那中麗，付冬梅,2，孟金桃，裴梓博

（1.北京科技大學 a.自動化學院 b.新材料技術(shù)研究院，北京 100083；2.北京市工業(yè)波譜成像工程中心，北京 100083）

在線監(jiān)測技術(shù)的發(fā)展使得獲取大氣環(huán)境下金屬材料的腐蝕數(shù)據(jù)成為可能[1]，采用適當?shù)臄?shù)據(jù)挖掘方法對這類數(shù)據(jù)進行挖掘，能夠深入研究腐蝕和大氣環(huán)境之間的復(fù)雜關(guān)系，對于理解大氣腐蝕機理有重要意義[2]。

大多數(shù)學者已經(jīng)利用現(xiàn)代數(shù)據(jù)分析方法對腐蝕和大氣環(huán)境的關(guān)系進行了研究。Cao[3]利用灰色關(guān)聯(lián)分析法確定了影響Q235鋼大氣腐蝕的重要環(huán)境因素。Li[4]利用最大信息相關(guān)系數(shù)說明了相對濕度和溫度對腐蝕起著主導(dǎo)作用，SO2、NO2、PM2.5和PM10等大氣污染物也對腐蝕產(chǎn)生影響。Zhi[5]建立隨機森林模型分析了大氣環(huán)境因素對低合金鋼腐蝕的影響。Shi[6]分析了大氣環(huán)境因素與腐蝕速率的Pearson相關(guān)系數(shù)的結(jié)果后，提出了用腐蝕指數(shù)來描述環(huán)境因素對腐蝕的綜合影響。然而，上述的分析方法都屬于時域分析方法，要求被分析的數(shù)據(jù)是平穩(wěn)的，但是環(huán)境數(shù)據(jù)復(fù)雜多變，并不能長時間保持其平穩(wěn)性[7-8]。另外，時域分析方法雖然直觀，但是無法表征出能反映數(shù)據(jù)本質(zhì)特征的頻率域的相互關(guān)系。小波變換是一種非平穩(wěn)數(shù)據(jù)分析方法，將時域中看似復(fù)雜的數(shù)據(jù)分解為多種周期分量的疊加，進而識別出時域分析方法不能識別的數(shù)據(jù)的波動周期及其隨時間的變化[9]。在小波變換基礎(chǔ)上，提出的小波相干能夠量化兩個非平穩(wěn)數(shù)據(jù)在時間和頻率上的瞬時關(guān)聯(lián)程度[10]。

文中將時頻域的小波變換方法引入大氣腐蝕研究領(lǐng)域，提出了一種適用于腐蝕數(shù)據(jù)的相關(guān)分析框架。以青島腐蝕數(shù)據(jù)為例，分析了碳鋼初期腐蝕過程中腐蝕與環(huán)境因素的相關(guān)關(guān)系。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)收集與預(yù)處理

文中的數(shù)據(jù)來源于腐蝕站點提供的45號鋼（碳鋼）在青島2018年8月2日至2018年9月5日的腐蝕數(shù)據(jù)和環(huán)境數(shù)據(jù)[11]。腐蝕數(shù)據(jù)即Fe-Cu型ACM傳感器監(jiān)測的電偶電流數(shù)據(jù)。環(huán)境數(shù)據(jù)包括溫度、相對濕度、降雨、SO2、NO2、PM2.5、PM10和AQI。其中AQI是SO2、NO2、PM2.5、PM10、CO和O3等6項污染物的綜合指標。電偶電流、溫度和相對濕度的采樣周期為1 min，其余環(huán)境數(shù)據(jù)的采樣周期為1 h，為了統(tǒng)一數(shù)據(jù)的采樣周期，將分鐘級數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換為小時級數(shù)據(jù)，共獲得812個數(shù)據(jù)樣本。由于電偶電流數(shù)據(jù)跨度過大不利于觀察，將電偶電流進行對數(shù)化處理[12]。電偶電流及環(huán)境因素的波形如圖1所示，可以看出，電偶電流波形無明顯特征，且高度不規(guī)則變化，難以直接觀察出電偶電流的變化規(guī)律。此外，電偶電流的變化與溫度、相對濕度具有較高的相關(guān)性，而其余環(huán)境因素對電偶電流的影響不易觀察出。因此提出一種合適的評估具有復(fù)雜變化特征的腐蝕數(shù)據(jù)的方法對于理解大氣腐蝕規(guī)律有重要意義。

圖1 電偶電流及環(huán)境因素的時域波形Fig.1 Time-domain waveform of galvanic current and environmental factors

1.2 基于小波的相關(guān)分析框架

由于小波變換的理論基礎(chǔ)過于分散，不利于實際應(yīng)用，筆者總結(jié)了最相關(guān)的理論，并提出了適用于腐蝕研究的相關(guān)分析框架，如圖2所示。

圖2 基于小波的相關(guān)分析框架流程Fig.2 The flowchart of the wavelet-based correlation analysis framework

1）小波功率譜。計算電偶電流A的小波功率，并可視化在時間-周期的二維圖中，稱之為小波功率譜。

對于數(shù)據(jù)長度M=812，且采樣間隔Δt=1 h的電偶電流A={A(tm)，m=0,…,M-1}和8個環(huán)境因素B=[溫度，相對濕度，降雨，AQI，SO2，NO2，PM2.5，PM10]，Bi={Bi(tm)，m=0，…，M－1}，利用式（1）分別對電偶電流A和8個環(huán)境因素B進行連續(xù)小波變換[9]。

式中：*表示復(fù)共軛；ψ(t)選用Morlet小波，n為平移參數(shù)，n=mΔt，m=0，…，M－1；s為尺度參數(shù)，通過公式T=2πs/6可以將尺度s轉(zhuǎn)換為周期T（頻率的倒數(shù)）。

連續(xù)小波變換受邊緣效應(yīng)影響的區(qū)域（the Coneof Influence, COI）在小波功率譜中用灰色圓錐線及較淺的陰影表示，此區(qū)域內(nèi)信息可能失真，因此不進行分析[13]。

利用式（2）計算電偶電流A的小波功率，揭示其周期波動特征，并在小波功率譜中用顏色表示。

式中：XA(n,s)表示電偶電流A的連續(xù)小波變換。

2）小波相干譜。分別計算電偶電流A和某個環(huán)境因素Bi(i=1,…,8)的小波相干（Wavelet Coherence,WC）、相位差，挖掘其相關(guān)性、超前滯后和正反相關(guān)系，并可視化在時間-周期的二維圖中，稱之為小波相干譜。

式（3）的絕對值稱之為WC，表征電偶電流A和環(huán)境因素Bi在特定時間和特定頻率的相關(guān)性，在小波相干譜中用顏色表示。取值為0~1，越接近1，表示相關(guān)性越高[10]。

式中：S表示時頻域中的平滑運算符[14]。分別為電偶電流A和環(huán)境因素Bi的小波功率。

通過蒙特卡洛模擬對WC進行顯著性檢驗，重復(fù)1000次試驗后，獲得的5%顯著性水平（p＜0.05）說明WC在95%置信水平下是可靠的，在小波相干譜中用粗黑色輪廓表示[15]。

利用式（4）計算電偶電流A和環(huán)境因素Bi的相位差：

式中：Im表示虛部；Re表示實部。相位差對應(yīng)于四個象限，表示電偶電流和環(huán)境因素的超前滯后和正反相關(guān)系，在小波相干譜中用箭頭表示。向左和向右的箭頭分別代表反相和同相關(guān)系，同（反）相關(guān)系表明環(huán)境因素的增加有利于電偶電流的增強（減?。?。箭頭為水平方向，表示無超前滯后關(guān)系；指向第一和第三象限，表示電偶電流變化超前于環(huán)境因素；指向第二和第四象限，表示電偶電流變化滯后于環(huán)境因素[16]。

3）定量分析。計算平均小波相干（Average Wavelet Coherence，AWC）和顯著相干面積百分比（Percent Area of Significant Coherence，PASC）篩選出與電偶電流A顯著相關(guān)的環(huán)境因素Bi，AWC大于0.6且PASC較大，則A和Bi顯著相關(guān)，否則不相關(guān)[17-19]。

AWC表示將WC隨時間和尺度進行平均[19]，取值范圍為0~1，AWC的值越接近1，表示相關(guān)性越強。PASC表示通過顯著性檢驗的區(qū)域（p＜0.05）占整個小波相干譜的面積百分比[20]，取值范圍為0~100%，PASC越大，表明相關(guān)性通過顯著性檢驗的程度越高。

2 結(jié)果及分析

2.1 電偶電流的小波功率譜

將電偶電流進行連續(xù)小波變換，并繪制了小波功率譜（見圖3），直觀地顯示出了電偶電流的主要波動周期以及這些周期隨時間的變化。功率越高，表示周期越強，白色條紋表示功率的局部最大值。在周期為1 d的幾乎所有時間段上，有一條白色條紋且附近區(qū)域內(nèi)顏色大部分為黑色，意味著此周期存在一個很強的永久循環(huán)，說明電偶電流存在以1 d為主的周期變化特征。同時在周期為2 d的250~500 h、周期為5 d的200~450 h以及周期為11 d的325~625 h也發(fā)現(xiàn)有白色條紋。由圖1可看出，這些時間段內(nèi)有降雨發(fā)生，初步推斷是降雨導(dǎo)致了電偶電流的間歇性波動，將在2.2節(jié)中進行討論。

圖3 電偶電流的小波功率譜Fig.3 The wavelet power spectrum of galvanic current (On the right of the picture is a color bar ranging from white (lower power) to black (higher power), the thick black contour indicates 5% significance level, and the gray cone line and lighter shade indicate COI)

2.2 電偶電流和環(huán)境因素的小波相干譜

為了解驅(qū)動電偶電流變化的潛在原因，繪制電偶電流和環(huán)境因素的小波相干譜，如圖4所示。

圖4a顯示，在0.5~3 d的周期區(qū)間，電偶電流和相對濕度在所有的時間呈現(xiàn)出強相關(guān)性，WC達到0.95；4~7 d周期區(qū)間上的200~400 h以及6~15 d周期區(qū)間上的300 h之后，WC達到0.9。顯著相關(guān)區(qū)域中的箭頭水平向右，相位差為0，表明電偶電流和相對濕度呈現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系且無超前滯后關(guān)系。

圖4b顯示，電偶電流和溫度在0.5~1.5 d的周期區(qū)間內(nèi)具有強相關(guān)性，WC達到0.95。除此之外只有幾個間歇性的強相關(guān)區(qū)域，如1.5~3 d周期區(qū)間上的250~350 h和600~650 h以及4~7 d周期區(qū)間上的200~400 h，WC達到0.9。顯著相關(guān)區(qū)域中的箭頭水平向左，相位差為π，表明電偶電流和溫度呈現(xiàn)負相關(guān)關(guān)系，且無超前滯后關(guān)系。

圖4c中顯著相關(guān)區(qū)域中的箭頭大部分指向斜右下方，范圍為0~–π/2，表明電偶電流和降雨呈現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系，且降雨超前于電偶電流。觀察小波相干譜發(fā)現(xiàn)，200 h前后發(fā)生了結(jié)構(gòu)性變化，在此之前基本沒有強相關(guān)區(qū)域。在200~450 h內(nèi)，1.5~3 d和4~7 d的周期區(qū)間都具有很高的相關(guān)性，WC達到0.9。在450~700 h內(nèi)的4~6 d的周期區(qū)間以及700~770 h內(nèi)的1.5~3 d的周期區(qū)間也具有強相關(guān)性，WC達到0.9。降雨的發(fā)生時間可以解釋這種結(jié)構(gòu)性變化，由降雨數(shù)據(jù)可知，降雨分布在250~425 h以及600~660 h以及750~770 h內(nèi)。

圖4 電偶電流和環(huán)境因素的小波相干譜Fig.4 Wavelet coherence spectrum of galvanic current and environmental factors: a) RH, b) T, c) RF, d) AQI, e) SO2, f) NO2, g)PM2.5, h) PM10

AQI和污染物（NO2、SO2、PM2.5和PM10）與電偶電流的顯著相關(guān)區(qū)域較小，不易得到直接的規(guī)律。觀察各環(huán)境因素與電偶電流顯著相關(guān)性較強的區(qū)域，周期為1 d左右的周期區(qū)間內(nèi)，溫度和相對濕度與電偶電流顯著相關(guān)，說明溫度和相對濕度導(dǎo)致了電偶電流的日波動特征，同時溫度和相對濕度可能存在相互作用。周期為2、5 d左右，電偶電流具有間歇性波動的時間內(nèi)，降雨與電偶電流顯著相關(guān)，說明降雨導(dǎo)致了電偶電流的間歇性波動特征。同時在這些周期區(qū)間，電偶電流與溫度和相對濕度也存在顯著相關(guān)區(qū)域，說明溫度、相對濕度和降雨也可能存在相互作用。環(huán)境因素間的相關(guān)特征及其對電偶電流的作用有待進一步深入研究。

2.3 電偶電流和環(huán)境因素的定量分析

由于直接觀察小波相干譜難以對電偶電流與環(huán)境因素的相關(guān)程度進行排序，計算AWC以及PASC得到大氣腐蝕過程中不同環(huán)境因素的相對重要性，結(jié)果見表1。一般認為，AWC大于0.6為強相關(guān)。由表1發(fā)現(xiàn)，電偶電流與溫度、相對濕度、降雨、NO2和PM2.5強相關(guān)，但NO2和PM2.5的PASC分別為6.61%和3.36%，可能是由于偶然因素造成的強相關(guān)性。因此與電偶電流相關(guān)程度較高的環(huán)境因素排序為相對濕度＞溫度＞降雨，其中相對濕度對電偶電流的影響遠遠大于其他環(huán)境因素，AWC為0.8730，且PASC為39.53%。污染物在青島初期腐蝕過程中與電偶電流的相關(guān)程度不高，可能原因是采樣時間段內(nèi)污染物濃度較低，PM10、PM2.5、SO2、NO2和AQI的平均值分別為40.4、16.3、9.6、12.9 μg/m3和40.8。AQI雖然是SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO和O3等6項污染物的綜合指數(shù)，但不能很好地代替這些污染物對電偶電流的綜合影響，如NO2的AWC和PASC都大于AQI的AWC和PASC。

表1 電偶電流和環(huán)境因素的AWC和PASCTab.1 AWC and PASC of galvanic current and environmental factors

3 結(jié)論

1）基于小波的相關(guān)分析框架，為理解腐蝕過程以及探究環(huán)境因素對腐蝕的影響提供了一種新的解決途徑。首先它能夠清晰地顯示出復(fù)雜腐蝕過程的變化特征；其次相比于傳統(tǒng)的時域分析方法，更全面地揭示了腐蝕和環(huán)境因素的相關(guān)關(guān)系，不僅量化了數(shù)據(jù)間的整體相關(guān)強度，還可以提供相關(guān)性發(fā)生的時間和頻率、超前滯后以及正反相關(guān)系。

2）通過電偶電流的小波功率譜，清晰地顯示出腐蝕的周期波動特征及其隨時間的變化。結(jié)果表明，在采樣期間，腐蝕有顯著的日波動特征，同時在降雨時刻具有間歇性波動。

3）基于小波的相關(guān)分析框架，挖掘了電偶電流和環(huán)境因素的關(guān)系，結(jié)果表明，與腐蝕相關(guān)程度較高的環(huán)境因素排序為相對濕度＞溫度＞降雨，其中相對濕度和降雨與腐蝕呈現(xiàn)正相關(guān)，且降雨超前于腐蝕，溫度與腐蝕呈現(xiàn)負相關(guān)。SO2、NO2、PM2.5和PM10濃度較低導(dǎo)致其與腐蝕的相關(guān)程度較弱。