黃詩淇，和凌紅，潘潤西*，黃乃尊，龐 業(yè)，李 方

(1.中山大學(xué)，廣東 珠海 519000；2.廣西壯族自治區(qū)生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，南寧 530028)

大氣污染物的排放在不利氣象條件下，由于大氣擴(kuò)散條件差，污染物不斷累積和二次生成，從而導(dǎo)致污染過程發(fā)生。我國大氣污染形成多是氣象影響型，氣壓、氣溫、風(fēng)速、降水量和相對濕度等氣象要素對空氣質(zhì)量影響較大［1-3］，在大氣污染排放穩(wěn)定的情況下，污染天氣往往受天氣形勢的影響，因此，不同地區(qū)均會有幾種典型的污染天氣類型［4-6］。廣西位于華南地區(qū)，大氣污染形成也屬于氣象影響型，呈現(xiàn)明顯的季節(jié)性特征。廣西大氣污染來源以本地生成為主，但仍會受到北方大氣污染氣團(tuán)傳輸影響［7］。廣西大氣污染以細(xì)顆粒物(PM2.5)為主，臭氧(O3)污染呈現(xiàn)上升趨勢。

2020 年2 月18—24 日，廣西出現(xiàn)了一次區(qū)域性大氣污染過程，其中河池市出現(xiàn)重度污染。通常情況下，大氣污染過程的出現(xiàn)與工業(yè)企業(yè)大氣排放及機(jī)動車排放有關(guān)［8-10］，但該污染過程發(fā)生正值我國受新冠肺炎疫情影響期間。根據(jù)生態(tài)環(huán)境部發(fā)布的數(shù)據(jù)，各地工廠未復(fù)工、工地停工，工業(yè)排放同比減少；機(jī)動車排放及社會活動水平也明顯減少。在此特殊時期仍出現(xiàn)區(qū)域性大氣重污染過程，說明廣西存在其他污染源及有利于大氣污染物堆積的氣象條件，因此非常有必要對此次大氣污染過程進(jìn)行分析，以期能對污染源進(jìn)行針對性治理。使用后向軌跡分析［11-12］能有效分析大氣污染變化特征及來源，對污染源控制有較好的指導(dǎo)作用。本文利用環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)及氣象監(jiān)測數(shù)據(jù)，分析此次污染過程的空間分布特征及演變，探討了該時段內(nèi)的氣象條件與環(huán)境空氣質(zhì)量的關(guān)系。由于VOCs 濃度、大氣氧化性均與PM2.5的二次生成有關(guān)，因此本文還研究生物質(zhì)燃燒及大氣氧化性增強(qiáng)對PM2.5濃度的影響，以期為大氣污染治理工作提供技術(shù)支撐。

1 資料與方法

本文環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于廣西14 個城市國控空氣自動監(jiān)測站，包括SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO 和O3等6 項指標(biāo)，VOCs 監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于廣西超級站觀測數(shù)據(jù)，氣象觀測數(shù)據(jù)來源于國家基本氣象站，火點數(shù)據(jù)來源于衛(wèi)星遙感監(jiān)測，氣流后向軌跡氣象數(shù)據(jù)來源于美國國家海洋和大氣管理局gdas1 氣象數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)時段為2020 年2 月17 日至24 日。本文通過分析污染過程變化趨勢，分析平均風(fēng)速、風(fēng)向、降水量、相對濕度和平均氣溫等氣象參數(shù)與細(xì)顆粒物PM2.5之間的關(guān)系；并通過OX 濃度(O3和NO2濃度加和)與VOCs 濃度的監(jiān)測數(shù)據(jù)分析大氣氧化性對PM2.5生成的影響。此外，本文使用氣團(tuán)軌跡聚類的方法結(jié)合火點衛(wèi)星遙感監(jiān)測數(shù)據(jù)對污染過程的形成原因進(jìn)行討論。為了研究污染過程期間到達(dá)河池市的氣團(tuán)輸送路徑，利用Hysplit 后向軌跡模式對2 月17 日至24 日到達(dá)河池市的氣流軌跡進(jìn)行聚類分析。氣團(tuán)軌跡聚類分析是將在運動軌跡相似的氣流軌跡進(jìn)行分組分析的方法［13］，本研究采用由美國NOAA 開發(fā)的HYSPLIT5.0 模式，是目前應(yīng)用最廣泛的空氣軌跡模型［14］。文中使用的空氣質(zhì)量評價標(biāo)準(zhǔn)為HJ633-2012 《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定》(試行)。

2 區(qū)域大氣污染過程分析

2.1 天氣形勢分析

2 月16—17 日，受冷空氣影響，廣西的大氣擴(kuò)散條件較好。18 日20 時之后，冷高壓東移出海，廣西轉(zhuǎn)受高后控制，氣壓梯度變小，風(fēng)速較小，大氣擴(kuò)散條件逐步變差，污染物濃度開始上升，有些時段出現(xiàn)輕度污染。到20 日20 時，500hPa 為平直偏西氣流影響，850hPa 存在輻散且有強(qiáng)的暖平流，大氣濕度增加，廣西地面氣壓梯度進(jìn)一步減小，氣溫大幅升高，夜間近地面有明顯逆溫層，天氣形勢靜穩(wěn)，有利于細(xì)顆粒物二次生成。

2.2 污染過程概況

圖1 為本次大氣污染逐日空間分布。在此次污染過程中，共出現(xiàn)了13 城次的污染天。2 月19 日，河池、崇左、來賓和柳州出現(xiàn)輕度污染；20 日，污染范圍持續(xù)擴(kuò)大，欽州、百色、賀州也出現(xiàn)輕度污染，其中河池出現(xiàn)中度污染和重度污染；21 日，污染逐漸消散，輕度污染集中在柳州、來賓和貴港；22 日，全區(qū)空氣質(zhì)量恢復(fù)到優(yōu)良水平。為了更好分析本次污染過程的生消演變，本文分析的時段為2 月18 日至2 月24 日。

圖1 2 月19—22 日污染的空間分布

本次污染過程以河池市污染最為嚴(yán)重，2 月18日至20 日期間，河池市6 項污染物中CO、PM10和PM2.5濃度急劇上升，在20 日達(dá)到峰值。8H 的O3濃度卻是逐步下降。由于NO2和SO2濃度無明顯波動，表明此次污染過程與燃煤、工業(yè)排放及機(jī)動車尾氣排放無關(guān)，CO 與PM10和PM2.5同步上升，更多指向是來自生物質(zhì)燃燒源的貢獻(xiàn)。

2.3 氣象參數(shù)與PM2.5 濃度相關(guān)性分析

除大氣污染源外，氣象因子是影響大氣污染物濃度變化的重要影響因素之一，長時間序列PM2.5濃度與氣象條件相關(guān)性分析才具有統(tǒng)計學(xué)意義，研究表明，PM2.5濃度與相對濕度、降雨量呈正相關(guān)，與風(fēng)速呈負(fù)相關(guān)，對于某個典型的大氣污染過程，受某種特殊氣象條件影響更顯著，一般情況下低風(fēng)速、較高的相對濕度及近地面存在較厚逆溫層是大氣污染過程持續(xù)發(fā)生的不利大氣擴(kuò)散條件［15-17］，有利于PM2.5累積及二次生成，促發(fā)污染過程發(fā)生。本次污染過程的氣象參數(shù)變化也符合上述規(guī)律，2 月19 日開始，廣西大部分城市風(fēng)速都低于2m·s-1，最低風(fēng)速出現(xiàn)在河池市。全區(qū)大氣相對濕度也是不斷上升，從2 月18 日平均相對濕度48%上升到2 月20 日的78%，水汽對大氣中細(xì)小顆粒物具有吸附作用，高濕空氣進(jìn)一步加劇了細(xì)顆粒物污染程度。河池市空氣質(zhì)量變化特征最能體現(xiàn)此次污染過程的變化趨勢，表1給出了河池市氣象參數(shù)的變化對PM2.5等污染物濃度的影響?？梢?，18 日至20 日，河池的風(fēng)向由東北轉(zhuǎn)西南，氣溫變化不明顯，但相對濕度上升幅度較大，由18 日49.8%上升至20 日的91.8%，20 日風(fēng)速下降到0.6m·s-1，大氣擴(kuò)散條件變差；相應(yīng)地河池市PM2.5和PM10濃度是快速上升的，相對濕度與顆粒物成正比，體現(xiàn)了濕度有利于顆粒物的吸濕增長；20日河池風(fēng)速降低到0.6m·s-1，PM2.5濃度156μg·m-3，達(dá)到重度污染。一般以PM2.5/PM10的比值來判定二次生成的程度，比值越高，二次生成越明顯?？梢钥吹?，20 日PM2.5/PM10的值達(dá)到最大，為1.11，由于濕度較高，PM2.5濃度高于PM10濃度，出現(xiàn)了倒掛現(xiàn)象，也表明了二次生成最多。21 日開始，平均風(fēng)速增加，且出現(xiàn)降水天氣(降水量為3.7mm)，有利于污染物的沉降，顆粒物濃度下降，空氣質(zhì)量轉(zhuǎn)好。

表1 污染過程期間河池市基本氣象參數(shù)

2.4 生物質(zhì)焚燒對PM2.5 濃度影響分析

生物質(zhì)(包括秸稈、林火和垃圾等)的焚燒，會排放大量的大氣污染物，對空氣質(zhì)量影響較大。根據(jù)衛(wèi)星遙感監(jiān)測火點結(jié)果顯示(圖2a)，2 月17—23 日，廣西境內(nèi)監(jiān)測到的秸稈焚燒和林火點合計1307 處(秸稈點451，林火點856)，火點數(shù)量較多，秸稈火點主要集中在來賓、柳州和崇左，林火點集中在梧州、玉林博白縣、欽州和百色市田林縣。由于衛(wèi)星遙感監(jiān)測到的最小火點面積為100m2，可能還存在衛(wèi)星遙感監(jiān)測不到的小火點，火點產(chǎn)生的大氣污染物大量累積。19 日，來賓、柳州、崇左和河池出現(xiàn)輕度污染。20 日，從圖2b925hPa 風(fēng)場可以明顯看到，河池處于東北和東南氣流輻合區(qū)，火點排放的污染物順著東南氣流在河池一帶匯聚，最終導(dǎo)致河池重度污染。

圖2 2020 年2 月17—23 日秸稈焚燒點和林火點分布(a)及20 日925hPa 風(fēng)場(b)

2.5 氣團(tuán)軌跡聚類分析

模式運算后得到了5 種氣團(tuán)軌跡，如圖3 所示，5 種氣團(tuán)軌跡均為短距離輸送，來自湖南省的1 類氣團(tuán)和貴州省東南部的4 類氣團(tuán)軌跡分別占總氣流軌跡的10%，代表著冷空氣影響，是污染過程前期干凈氣團(tuán)。2 類氣團(tuán)東北方向輸送，占總氣流軌跡的比例最多(41%)；3 類氣團(tuán)的傳輸距離最短，偏東方向輸送，占總氣流軌跡的21%；5 類氣團(tuán)為沿海氣團(tuán)，偏南方向輸送，占總軌道數(shù)的17%。2 類、3 類和5 類氣團(tuán)軌跡代表著冷高壓南下東移的轉(zhuǎn)變過程，氣流方向由東北轉(zhuǎn)偏東再轉(zhuǎn)為偏南氣流，氣流軌跡越短表示風(fēng)速越小，均為區(qū)內(nèi)輸送影響，軌跡合計占比79%，結(jié)合圖3 火點分布，可以明顯看到，柳州、來賓、賓陽縣及貴港市是氣流軌跡經(jīng)過的區(qū)域，火點排放的大氣污染物對河池市PM2.5重污染的形成貢獻(xiàn)較大。

圖3 河池市低層大氣的5 種輸送路徑

2.6 大氣氧化性對PM2.5 濃度影響

生物質(zhì)的不完全燃燒同樣也會排放大量的揮發(fā)性有機(jī)物VOCs［18］，而VOCs 可進(jìn)行二次反應(yīng)生成PM2.5［19-21］，一般而言，VOCs 濃度水平高的區(qū)域，通常具有較強(qiáng)的大氣氧化性，發(fā)生大氣污染事件的可能性也較大。本研究用OX(NO2＋O3)的濃度來表征大氣的氧化性［22］，大氣氧化性增加，在一定程度上也會影響PM2.5的二次生成。以南寧市在污染過程期間VOCs、O3和PM2.5的濃度變化為例，分析大氣氧化性對PM2.5濃度的影響，如圖4 所示。2 月18—19 日，VOCs、OX 和PM2.5的濃度變化基本同步，體現(xiàn)了各污染物濃度隨氣象條件變化而變化，沒有明顯的二次反應(yīng)生成，但從20 日開始，OX 與PM2.5的濃度處于一種“此消彼長”的狀態(tài)，從19 日夜間到20 日上午PM2.5濃度峰值變化可以看出，是前期OX 濃度上升導(dǎo)致大氣氧化性增強(qiáng)，在一定氣象條件下使得PM2.5二次生成加劇，從圖中可以看出，VOCs 濃度的上升肯定會導(dǎo)致大氣氧化性增強(qiáng)，但大氣氧化性增強(qiáng)并不一定會使PM2.5二次生成。22 日和23 日大氣氧化性較強(qiáng)，但是PM2.5的濃度并不高，可能與大氣中低層西南風(fēng)加強(qiáng)，擴(kuò)散條件轉(zhuǎn)好有關(guān)。

圖4 南寧市污染過程期間VOCs、O3、PM2.5 濃度變化曲線

3 結(jié)論

(1) 冷高壓南下東移，廣西處于高壓后部控制時，氣溫上升，濕度增加，風(fēng)速減小，大氣擴(kuò)散條件轉(zhuǎn)差，這是本次污染過程的氣象成因。

(2) 本次污染過程廣西共出現(xiàn)了13 城次的污染天，以河池市污染最為嚴(yán)重，出現(xiàn)了1d 重度污染；污染期間NO2和SO2濃度無明顯波動，表明此次污染過程與燃煤、工業(yè)排放及機(jī)動車尾氣排放無關(guān)；CO 與PM10和PM2.5同步上升，更多指向來自生物質(zhì)燃燒源的貢獻(xiàn)。

(3) 衛(wèi)星遙感監(jiān)測火點及后向軌跡聚類分析表明，污染過程的發(fā)生受秸稈焚燒及林火污染排放影響較大，特別是柳州、來賓、賓陽縣及貴港市的火點，對河池市PM2.5重污染的形成貢獻(xiàn)最為明顯。

(4) VOCs 濃度的上升肯定會導(dǎo)致大氣氧化性增強(qiáng)，但大氣氧化性增強(qiáng)并不一定會使得PM2.5二次生成，PM2.5二次生成需要靜穩(wěn)高濕度的氣象條件。