

表2 Control、PEAI、o-F-PEAI處理后性能最高的鈣鈦礦太陽能電池的光伏性能參數(shù)

圖5 (a)本研究中鈣鈦礦太陽能電池的器件結(jié)構(gòu)圖；(b)PEAI處理后器件的界面SEM圖；(c)Control，PEAI，o-F-PEAI處理后性能最高的鈣鈦礦太陽能電池短路電流密度-電壓曲線；(d)3種器件的外量子效率曲線；(e)3種器件的穩(wěn)態(tài)效率輸出曲線；(f)3種器件的光伏性能箱式圖

而PEAI和o-F-PEAI鈍化后的器件幾乎沒有性能衰減。鈍化后的器件表現(xiàn)出更好的光照穩(wěn)定性。此外，繪制了3種器件(6個)的VOC、JSC、FF和PCE箱式圖，如圖5(f)所示。其結(jié)果進一步確認(rèn)了鈍化層對鈣鈦礦太陽能電池光伏性能的提高作用。

更多的光電測試被用于進一步分析鈍化層對鈣鈦礦太陽能電池的器件性能影響。圖6(a)、(b)分別顯示了3種器件的開路電壓與不同光強的響應(yīng)關(guān)系和尼奎斯特曲線。在不同光強度下，測試VOC響應(yīng)可以獲取器件的理想因子。理想因子與器件中的陷阱輔助重組密切相關(guān)，理想因子越靠近1則說明器件的缺陷越少。可以看到未處理的器件理想因子為1.36，明顯大于PEAI和o-F-PEAI器件的1.21和1.20。這個結(jié)果進一步證實，PEAI和o-F-PEAI鈍化處理有效地降低了器件的VOC損失，說明表面鈍化層對提高器件的效率具有重要意義。圖6顯示了3種器件的尼奎斯特曲線，測試是在暗態(tài)環(huán)境加0.9 V的偏壓下完成。曲線可以被圖6(b)上部的等效電路圖很好地擬合，從而獲得器件的串聯(lián)電阻和復(fù)合電阻。Control，PEAI，o-F-PEAI處理后鈣鈦礦太陽能電池串聯(lián)電阻沒有出現(xiàn)明顯的增大，分別為29.9，31.1，32.0 Ω。而PEAI和o-F-PEAI處理后器件的復(fù)合電阻從6.1 kΩ分別增加到7.1 kΩ和7.9 kΩ。復(fù)合電阻的提高說明鈍化層對器件缺陷誘導(dǎo)的非輻射復(fù)合有明顯抑制作用。

圖6 (a)Control，PEAI，o-F-PEAI處理后鈣鈦礦太陽能電池開路電壓與不同光強的響應(yīng)關(guān)系；(b)3種器件的尼奎斯特曲線。

最后，詳細(xì)研究和分析了3種器件的穩(wěn)定性。圖7是Control，PEAI，o-F-PEAI處理后鈣鈦礦太陽能電池的效率隨時間衰減曲線。在沒有測試時把器件保存在濕度為30%左右的暗箱中，測試時在60%的空氣中測試。沒有鈍化的器件在空氣中表現(xiàn)出最差的空氣穩(wěn)定性。由于鋁電極的活性很高，在潮濕環(huán)境下很快與鈣鈦礦反應(yīng)，導(dǎo)致器件快速衰減。因此，Control器件在存放24 h以后剩下自身0.1%的效率。PEAI鈍化以后器件表現(xiàn)出更好的環(huán)境穩(wěn)定性，在24 h存儲后還擁有自身41%的光電轉(zhuǎn)換效率。這是因為，PEAI鹽擁有更長的烷基鏈，相比于MA+離子更為疏水，PEA+離子與鈣鈦礦[PbI6]單元之間的范德華相互作用更強[22-23]。因此，PEAI器件相比于Control器件表現(xiàn)出更好的環(huán)境穩(wěn)定性。研究還發(fā)現(xiàn)，o-F-PEAI鈍化處理后的器件，由于氟離子的作用擁有更好的環(huán)境穩(wěn)定性，在24 h存儲以后還擁有初始64%的效率，這個結(jié)果符合對F元素的預(yù)期。因為有報道顯示疏水性氟化分子具有疏水特性，可以用于增強鈣鈦礦的濕度穩(wěn)定性[24-26]。盡管耐濕性還與薄膜質(zhì)量有關(guān)，但對比PEAI和o-F-PEAI鈍化處理后的兩種質(zhì)量相似的薄膜時，氟化鈍化層比非氟化明顯具有更高的濕度穩(wěn)定性。

圖7 Control，PEAI，o-F-PEAI處理后鈣鈦礦太陽能電池的效率隨時間衰減曲線，器件保存在溫度為25 ℃、濕度為30%的暗箱中。

4 結(jié) 論

本研究發(fā)現(xiàn)，苯乙基碘化胺(PEAI)和鄰氟苯乙胺碘(o-F-PEAI)可以在CH3NH3PbI3鈣鈦礦多晶薄膜表面形成鈍化層，通過表面覆蓋和填補晶界降低鈣鈦礦薄膜的表面粗糙度。其次，借助熒光壽命成像測試結(jié)果，還發(fā)現(xiàn)鈍化后的鈣鈦礦薄膜具有更多的光子數(shù)和更長的熒光壽命，進一步說明PEAI和o-F-PEAI誘導(dǎo)的鈍化層可以有效抑制多晶薄膜表面和晶界位置的缺陷復(fù)合行為?；诘怪媒Y(jié)構(gòu)構(gòu)建了太陽能電池光伏器件。鈍化后的鈣鈦礦太陽能電池器件顯示出更高的光電轉(zhuǎn)換效率，最高可以達到21.1%，并且沒有電流遲滯效應(yīng)出現(xiàn)。最后，發(fā)現(xiàn)o-F-PEAI中的F離子為鈣鈦礦薄膜提供了更好的穩(wěn)定性，因此在24 h存儲以后還擁有初始64%的效率。

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