楊 震 連茜雯 沈 鋼 張樹叢

（生態(tài)環(huán)境部西北核與輻射安全監(jiān)督站 蘭州730020）

鈾資源的合理利用關乎到核能的可持續(xù)發(fā)展，一般壓水堆中采用富集鈾（富集度為3%~5%），而天然鈾的豐度僅為0.711%，因此需要進行鈾濃縮。氣體離心法是目前常用的鈾濃縮方法之一，我國鈾濃縮工廠已經普遍采用氣體離心法來生產不同豐度的產品［1］。分離功率則是鈾濃縮廠和離心機的核心指標，直接影響了鈾濃縮廠的生產能力［2］。通過對分離功率影響因素的研究，可以為鈾濃縮行業(yè)提供理論基礎［3-5］。國內針對分離功率的影響因素已積累了一些研究基礎，分析了壓強分布［6］、級聯(lián)漏點［7］、粉末沉積［8］等因素對其影響。本文將著重研究鈾濃縮廠卸料通道閥門泄漏情況下，對分離功率的影響。

鈾濃縮廠氣體離心法的工作介質是UF6，三相點為0.15 MPa和63.9℃，在37.8℃時飽和蒸氣壓為34.45 kPa。UF6與水和烴類都能反應，極易與空氣中的水蒸氣反應，生成氟化鈾酰，并引入HF氣體雜質，對級聯(lián)分離功率產生影響［8］。

鈾濃縮廠卸料系統(tǒng)在異常工況下，可以保護離心機，能夠在很短的時間內將離心級聯(lián)全部區(qū)段的物料抽入卸料大罐內［9］，既為離心機卸載以防損壞，也為故障處理贏得了時間［8］。但是，卸料系統(tǒng)有可能出現(xiàn)偏離真空密封的情況，例如：真空泵及其閥門有漏，真空泵運行時出現(xiàn)倒灌，卸料大罐、管道及法蘭連接處有漏，自動卸料電動閥門通道有漏［10］。根據(jù)UF6的物理性質可知，卸料系統(tǒng)類似于鈾濃縮精料取料工藝原理［11］，也是一個冷凝收料的裝置。工藝流程如圖1所示：1）正常工況下，自動卸料電動閥門保持關閉，卸料大罐內處于近似抽真空狀態(tài)；當鈾濃縮級聯(lián)系統(tǒng)卸料時，自動卸料電動閥門打開，物料抽入卸料大罐，防止離心機過載；2）完成卸料、鈾濃縮級聯(lián)系統(tǒng)恢復正常運行時，自動卸料電動閥門重新關閉，運行冷凝系統(tǒng)、局排系統(tǒng)、真空泵，當真空泵抽空使泵前管線抽空深度到一定程度時，打開真空泵聯(lián)鎖閥門，對卸料大罐進行抽空直至規(guī)定壓力；3）對卸料系統(tǒng)抽空完成后，依次關閉真空泵聯(lián)鎖閥門，停運真空泵、冷凝系統(tǒng)和局排系統(tǒng)。

圖1 卸料系統(tǒng)工藝流程圖Fig.1 Technological process diagram of unloading system

根據(jù)工藝流程可知，由于卸料大罐正常工況是近似抽真空狀態(tài)，當卸料大罐前、后工藝線路通道有漏，漏流均會流向卸料大罐。不同的是，卸料大罐前工藝線路通道（例如自動卸料電動閥門通道）有漏，會導致鈾濃縮級聯(lián)系統(tǒng)的UF6物料流向卸料大罐，造成物料損失，影響級聯(lián)分離功效率。

1 閥門通道真空分析

考慮放射性沾污設備維修困難，鈾濃縮廠一經建設、安裝、正常投料，自動卸料電動閥門通常終身不會更換，除非發(fā)現(xiàn)有漏且影響到工廠的正常運行。卸料閥門通道安裝有事故倒流保護報警儀，在離心級聯(lián)卸料時，物料從級聯(lián)系統(tǒng)流向卸料大罐。若因設備有漏導致該壓差遭到破壞，氣體從卸料大罐反向流至級聯(lián)系統(tǒng)，則事故倒流保護報警儀將會在探測范圍內探測到，并在超限情況下聯(lián)鎖關閉自動卸料電動閥門。為方便分析研究，把能夠使事故倒流報警儀動作的設備泄漏稱為較大的泄漏，反之稱為微漏。

一般而言，較大的泄漏（能使倒流事故保護報警儀動作的）易被發(fā)現(xiàn)，并能得到及時解決；對于微漏（不能使倒流事故保護報警儀動作的），因不能達到儀表的檢測精度或變化不明顯，則很難被發(fā)現(xiàn)；而對于微漏出現(xiàn)在卸料閥門通道時，由于物料流向正常，除了影響事故倒流保護報警儀的監(jiān)測數(shù)值，根本不可能使報警儀動作，更需要對其后果進行分析。隨著卸料系統(tǒng)在役時間的增長，在缺少充分檢驗措施的情況下，不能排除閥門通道有漏的發(fā)生。

鈾濃縮廠離心級聯(lián)系統(tǒng)與卸料系統(tǒng)之間存在很多類似閥門，發(fā)生閥門通道泄漏的概率遠超單個閥門通道泄漏概率。且由于卸料系統(tǒng)壓力遠小于級聯(lián)系統(tǒng)壓力，當發(fā)生微漏時，不可能發(fā)生如同離心級聯(lián)系統(tǒng)或工藝管道有漏所產生的輕雜質上升現(xiàn)象，因而增加了提前發(fā)現(xiàn)問題的難度。

結合實際，我們把鈾濃縮廠卸料系統(tǒng)在密閉情況下壓力上升的結果歸因到閥門通道有漏上，按照漏量分別為不同量級且可使卸料大罐壓力緩慢上升的情形進行分析［9］，假設鈾濃縮廠級聯(lián)系統(tǒng)分離功率為Rall，供料豐度Cf一般取天然鈾豐度，貧料豐度Cw和精料豐度Cp是可以根據(jù)商用經濟效益調節(jié)的［12］。則由離心分離理論中的基本概念介紹［3］，有如下計算：

式中：F是級聯(lián)總供料流量；W是級聯(lián)總貧料流量；P是級聯(lián)總精料流量；Cf是級聯(lián)總供料豐度；Cw是級聯(lián)總貧料豐度；Cp是級聯(lián)總精料豐度。

其中：

V（Cf）、V（Cw）、V（Cp）是價值函數(shù)，是級聯(lián)計算的一種方式?？傻茫?/p>

卸料大罐總體積按V計算（不考慮工藝管線的容積）。真空度上升δP按運行的上、下限值差計算，單位為μmmHg量級［9］；卸料大罐溫度T，根據(jù)UF6物理性質可知，常溫就足夠；普適氣體恒量R=8.314 J·mol-1·K-1，則由理想氣體狀態(tài)方程得：

其中：m是卸料大罐真空度上升需要抽入的UF6質量；因低濃鈾內大部分鈾核素是238U，所以按低濃鈾計算的近似分子量取238 g·mol-1。若漏率越大，則一組卸料系統(tǒng)因閥門通道有漏導致超限用時就越短，本文為了分析漏率對級聯(lián)系統(tǒng)的影響，實驗中取了幾千個點進行計算，因篇幅有限，以下只描述了漏率為v1=1.21×10-5F、v2=1.21×10-4F、v3=1.21×10-3F三種不同量級的情況，F(xiàn)是級聯(lián)總供料流量。

2 未考慮漏率的級聯(lián)計算分析

根據(jù)《核工程導論第二部分鈾濃縮的主要方法介紹》，設計模擬實驗離心級聯(lián)如圖2所示［6］。

圖2 離心級聯(lián)層架結構圖Fig.2 Structure diagram of centrifugal cascade

根據(jù)《離心法鈾濃縮生產工藝中氣體調節(jié)器裝置的研究及應用》［13］，工廠中該級聯(lián)可以調節(jié)每臺離心機貧料的流量，為了方便理想級聯(lián)情況下的最優(yōu)計算，簡化通過調節(jié)器使每一層架的單級分流比都一樣。為了模擬驗證［14］，根據(jù)《機組內壓強的分布及其對分離功率的影響》§1.1.2氣體離心法簡介和§1.2.2影響離心機分離功率的因素，控制分流比范圍為0.4~0.46，分離系數(shù)范圍為1.1~1.6［6］。

在實際級聯(lián)計算中，未知參數(shù)很多，需要考慮級聯(lián)每一級的效率以及某一級平衡打破后對整個級聯(lián)的影響，因此需要通過若干次循環(huán)模擬計算得到最優(yōu)結果［14］。算法如圖3所示。

圖3 離心級聯(lián)計算邏輯圖Fig.3 Logic diagram of centrifugal cascade calculation

其中，計算最優(yōu)的第j層第k級單機分離系數(shù)mc（j，k）∈［1.2，1.5］，使單機分離功率kkSWU（j，k）最大。首次計算，mc（j，k）取一初始值1.385 4，然后逐漸改變取值。其中：Cpm（j，k）、Cwm（j，k）、Cfm（j，k）是該單機的精料豐度、貧料豐度、供料豐度。Pm（j，k）、Wm（j，k）、Fm（j，k）是該單機的精料流量、貧料流量、供料流量。CJ（jj，kk-1）為層架間料流參數(shù)，一般為0。循環(huán)20次以內，則部分代碼為：

則對于理想離心級聯(lián)，可通過循環(huán)迭代計算機編程模擬得到最優(yōu)參數(shù)，見表1（相關物料量按金屬鈾計算）。

表1 離心級聯(lián)計算所得最優(yōu)化參數(shù)Table 1 Optimal parameters obtained by centrifugal cascade calculation

級聯(lián)精料、供料、貧料、F1、F2、W1和P1流量等都可以通過計算機模擬算出。其中總的級聯(lián)效率為0.957 9。

3 考慮漏率的級聯(lián)計算分析

當級聯(lián)存在一定漏率時，根據(jù)最優(yōu)參數(shù)，只保留各級的分流比和層架間相應流量比不變，重新設計程序計算［13］，如圖4所示。因已知兩個變量的數(shù)值，該程序迭代少了兩個循環(huán)。設定漏點在第n層第m級的供料干管，則該級的計算需考慮漏率v。

圖4 考慮泄露時的離心級聯(lián)計算邏輯Fig.4 Logic diagram of centrifugal cascade calculation considering leakage

其中，計算最優(yōu)的第j層第k級單機分離系數(shù)mc（j，k）∈［1.2，1.5］，使單機分離功率kkSWU（j，k）最大。

首次計算，mc（j，k）取一初始值1.385 4，然后逐漸改變取值。其中：Cpm（j，k）、Cwm（j，k）、Cfm（j，k）是該單機的精料豐度、貧料豐度、供料豐度。Pm（j，k）、Wm（j，k）、Fm（j，k）是該單機的精料流量、貧料流量、供料流量。CJ（jj，kk-1）為層架間料流參數(shù)，一般為0。zlh（jj，kk-1）為漏率，只有當jj=n，kk=m時為已知漏率數(shù)值v。循環(huán)20次以內，則部分代碼為：

3.1 某一級漏率為v1

此時，漏率為1.21×10-5F，假設漏點在第n層第m級，維持各級分流比和分離系數(shù)不比，各W1、F1、F2流量比不變，則分離功率效率分布如表2所示。

從表2可知，若泄漏點為第1層第2級時，級聯(lián)效率最小，為0.957 4。

表2 漏率為v1時的效率分布Table 2 Separative power ratio distribution at leakage rate of v1

3.2 某一級漏率為v2

此時，漏率為1.21×10-4F，假設漏點在第n層第m級，維持各級分流比和分離系數(shù)不比，各W1、F1、F2流量比不變，則分離功率效率分布見表3。

從表3可知，若泄漏點為第1層第2級時，級聯(lián)效率最小，為0.953 8。

表3 漏率為v2時的效率分布Table 3 Separative power ratio distribution at leakage rate of v2

3.3 某一級漏率為v3

此外，漏率為1.21×10-3F，假設漏點在第n層第m級，維持各級分流比和分離系數(shù)不比，各W1、F1、F2流量比不變，則級聯(lián)效率分布如表4所示。

從表4可知，若泄漏點為第1層第2級時，級聯(lián)效率最小，為0.918 1。

表4 漏率為v3時的效率分布Table 4 Separative power ratio distribution at leakage rate of v3

3.4 漏率與分離功率的關系

作第1層第2級的漏率與級聯(lián)效率的關系曲線，如圖5所示。

圖5 第1層第2級的不同漏率下分離效率的變化Fig.5 The variation of separative efficiency with different leakage rate(layer 1,stage 2)

當漏率為1.07×10-3F，圖5中出現(xiàn)了一個明顯拐點，其分離功率效率為0.919 6。當漏率<1.07×10-3F時，級聯(lián)效率隨漏率的增加而呈線性下降，下降速度快，斜率為-0.043 2，擬合度為0.999 8。當漏率>1.07×10-3F時，因為我們設定了離心機固有分離系數(shù)的最小值是1.2（見表5），而此時的計算分離系數(shù)不能小于該數(shù)值，級聯(lián)的計算結果將與實際不符，因此該段趨勢不采納。代入漏率為1.07×10-3F時的極值點進行計算。

表5 離心級聯(lián)計算所得最優(yōu)化參數(shù)Table 5 Optimal parameters obtained by centrifugal cascade calculation

從漏率為1.07×10-3F的級聯(lián)計算結果可知，此時，即0.1%的物料損失，就會導致3.8%的分離功率損失，其影響不容忽視。

4 結語

根據(jù)計算，很小的泄漏率就可以對鈾濃縮分離功率產生很大的影響。由于此時離心級聯(lián)系統(tǒng)壓力變化不大，輕雜質保護系統(tǒng)數(shù)值也不受影響，雖然通過儀器很難監(jiān)測，但需要引起重視。根據(jù)工廠實際調研，當前大部分卸料系統(tǒng)的壓力上升很快，即使出現(xiàn)該閥門通道有漏，工藝人員也很難排查出來。

如果卸料系統(tǒng)真空泵倒灌時，不僅把空氣抽入系統(tǒng)，還可能把外界油烴或者液態(tài)水抽入系統(tǒng)，將在不可見的大罐內永久固定鈾元素甚至形成水溶液混合物，進一步影響核臨界安全。對于上百噸分離功率的鈾濃縮廠，如果選取§3.1的級聯(lián)系統(tǒng)漏率為v=1.32×10-5F，且因真空泵閥密封不嚴使罐內持續(xù)含有油烴、水分子等，導致全部抽入的物料可以被固定在卸料大罐內，則只需要幾年即可達到幾十公斤鈾的量級。若僅考慮抽入物料來源于精料端機組（不考慮級聯(lián)系統(tǒng)卸料等情況），假設其豐度為5%，則235U的質量累積可超過2 kg量級。對于低富集度鈾的均一水溶液次臨界限值，只考慮235U質量，結果見表6。

表6 低富集度鈾的均一水溶液235U質量次臨界限值（僅考慮UO2F2）[15]Table 6 Subcritical mass limit of 235U in homogeneous aqueous solution of low enrichment uranium(consider only UO2F2)[15]

因此，如果考慮鈾元素通過形成固體化合物而固定在大罐內，卸料大罐內鈾化合物超次臨界限值的情況并非不可能。根據(jù)實際工程經驗，拆卸下來的退役大罐中會累積一定量的鈾化合物。因此，鈾濃縮廠離心級聯(lián)與卸料系統(tǒng)之間的閥門通道有漏，不僅嚴重影響離心級聯(lián)的分離功率，影響其經濟性，更會對核安全產生重大隱患。

綜上所述，從工藝和安全角度有如下意見建議：

1）正常工況下存在物料積累的可能，閥門通道有漏會加速物料積累，而卸料大罐的密封具有不可知性，因此卸料系統(tǒng)應該加裝臨界報警儀。

2）不可在無充分理由的前提下，減少卸料大罐的并聯(lián)數(shù)量。

3）主卸料系統(tǒng)閥門通道有漏，不易探測，但對級聯(lián)效率影響很大。當漏率為1.32×10-3F時，0.1%的物料損失也會導致3.8%的分離功率損失。

4）備用卸料系統(tǒng)閥門通道有漏，可導致氣體微量倒灌進入級聯(lián)系統(tǒng)，產生固體粉末（氟化鈾酰），降低級聯(lián)效率，也減少離心機壽命。

5）頻繁卸料不僅影響工藝效率，也會增加核安全風險。

6）對于已經運行的鈾濃縮設施，應定期評估離心級聯(lián)效率變化，及時發(fā)現(xiàn)工藝密封性是否超過標準，排查并處理。對于在建工程，嚴格設計，精心施工，保證質量，認識到每一個微不足道的設備（比如閥門）的缺陷，將有可能會對設施運行后造成嚴重的損失。