薛喻宸， 白冰， 張斌， 李立 (哈爾濱工程大學(xué) 物理與光電工程學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150001)

全固態(tài)532 nm綠光激光具有水中傳輸距離遠(yuǎn)、單光子能量高、人眼敏感等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于水下激光通信與探測(cè)、激光醫(yī)療、激光加工及激光顯示等領(lǐng)域[1-3]。利用532 nm綠光在獲得紫外、深紫外波段的激光輸出方面亦有重要的應(yīng)用[4-5]，獲得532 nm綠光激光的方法，通常使用Nd:YAG激光晶體產(chǎn)生1 064 nm基頻光，結(jié)合非線性晶體倍頻的方式實(shí)現(xiàn)532 nm綠光輸出。與Nd:YAG晶體相比，Nd:YVO4晶體則表現(xiàn)出了獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。Nd:YVO4晶體在808 nm處的抽運(yùn)帶寬約為Nd:YAG晶體的5倍，受激發(fā)射截面是Nd:YAG晶體的3倍，且其為雙軸晶體無需引入偏振器件即可實(shí)現(xiàn)線偏振激光輸出，有利于頻率變換時(shí)偏振匹配，更適合獲得高功率高偏振比的1 064 nm基頻光，理論上可獲得更高的倍頻效率。結(jié)合調(diào)Q和鎖模技術(shù)[6-9]，可以進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)脈沖模式的倍頻激光輸出。目前采用摻Cr4+晶體、石墨烯或二維拓?fù)浣^緣體等作為可飽和吸收體，已廣泛應(yīng)用于被動(dòng)調(diào)Q和鎖模激光器。然而，在被動(dòng)調(diào)Q機(jī)制下,脈沖重復(fù)頻率很難達(dá)到兆赫茲量級(jí)[10-12]。摻Cr4+晶體可以用于獲得百兆赫茲的被動(dòng)調(diào)Q鎖模脈沖輸出，但是其強(qiáng)吸收調(diào)制作用導(dǎo)致難以獲得連續(xù)波鎖模運(yùn)轉(zhuǎn)[13-14]。石墨烯材料可以用于實(shí)現(xiàn)低閾值調(diào)Q鎖模和連續(xù)波鎖模，但在獲得高功率輸出方面有一定的困難[15]。二維拓?fù)浣^緣體在執(zhí)行高功率連續(xù)波鎖模操作時(shí)同樣面臨著類似的問題[16]。過渡金屬二硫化物(如MoS2和WS2)作為可飽和吸收體，在脈沖激光器及非線性光學(xué)器件方面得到了廣泛關(guān)注，尤其在被動(dòng)鎖模激光器中表現(xiàn)出較好的工作性能[17-20]。Zhang等[21-22]利用一種多層MoS2飽和吸收鏡的調(diào)Q鎖模Nd:YVO4激光器，在1.06 μm波段獲得調(diào)Q鎖模脈沖寬度為1.12 ns，重復(fù)頻率為11 MHz，最大平均功率為198 mW；并利用MoS2可飽和吸收體，在1.06 μm波長的Nd：YAG激光器中亦實(shí)現(xiàn)了調(diào)Q鎖模操作，將輸出功率提高到瓦級(jí)，獲得了94.72 MHz的高重復(fù)頻率脈沖運(yùn)轉(zhuǎn)[22]。二維材料MoS2鎖模固體激光器中，鎖模脈沖操作普遍存在較強(qiáng)的調(diào)Q效應(yīng)，輸出的鎖模脈沖序列的峰值或能量不均衡，限制了其在許多技術(shù)領(lǐng)域中的實(shí)際應(yīng)用[23-24]。二維材料ReSe2作為可飽和吸收體，在1.06 μm波段具有較佳的損耗調(diào)制能力，表現(xiàn)出適中的損耗調(diào)制深度和快速激勵(lì)時(shí)間恢復(fù)[25-28]，且不同的ReSe2結(jié)構(gòu)可以調(diào)控光學(xué)特性和動(dòng)態(tài)吸收響應(yīng)，同時(shí)具有較好的環(huán)境穩(wěn)定性[29-30]，非常適合于高重復(fù)頻率調(diào)Q和鎖模脈沖激光器。

本文采用二維材料ReSe2作為可飽和吸收體鎖模元件，利用808 nm二極管端面泵浦Nd:YVO4晶體，通過設(shè)計(jì)緊湊的V型諧振腔及腔內(nèi)倍頻方案，實(shí)驗(yàn)上獲得了連續(xù)波鎖模倍頻532 nm綠光脈沖激光輸出。采用非線性晶體LiB3O5進(jìn)行二次諧波頻率變換，實(shí)驗(yàn)獲得了最大輸出功率240 mW的連續(xù)波鎖模綠光脈沖輸出，脈沖寬度3.5 ns、重復(fù)頻率為87.51 MHz。

1 ReSe2被動(dòng)鎖模腔內(nèi)倍頻實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置示意圖如圖1所示，采用光纖耦合808 nm連續(xù)輸出的LD端面泵浦YVO4/Nd:YVO4鍵合激光晶體，泵浦源的最大輸出功率為50 W、纖芯直徑為400 μm、數(shù)值孔徑NA為0.22。泵浦光束通過耦合透鏡組準(zhǔn)直聚焦，將泵浦束腰成像到激光晶體中央部位。耦合透鏡組的工作距離為70 mm，透鏡組均鍍有泵浦光增透膜，總體耦合效率超過90%。激光增益介質(zhì)為a軸切割YVO4/Nd:YVO4鍵合晶體(Nd3+離子摻雜濃度0.3 at%)，尺寸為3 mm×3 mm×(2+16 mm)。增益介質(zhì)2個(gè)端面鍍有1 064 nm和808 nm的抗反膜T>99.5%@1 064 nm & 808 nm。

將鍵合晶體YVO4/Nd:YVO4用銦箔包裹，置于紫銅水冷裝置內(nèi)有效散熱，使其溫度維持在室溫290 K。諧振腔采用緊湊的V型折疊腔結(jié)構(gòu)(V型折疊角度約為12°)，諧振腔長度為168 cm，其中諧振腔鏡M1到M2的距離為85 cm，M2到M3的距離為83 cm。前腔鏡M1使用的是平面鏡，在泵浦入射端鏡面上鍍有抗反膜(AR@808 nm)消除激光反射，同時(shí)在另一端鏡面鍍有針對(duì)基頻光1 064 nm的全反膜反射率R>99.8% @ 900～1 200 nm。折疊腔鏡M2為平凹鏡，曲率半徑為100 cm，鍍有針對(duì)基頻光的高反射膜反射率R>99.8%@900～1200 nm。尾端腔鏡M3為平面鏡，其反射面鍍有基頻光和倍頻光的全反射膜R>99.8%@532 & 1 064 nm。倍頻晶體 LBO 放在紫銅塊中使用水循環(huán)散熱控溫，其溫度控制在20 ℃，尺寸為3×3×10 mm3，晶體兩端面均鍍有500～1 200 nm的寬帶增透膜，減小對(duì)倍頻光的反射。

為了選擇合適的倍頻相位匹配角的范圍以及最大化全匹配角范圍內(nèi)的有效非線性系數(shù)，對(duì)LBO(LiB3O5)晶體采用I類相位匹配切割，切割角θ及Ф分別為90°和11.4°。KTP(KTiOPO4)晶體尺寸為3×3×10 mm3,兩端面均鍍制500～1 200 nm的寬帶增透膜，晶體切割θ=90°，φ=23.5°，為Ⅱ類相位匹配切割。實(shí)驗(yàn)中將倍頻晶體LBO或KTP靠近尾端腔鏡M3放置，距離為55 mm。諧振腔中的M4為針對(duì)倍頻光的平面反射鏡，用作532 nm綠光輸出鏡。鏡片M4雙端鍍有基頻光1 064 nm高透膜/抗反膜，同時(shí)在靠近倍頻晶體一側(cè)表面鍍有倍頻光532 nm全反射膜反射率R>99.8%，并與諧振腔主光軸偏轉(zhuǎn)15°放置，距離倍頻晶體約75 mm。二維材料ReSe2可飽和吸收體，用于產(chǎn)生被動(dòng)鎖模操作，其放置在與諧振腔尾端鏡M3距離300 mm的位置處。實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生的鎖模倍頻532 nm脈沖綠光，經(jīng)輸出鏡M4輸出后，使用相干公司Coherent Field Max II功率計(jì)和快速響應(yīng)InGaAs光電探測(cè)器測(cè)量。脈沖時(shí)間序列采用500 MHz高帶寬數(shù)字示波器記錄。輸出光譜使用光譜儀進(jìn)行表征。

2 ReSe2被動(dòng)鎖模腔內(nèi)倍頻實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 基于LBO晶體的ReSe2鎖模倍頻激光輸出

基于圖1所示的實(shí)驗(yàn)裝置，實(shí)驗(yàn)上首先采用LBO非線性倍頻晶體，對(duì)Nd:YVO4連續(xù)波倍頻激光輸出，并測(cè)量了532 nm倍頻激光的輸出功率隨泵浦功率的變化關(guān)系。工作曲線如圖2中的點(diǎn)狀數(shù)據(jù)擬合曲線所示。由于未在諧振腔內(nèi)引入ReSe2可飽和吸收體，腔內(nèi)損耗較低，實(shí)驗(yàn)測(cè)得Nd:YVO4/LBO連續(xù)波倍頻激光的泵浦閾值約為2 W。當(dāng)泵浦功率為12.5 W時(shí)，獲得的532 nm綠光連續(xù)波輸出功率可達(dá)到1.16 W，光-光轉(zhuǎn)化效率為10.2%。

圖1 ReSe2被動(dòng)鎖模腔內(nèi)倍頻激光器實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Experimental setup of ReSe2 passively mode-locked and intra-cavity frequency-doubling laser

在激光器穩(wěn)定工作的狀態(tài)下，將二維材料ReSe2引入諧振腔中，經(jīng)過細(xì)致地技術(shù)調(diào)整，實(shí)現(xiàn)了ReSe2被動(dòng)鎖模Nd:YVO4/LBO倍頻激光器。實(shí)驗(yàn)測(cè)量了鎖模倍頻脈沖激光的輸出功率與泵浦功率的變化關(guān)系，如圖2中的方形數(shù)據(jù)及線性擬合曲線所示。結(jié)果表明，鎖模倍頻脈沖激光器的輸入-輸出工作曲線具有良好的線性度。由于腔內(nèi)插入可飽和吸收體ReSe2，腔損耗增加，泵浦閾值相比于連續(xù)波倍頻有明顯增大。當(dāng)泵浦功率超過5 W時(shí)，鎖模機(jī)制啟動(dòng)，產(chǎn)生連續(xù)波鎖模倍頻脈沖輸出。在泵浦功率達(dá)到10.9 W時(shí)，鎖模倍頻532 nm脈沖激光的輸出功率可達(dá)240 mW，工作曲線的斜率效率為2.6%。

圖2 基于非線性晶體LBO的連續(xù)波倍頻和鎖模倍頻激光的輸出功率變化Fig.2 The output power of continuous wave frequency-doubling and mode-locked frequency-doubling laser with LBO crystal

圖3給出了ReSe2被動(dòng)鎖模Nd:YVO4/LBO倍頻激光器的輸出光譜測(cè)量。圖3(a)所示在鎖模倍頻激光的中心波長處在532.1 nm處，光譜寬度較大，這是由于鎖模機(jī)制引起的脈沖時(shí)間壓縮導(dǎo)致了光譜的展寬效應(yīng)。同時(shí)，在鎖模倍頻激光輸出功率為240 mW時(shí)，測(cè)量了輸出光束的橫向光場(chǎng)分布，如圖3(b)所示，表明鎖模倍頻532 nm激光器具有良好的基橫模特征，光束空間分布對(duì)稱性較好。

圖3 鎖模倍頻激光輸出光譜和光束空間強(qiáng)度分布測(cè)量Fig.3 Spectra measurement of the mode-locked frequency-doubling laser and output beam profile

圖4給出了ReSe2被動(dòng)鎖模Nd:YVO4/LBO倍頻激光的脈沖測(cè)量結(jié)果。如圖所示，20 ns/div和200 ns/div不同時(shí)間尺度下的脈沖序列，表明鎖模倍頻532 nm綠光脈沖輸出具有良好的時(shí)間穩(wěn)定性，脈沖序列峰值均衡，呈現(xiàn)出穩(wěn)定的連續(xù)波鎖模運(yùn)轉(zhuǎn)特征。值得提及的是，實(shí)驗(yàn)中沒有觀察到明顯的調(diào)Q鎖?，F(xiàn)象，激光器始終工作在連續(xù)波鎖模狀態(tài)，這得益于ReSe2具有的適中的可飽和吸收調(diào)制深度。這一點(diǎn)較明顯地區(qū)別于廣泛使用摻Cr4+晶體和過渡金屬硫化物作為可飽和吸收體的調(diào)Q鎖模激光器[20]。在最大輸出功率240 mW下，測(cè)量了鎖模倍頻輸出單脈沖的時(shí)間軌跡，結(jié)果如圖4(c)所示，測(cè)得脈沖寬度為3.5 ns，重復(fù)頻率為87.51 MHz。脈沖具有較好的時(shí)間對(duì)稱性。

圖4 ReSe2被動(dòng)鎖模Nd:YVO4/LBO倍頻激光的脈沖測(cè)量Fig.4 Measurement of output pulse in ReSe2 passively mode-locked Nd:YVO4/LBO frequency-doubling laser

2.2 基于KTP晶體的ReSe2鎖模倍頻激光輸出

相比于LBO倍頻晶體，非線性晶體KTP亦是一種優(yōu)異的倍頻變換晶體，通常具有更高的轉(zhuǎn)換效率?；趫D1所示的實(shí)驗(yàn)裝置，將LBO倍頻晶體從熱沉中取出，更換成KTP倍頻晶體，并保持其余器件不變。經(jīng)過細(xì)致地技術(shù)調(diào)整，保證ReSe2被動(dòng)鎖模Nd:YVO4/KTP倍頻激光器的穩(wěn)定運(yùn)轉(zhuǎn)。如圖5所示，給出了基于KTP晶體鎖模倍頻激光的輸出功率測(cè)量結(jié)果。同時(shí)，給出了在未引入ReSe2可保和吸收體的條件下，連續(xù)波運(yùn)轉(zhuǎn)的Nd:YVO4/KTP倍頻激光輸出功率的測(cè)量結(jié)果。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，連續(xù)波運(yùn)轉(zhuǎn)的532 nm倍頻激光器的閾值功率為2.8 W，輸入-輸出功率曲線在低于12 W泵浦功率范圍內(nèi)具有良好的線性度。更高的泵浦功率將引起激光器輸出功率發(fā)生飽和效應(yīng)。當(dāng)泵浦功率增大到19.4 W時(shí)，可獲得最大輸出功率為1.5 W的連續(xù)波綠光輸出，光-光效率為10.7%。在穩(wěn)定運(yùn)轉(zhuǎn)條件下，將ReSe2可飽和吸收體置入諧振腔中，實(shí)驗(yàn)可獲得穩(wěn)定的鎖模倍頻脈沖輸出。此時(shí)532 nm脈沖激光器的泵浦閾值將增加到5.2 W，且在泵浦功率低于12W的范圍內(nèi)呈現(xiàn)線性輸入-輸出工作曲線,斜率效率為5.8%。當(dāng)泵浦功率提高到15 W時(shí)，實(shí)驗(yàn)可獲得鎖模倍頻脈沖的輸出功率達(dá)到470 mW。相比于基于LBO的倍頻激光器，輸出功率提升了近2倍。激光輸出光譜測(cè)量與圖3結(jié)果一致，沒有發(fā)生明顯變化。中心波長處于532.1 nm，且輸出光束呈現(xiàn)基橫模特征。

圖5 基于KTP晶體的連續(xù)波倍頻和鎖模倍頻激光的輸出功率變化Fig.5 The output power of continuous wave frequency-doubling and mode-locked frequency-doubling laser with KTP crystal

圖6給出了基于KTP晶體的ReSe2鎖模倍頻激光輸出的脈沖測(cè)量。在實(shí)驗(yàn)過程中觀察到脈沖輸出始終保持穩(wěn)定的連續(xù)波鎖模狀態(tài)，如圖6(a)和(b)所示。鎖模倍頻脈沖的重復(fù)頻率為87.13 MHz，脈沖峰值均衡，具有良好的穩(wěn)定性。在輸出功率達(dá)到470 mW時(shí)，測(cè)量了基于KTP晶體的倍頻鎖模激光脈沖的時(shí)間軌跡，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖6(c)所示，脈沖寬度為3.7 ns。與基于LBO晶體的鎖模倍頻結(jié)果比較，在輸出脈沖的重復(fù)頻率和脈沖寬度上沒有發(fā)生明顯改變。

圖6 ReSe2被動(dòng)鎖模Nd:YVO4/KTP倍頻激光的脈沖測(cè)量Fig.6 Measurement of output pulse in ReSe2 passively mode-locked Nd:YVO4/KTP frequency-doubling laser

3 結(jié)論

1)新型二維材料ReSe2能夠?qū)崿F(xiàn)被動(dòng)鎖模，可獲得幾個(gè)ns量級(jí)的窄脈沖寬度和幾十MHz的高重復(fù)頻率。

2)對(duì)1 064 nm鎖模脈沖腔內(nèi)倍頻研究中可以看出，Ⅱ類相位匹配KTP晶體要比I類相位匹配的LBO晶體的倍頻功率和倍頻效率提升2倍。實(shí)驗(yàn)獲得的高重復(fù)頻率、窄脈沖寬度的532 nm穩(wěn)定綠光激光器，可以發(fā)展高采樣率水下激光探測(cè)技術(shù)提供了可用的綠光激光脈沖光源，為深水探測(cè)提高技術(shù)支撐。