高麗娟

(成都天奧信息科技有限公司，成都 610000)

0 引言

原子鐘具有極高的頻率準確度和穩(wěn)定度，從1948年誕生以來便獲得了廣泛應用，為科學技術和經濟發(fā)展做出了重要貢獻。按照原子躍遷能級譜線對應的頻段，原子鐘可以分為微波原子鐘和光學原子鐘。原子鐘技術主要有兩個發(fā)展方向：一個是追求較高精度，另一個是實現(xiàn)較小體積。

隨著原子冷卻技術和光學頻率梳技術的發(fā)展，原子鐘的精度不斷提高，實現(xiàn)了從熱原子鐘到冷原子鐘、從微波鐘到光鐘的發(fā)展歷程，圖1所示為原子鐘在體積和精度維度下的分布圖。熱原子鐘的代表為銫束鐘和氫鐘，兩者都實現(xiàn)了商業(yè)化生產?；谠永鋮s的噴泉鐘代表了微波鐘的最高水平，其精度達到了10-16的水平[1]，主要作為一級頻率標準。除此之外，引人注意的還有以汞離子微波鐘為代表的離子微波頻標鐘[2]，可以用于星載和深空探測等。隨著21世紀光頻梳技術的發(fā)展，使光學原子鐘成為可能，現(xiàn)階段光晶格鐘的精度達到了10-18的水平，有望成為新的秒長定義[3]。但是傳統(tǒng)高精度光鐘由于龐大的體積和功耗，目前仍處于實驗室階段，國內外也在開展可搬運和空間光鐘的研究。

圖1 常用原子鐘的性能對比

近年來，基于相干布局陷俘(Coherent Population Trapping，CPT)原理的原子鐘得到了廣泛關注[4]，因其采用雙色相干光場取代微波場對泡內原子進行基態(tài)探詢，不需要微波腔體，所以其體積可以大幅縮小。采用微機械電子系統(tǒng)(Micro-Electro-Mechanical Systems，MEMS)技術制作原子泡和3D封裝，可以進一步提高整鐘集成度?，F(xiàn)階段CPT芯片原子鐘的體積可縮小至cm3水平，已實現(xiàn)商業(yè)化生產。但因其頻率精度一般為10-11量級，需要定期進行頻率校準，很難滿足長期守時需求。

隨著現(xiàn)代激光技術、光子集成技術和MEMS技術的發(fā)展，使基于熱原子光鐘的芯片化成為可能。首先，其物理系統(tǒng)利用微制造氣室內的熱原子，摒棄了激光冷卻或離子囚禁裝置，大大縮小了系統(tǒng)的體積和功耗。然后利用可片上集成的微腔光頻梳技術，將光頻的精度傳遞到微波波段。芯片光鐘兼具高精度和小體積的特點，有望達到CPT芯片原子鐘的體積和微波銫束鐘的性能指標，可以廣泛應用于對體積、質量、功耗和精度敏感的裝備中。

1 國內外研究情況

美國在芯片光鐘技術方面的研究最為領先。美國國防部高級研究計劃局(Defense Advanced Research Projects Agency，DARPA)在芯片級原子鐘(Chip-Scale Atomic Clock，CSAC)和集成化微型主原子鐘(Integrated Micro Primary Atomic Clock Technology，IMPACT)項目的基礎上，于2016年提出了高穩(wěn)原子鐘(Atomic Clock with Enhanced Stability，ACES)項目，旨在研制一種能夠為低功耗便攜式軍用設備提供高精度時鐘和守時功能的原子鐘，要求其關鍵性能參數(shù)(溫度性能、長期頻率穩(wěn)定度、開機復現(xiàn)性等)比現(xiàn)在的CSAC提高3個數(shù)量級。該項目也包括對影響未來ACES的一些創(chuàng)新關鍵技術和物理方法的研究等。在ACES項目的支持下，主要有三組研究者開展了ACES的探索和嘗試，研究的方向分別是小型化冷原子鐘、離子微波鐘和芯片級光鐘。其中芯片級光鐘的研制進展最為迅速，2014年美國國家標準與技術研究院(National Institute of Standards and Technology，NIST)的研究人員首次演示了基于微腔光頻梳的光鐘結構[5]，由于微腔光梳的譜寬沒有達到一個倍頻程，他們將光頻梳的2個梳齒鎖定到銣原子的不同參考譜線上，實現(xiàn)了對光梳2個自由度的控制，其輸出頻率精度達到10-9的水平，性能主要受限于參考譜線的穩(wěn)定度。2019年，該課題組進一步提高了此類光鐘的性能和集成度，其中關鍵器件已經達到芯片化程度，包括用于產生光頻梳的微共振腔和參考原子氣室等，如圖2所示[6]。為了提高參考譜線的穩(wěn)定度，采用了基于銣原子的多普勒雙光子躍遷光譜的鎖定方案，該光譜具有較高的品質因子和頻率穩(wěn)定性，將小型化分布式布拉格反射(Distributed Bragg Reflector，DBR)激光器的頻率直接鎖定到微制造氣室內銣原子的雙光子熒光光譜上。另外，由于可以實現(xiàn)自參考鎖定的寬帶微腔光頻梳的重復頻率一般為THz水平，超出光電器件的響應范圍，所以該課題組采用了雙微腔光梳內鎖的方案，光頻梳由一個氮化硅微腔光梳(重復頻率為1THz，譜寬達到一個倍頻程)和一個二氧化硅微腔光梳(重復頻率為22GHz)組成。將二氧化硅光梳的2個梳齒內鎖定到氮化硅光梳的2個相鄰梳齒上，氮化硅光梳可以自參考鎖定，然后將雙光子光譜信號與氮化硅光梳的一個梳齒進行鎖定，最終將光譜信號的頻率穩(wěn)定度直接傳遞到二氧化硅微腔光梳22GHz的重復頻率上，其性能相較于CSAC項目的CPT芯片鐘提升近2個量級，秒穩(wěn)達到4.4×10-12，指標接近高性能銫束鐘，顯示了芯片光鐘的巨大潛力。所以，當前有望實現(xiàn)光鐘芯片化的技術主要包括：微腔光頻梳技術、微氣室制造技術和基于銣的無多普勒雙光子躍遷光譜技術等。

(a)芯片光鐘包括光學本地振蕩器(DBR激光器)、微制造的銣原子氣室、一對微腔光頻梳；(b)氮化硅微腔的掃描電子顯微鏡圖片；(c)二氧化硅微腔的掃描電子顯微鏡圖片；(d)微制造的銣原子氣室

國內暫時沒有開啟光鐘芯片化的整體研究，但是微腔光梳技術具備一定的技術基礎[7-9]，電子科技大學、中國科學院西安光學精密機械研究所、清華大學和華中科技大學等單位都在研究微腔光梳[10-13]。國內CPT芯片原子鐘的研究基礎扎實，成都天奧電子股份有限公司、中國科學院武漢物理與數(shù)學研究所和北京大學等單位都具備豐富的研究經驗。國內基于銣的雙光子躍遷光譜研究主要面向光纖通信中1.5μm的頻率標準，研究單位包括北京大學等[14]。

2 光鐘芯片化的相關技術進展

2.1 微腔光頻梳技術

傳統(tǒng)的基于鎖模激光器的光學頻率梳極大推進了光鐘的工程應用，但是實現(xiàn)光鐘小型化甚至芯片化的突破依然嚴重依賴于進一步減小光梳的尺寸。自從2007年瑞士洛桑聯(lián)邦理工學院T.J.Kippenberg課題組首次提出了基于微腔頻率轉換的光梳產生機制—微腔光梳以來，微腔光梳技術在全球學術界和工業(yè)界掀起了一股研究熱潮[15]。

利用微納加工技術可以制造具有高品質因子(Q)和較小模式體積的光學微共振器，此時微腔內的光場將展示出豐富的非線性光學效應。其中光梳技術涉及微腔內的三階非線性效應，例如四波混頻(Four-Wave Mixing，F(xiàn)WM)、自相位調制和交叉相位調制等[16]。光學微腔的形態(tài)可以是微球、微盤和微環(huán)等(如圖3所示)，可用于制作光學微腔材料的種類也很多，不同的材料具有不同的物理光學特性。其中微環(huán)腔制作工藝與CMOS工藝兼容(如氮化硅微環(huán))，可以實現(xiàn)與波導、泵浦光源及探測器等的片上集成，雖然氮化硅微環(huán)的Q值只有106左右，但是其微米量級的尺寸和高達2.5×10-15cm2/W的三階非線性系數(shù)極大地降低了對Q值的要求，這些特性使得氮化硅微環(huán)成為了具有巨大應用潛力的微腔光梳平臺，適合大規(guī)模商業(yè)化生產。

(a)結構

微腔光頻梳的系統(tǒng)一般由泵浦光源、光學放大器和光學微腔三部分構成，其結構和產生機制如圖3所示。泵浦光通過錐形光纖耦合到厘米甚至微米尺寸的光學微腔中，局域化的強光場可以激發(fā)非線性四波混頻效應不斷產生以泵浦光頻率為中心的邊帶頻率成分，當新產生頻率分量與微腔模式吻合時，該參量過程被加強并最終產生新的頻率梳齒。

隨著對微腔內孤子態(tài)的研究，可以通過改變泵浦光的參數(shù)觸發(fā)孤子態(tài)的產生，極大釋放了微腔光梳的性能潛能。2012年，T.J.Kippenberg課題組通過對氟化鎂微腔和氮化硅微環(huán)腔的實驗研究，揭示了光梳產生的動態(tài)過程，并從實驗和理論上解釋和證明了光梳噪聲的來源[17]。2014年，該課題組首先在氟化鎂微腔中通過泵浦調諧在紅失諧區(qū)觀測到了孤子脈沖狀態(tài)(即鎖模狀態(tài))，并且通過實驗和仿真闡述了由多孤子態(tài)向單孤子態(tài)的演化過程和動態(tài)控制，首次在實驗中觀測和闡釋了微腔光梳的孤子動力學過程，同時在單孤子狀態(tài)下實現(xiàn)了梳齒頻率相位鎖定和譜形包絡平滑的飛秒脈沖光學頻率梳輸出[18]。

2018年，哥倫比亞大學課題組通過把泵浦光源、放大器、濾波器、微加熱電極和氮化硅微腔通過與CMOS高度兼容的工藝都集成到了一塊硅基芯片上，擺脫了以往系統(tǒng)對獨立泵浦光源和外接光學放大器的依賴，首次實現(xiàn)了真正意義上的片上微腔光梳，如圖4所示[19]。該片上微腔光梳系統(tǒng)能在90mW電功率泵浦下輸出100nm譜寬的鎖模孤子鎖模光梳，整個系統(tǒng)可用普通商用干電池供電。該項突破性研究成果展示了微腔光梳技術的關鍵性能優(yōu)勢和廣闊應用前景。

(a)片上全集成光梳系統(tǒng)結構圖;(b)光梳光源系統(tǒng)顯微圖及示意圖;(c)干電池供電的片上集成微腔光梳系統(tǒng)實物圖；(d)該微腔光梳系統(tǒng)輸出的單孤子鎖模光梳光譜和雙孤子鎖模光梳光譜(輸出光譜和仿真結果高度吻合)

2.2 基于銣雙光子躍遷的光頻標技術

原子或分子的多光子躍遷光譜研究從20世紀20年代就開始了，隨著激光的出現(xiàn)，在20世紀70年代多光子躍遷光譜成為了研究熱點。由于雙光子躍遷光譜具有較窄的光譜寬度，已逐步應用到光學頻率標準中。堿金屬銣原子5S-5D的雙光子躍遷，由于躍遷光譜為778nm、自然線寬為300kHz左右的優(yōu)點，成為了光頻標的研究熱點。1993年，F(xiàn).Nez等對銣原子5S1/2-5D3/2雙光子躍遷的光學頻率進行了測量，獲得了1.3×10-11的頻率不確定度[20]。1994年，Y.Millerioux等基于銣的無多普勒雙光子躍遷得到778nm的光學頻率標準，其短期頻率穩(wěn)定度為3×10-13的水平，頻率復現(xiàn)性達到5.2×10-13[21]。2000年，J.E.Bernard等實現(xiàn)了對基于銣5S1/2-5D5/2雙光子躍遷的光頻標的絕對頻率測量，相對頻率偏差達到了5×10-12的水平[22]。2018年，美國應用技術協(xié)會的K.W.Martin等將基于銣原子光頻標的相對頻率偏差提高到了1×10-15的水平，積分時間在1～10000s的頻率穩(wěn)定度為4×10-13[23]。2019年，NIST研究人員將DBR激光器鎖定到MEMS氣室內的雙光子熒光光譜上，氣室的尺寸僅為3mm×3mm×3mm，穩(wěn)頻激光器的穩(wěn)定度為4.4×10-12[6]。

銣原子的雙光子躍遷5S1/2-5DJ(J=3/2或5/2)的波長處于778nm，自然線寬為300kHz(對應的Q值約為10-9)，可以直接使用對應波長的半導體激光器進行激發(fā)，或者采用通信波段1556nm的激光器倍頻得到。另外，因為激光頻率接近5S1/2-5P1/2(795nm)和5S1/2-5P3/2(780nm)的中間能態(tài)，該778nm的雙光子躍遷光譜相比于其他躍遷具有較強的信號幅度。雙光子躍遷能級可以通過5D-6P-5S的級聯(lián)輻射出420nm的熒光，通過檢測該熒光可以獲得雙光子躍遷情況。如圖5所示，通過泵浦探測光布局，此時原子通過吸收2個頻率相同、傳播方向相反的光子，最終傳遞給原子的總角動量為零，從而獲得消除熱原子多普勒背景的熒光光譜，然后通過頻率調制的方法獲得誤差信號。此外，由于激光頻率與中間內能態(tài)(5P1/2或5P3/2)有較小的頻差，5S1/2-5D5/2的雙光子躍遷信號強度比5S1/2-5D3/2的強大約20倍。圖6所示分別為銣原子5S1/2-5D5/2的相關能級和銣原子自然豐度下的無多普勒雙光子躍遷熒光光譜。

圖5 基于銣原子的無多普勒5S-5D的雙光子躍遷光譜的激光頻率標準

(a)

2.3 微型化氣室技術

微制造原子氣室是實現(xiàn)基于熱原子的光鐘芯片化的核心[24]，原子氣室的制作可以分為傳統(tǒng)的玻璃吹制法和MEMS加工法。MEMS氣室因具有較高的一致性、成本低，可以批量生產等優(yōu)點得到了廣泛的研究[25]。MEMS氣室制作中工作物質的填充是關鍵，主要工作物質一般包括作為參考的堿金屬和緩沖氣體等。

現(xiàn)階段，堿金屬填充的工藝主要包括化學反應法、光分解法、電化學分解法和堿金屬單質直接填充法等。表1列出了一些主要的堿金屬填充工藝的過程和優(yōu)缺點。

表1 常見的堿金屬填充工藝的過程與優(yōu)缺點

3 光鐘頻率穩(wěn)定度分析

該類光鐘的相對短期頻率抖動可以用阿蘭方差表示，如式(1)所示

(1)

3.1 譜線的展寬

譜線的展寬因素包括渡越時間展寬、碰撞展寬和激光器線寬貢獻等。

渡越時間展寬來自于光束的有限橫向尺寸，由于原子存在橫向速度，從而導致有限的光與原子相互作用，頻域上表征為譜線的展寬。對于高斯光束，渡越時間展寬用式(2)表示

(2)

其中，w0為高斯光束的束腰直徑；υ為原子的橫向最概然速率。熱原子的速度可達幾百米每秒，如果光梳的橫向尺寸為毫米水平(可能受限于泡室的尺寸)，造成的渡越時間展寬可達幾十到幾百kHz。

碰撞展寬主要包括參考原子的自碰撞展寬、參考原子與背景氣體的碰撞展寬以及參考原子與氣室內壁的碰撞展寬。銣原子的自碰撞展寬正比于銣原子密度；背景氣體主要包括緩沖氣體氮氣和氣室滲透率高的氦氣；隨著氣室體積的縮小，原子與氣室的碰撞頻率會大大增加，通過加入緩沖氣體，可以有效減小原子與氣室內壁的碰撞頻率，從而抑制該項引起的譜線展寬。

實際探測到的光譜線寬是激光器線寬與原子能級線寬的卷積作用，所以會造成探測譜線的展寬，激光器需要有足夠窄的線寬才能分辨原子的能級譜線。由于DBR激光管較寬的線寬，文獻[6]中譜線展寬為1MHz，其中475kHz的展寬來自于激光管線寬的貢獻。

3.2 譜線的信噪比

由于光場與原子之間存在交流斯塔克效應，導致光強的任何抖動都會造成譜線信噪比的惡化，這是影響光鐘信噪比的重要機制。激光頻率噪聲通過內調制效應，以及光電探測器引入的噪聲等都會影響譜線信噪比，從而惡化光鐘的頻率穩(wěn)定度指標。

(1)激光器的頻率噪聲

由于采用調制光譜的方式產生誤差信號，進行頻率鎖定，這會導致本地振蕩器(即鐘頻激光)的頻率噪聲在偶次調制諧波處會被解調過程下轉換，并作為反饋量錯誤地糾正鐘頻激光頻率，這種頻率穩(wěn)定度的惡化來源叫作內調制效應，這種效應和脈沖型原子鐘的Dick效應類似，可以通過式(3)計算

(3)

由式(3)可以看出，使用鐘頻激光的線寬(也側面反映了其頻率噪聲情況)不能太差。對于典型的DBR激光管，其線寬一般為幾百kHz，如果調制頻率為10kHz，其對最終輸出的頻率穩(wěn)定度的惡化約為2×10-12。雖然調制頻率的增加會一定程度地減小內調制效應的影響，但是也會降低誤差信號的信噪比。所以如果想使秒穩(wěn)定度處于10-13的水平，需要使用較窄線寬的激光器，例如光纖激光器，這將大幅度降低內調制效應的惡化程度。

(2)探測器噪聲

探測器是由光電管和跨阻放大器組成的，光電管將光信號轉換成電流信號，然后經過跨阻放大之后，變?yōu)殡妷盒盘?。光電探測器自身的電壓噪聲會直接惡化探測到的譜線信噪比，該電壓噪聲經過原子的鑒頻曲線轉化到頻率噪聲，影響激光器的鎖定，惡化頻率穩(wěn)定度。

4 光鐘頻率準確度分析

芯片級光鐘的頻率準確度的影響因素主要包括交流斯塔克效應(光頻移)、塞曼效應頻移和碰撞頻移等。

4.1 交流斯塔克效應

雙光子躍遷由于探測激光的功率較大，從而導致很大的交流斯塔克效應。該相對頻移量可以用式(4)表示

(4)

4.2 黑體輻射頻移

為了增加探測光譜信號的信噪比，原子氣室往往需要加熱以提高氣體密度。在這種密閉的熱環(huán)境下，整體氣室系統(tǒng)可近似等效為黑體，氣室內的原子與黑體輻射出的電磁場相互作用，產生一定的頻移。由于銣87的5D3/2態(tài)對應光譜躍遷處于黑體輻射光譜內，所以黑體輻射頻移需要以交流斯塔克效應進行處理[26]。

1981年，F(xiàn)areley等推導了氫原子、氦原子和堿金屬原子在300K電磁輻射下的能級擾動；1998年，Hilico等計算了在373K溫度下，該擾動產生的頻移為-210Hz(相對頻移量為2.7×10-13)，頻移敏感度為1Hz/K，所以相對頻移敏度系數(shù)為1.3×10-15/K。該頻移不確定度一方面來自溫控的精度，可以看出該項貢獻很小；另一方面來自敏度系數(shù)的估計精度，主要源于輻射譜和能級共振造成的評估誤差，根據(jù)2018年Z.Newman等的評估[27]，該項可以達到10-15水平。

4.3 二階多普勒頻移

(5)

其中，m0為原子的靜止質量；k和υ分別為原子的波矢和速度；c為光速；p為原子動量。第二項表示一階多普勒頻移，由于采用了泵浦探測的光路布局，該項貢獻很?。坏谌棡楣庾拥姆礇_頻移，計算可以忽略不計；第四項為二階多普勒頻移，其和速度的平方成正比，由于系統(tǒng)溫度，所以二階多普勒頻移系數(shù)對銣87雙光子躍遷能級為1×10-15/K。如果溫度控制在373K，則相對頻移量為3.7×10-13，由于物理系統(tǒng)比較小，可以實現(xiàn)mK的溫控精度，意味著該頻移不確定度可達10-18。

4.4 塞曼效應頻移

剩余磁場噪聲是非常重要的一個環(huán)境變量，其可以產生客觀的原子頻移量。根據(jù)以往計算，對于銣87原子，估算得到由外部磁場而導致的凈鐘頻移系數(shù)約為6.5×10-11/G2[26]。所以為了達到10-15的準確度，原子的磁場抖動必須小于1.24mG，也即0.12μT，所以必須采用主動或者被動的磁屏蔽，而被動的磁屏蔽是足夠的。

4.5 碰撞頻移

銣原子能級之間的碰撞導致基態(tài)和激發(fā)態(tài)波函數(shù)的擾動，可以造成譜線的展寬和頻移。一般銣蒸氣壓(以Torr為單位，1Torr=133.322Pa)和溫度T(以K為單位)的關系用式(6)表示

PRb(T)=107.193-4040/T

(6)

則溫度引起的相對頻移量的變化如式(7)所示

(7)

v0為銣原子雙光子的對應躍遷能級，其中α根據(jù)理論計算，銣87的碰撞頻移系數(shù)為3.5×10-11/mTorr，系數(shù)為3.26×10-4K/Torr。所以氣室溫度在373K時引起的鐘頻移敏感度大約為5.4×10-13/K，如果要達到10-15的頻率準確度，溫度抖動要小于1.8mK。從式(7)也可以看出，氣室溫度越低，溫度敏感系數(shù)就會越小，從而對溫控的精度要求也越低；但是較低的溫度會通過降低原子密度的方式減小整體信噪比，從而惡化短期頻率穩(wěn)定度，所以需要進行仔細的優(yōu)化。

除了參考原子的自碰撞頻移，參考原子也會與背景氣體產生碰撞頻移，例如惰性氣體和氮氣等。對于惰性氣體，氦氣是需要尤為注意的，由于較小的尺寸，其可以滲透大部分類型的玻璃，而且不能采取被動泵浦的方式，例如吸氣劑泵浦。2014年，根據(jù)N.Zameroski等對銣原子雙光子躍遷壓力頻移的研究，氦氣的碰撞頻移率約為2.67×10-12/mTorr，對于氦氣的壓強控制也是頻率準確度的一個很重要的問題。2016年，A.T.Dellis等研究了低氦滲透率的原子微系統(tǒng)技術，研究人員采用了鋁硅酸鹽玻璃，其在室溫下相比于常規(guī)的硼硅酸鹽玻璃，例如派克斯耐熱玻璃，氦氣的滲透率要小3個數(shù)量級，而且也可以采用晶圓級別的鍵合方式[27]。該玻璃氣室結合吸氣劑泵浦可以形成好的氣室環(huán)境。除此之外，可以通過提高氣室制造工藝等方式減小和氮氣等背景氣體的碰撞不確定度。

5 挑戰(zhàn)與展望

光鐘芯片化主要體現(xiàn)在微腔光梳和氣室的芯片化，整體桌面樣機的芯片化集成還有很多問題需要解決。其中，微腔光梳片上集成是實現(xiàn)芯片光鐘的關鍵技術，特別是要實現(xiàn)倍頻程譜寬的片上孤子微腔光梳輸出并實現(xiàn)自參考鎖定，還存在很多工程上的難題亟待解決，需要在光學微腔、半導體放大器、微環(huán)濾波器設計、制作工藝優(yōu)化和光梳狀態(tài)調控等方面進行深入研究，但是芯片光鐘具有高精度和芯片化優(yōu)勢，應用前景廣闊。