何 濤 彭 燕 雷正翠

(1.江蘇省常州環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，江蘇 常州 213001；2.江蘇省常州市氣象局，江蘇 常州 213022)

大氣干濕沉降是大氣化學(xué)、環(huán)境化學(xué)和生物地球化學(xué)研究的重要內(nèi)容之一，在大氣—水—土壤圈的物質(zhì)循環(huán)中扮演著重要的角色。降水的濕清除過程是大氣污染物的一個(gè)重要去除方式。降水與顆粒物之間會(huì)相互影響[1]，大氣凝結(jié)核對(duì)成云致雨有重要作用[2]，而降水的云中和云下清除對(duì)顆粒物濃度的影響也較大。此外，顆粒物對(duì)降水的化學(xué)性質(zhì)[3]有較大影響。目前，對(duì)降水的研究主要集中在降水化學(xué)[4]、降水的濕清除作用和機(jī)制[5]、濕清除通量[6]、降水生物特性[7]等方面。降水對(duì)顆粒物的濕清除效果受降水強(qiáng)度[8]、雨前污染物濃度[9]、顆粒物和雨滴粒徑分布[10]、顆粒物化學(xué)組成[11]等多種因素影響，弱降水可能導(dǎo)致顆粒物濃度不降反升。研究一個(gè)區(qū)域的降水與污染物之間的相互關(guān)系顯得尤為重要。雨后顆粒物的濃度變化受污染源排放、相對(duì)濕度、大氣擴(kuò)散條件等[12]多種因素影響，在污染源變化較小的情況下，雨后顆粒物濃度變化應(yīng)具有一定的規(guī)律性。目前，對(duì)雨后顆粒物濃度增長(zhǎng)規(guī)律的報(bào)道較少。受區(qū)域性、季節(jié)性和降水強(qiáng)度等因素影響，數(shù)值模式對(duì)雨后的空氣質(zhì)量變化趨勢(shì)預(yù)報(bào)效果較差。因此，預(yù)測(cè)雨后的顆粒物濃度變化趨勢(shì)是空氣質(zhì)量預(yù)測(cè)預(yù)報(bào)的一個(gè)難點(diǎn)。

常州市地處長(zhǎng)三角腹地，與南京市、上海市等距相望，該區(qū)域酸雨較多[13]、大氣顆粒物污染較重[14]，研究該區(qū)域降水對(duì)顆粒物的影響具有重要意義。選取常州市2015-2018年降水、PM2.5濃度和PM10濃度數(shù)據(jù)，研究降水對(duì)大氣顆粒物的濕清除作用，并探討雨后PM2.5濃度的增長(zhǎng)速度及PM2.5低濃度持續(xù)時(shí)間，以期為長(zhǎng)三角區(qū)域的大氣污染管控措施制定、降水對(duì)大氣污染的影響評(píng)估及雨后空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)提供技術(shù)支撐和借鑒。

1 研究方法與資料來源

1.1 研究方法

將降水時(shí)長(zhǎng)≥1 h且降水量≥0.1 mm的過程稱為一次降水過程。若降水過程中斷且中斷時(shí)長(zhǎng)>2 h，則作為兩次降水過程處理，否則仍視作一次降水過程。降水后顆粒物濃度較降水前降低的情況為有效降水過程。若降水時(shí)長(zhǎng)超過8 h，考慮長(zhǎng)時(shí)間連續(xù)性降水分布的不均勻性，弱降水濕沉降效果差，可能導(dǎo)致濕清除效果被低估，因此長(zhǎng)時(shí)間降水過程中有效降水的統(tǒng)計(jì)選其中污染物濃度下降過程對(duì)應(yīng)的降水量，降水過程中污染物濃度上升過程對(duì)應(yīng)的降水量作為無效降水。

對(duì)降水清除效果的定量分析采用降水的清除率和顆粒物濕清除量來評(píng)估。降水過程中有效降水量與降水時(shí)長(zhǎng)的比值定義為降水強(qiáng)度。清除率(SR，%)計(jì)算見式(1)，當(dāng)SR>0時(shí)，為正清除作用；當(dāng)SR<0時(shí)，為負(fù)清除作用；當(dāng)SR=0時(shí)，為零清除作用。

(1)

式中：p1、p2分別為降水過程開始前1 h、結(jié)束時(shí)的顆粒物質(zhì)量濃度，μg/m3。

假定降水過程中的顆粒物濃度變化曲線見圖1，降水發(fā)生后顆粒物濃度下降，H1和H2為降水過程開始前1 h、結(jié)束時(shí)的時(shí)刻，陰影面積可認(rèn)為降水導(dǎo)致的顆粒物濃度下降量，近似為一個(gè)三角形面積，即降水對(duì)顆粒物濕清除量(Δp，μg/m3)可近似為：

圖1 降水對(duì)顆粒物濃度的濕清除效果評(píng)估示意圖Fig.1 Schematic diagram of influences of wet scavenging on particulate concentration by precipitation

(2)

采用《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ 633—2012)中PM2.5二級(jí)日均值(75 μg/m3)作為雨后PM2.5達(dá)到輕度污染的限值。

1.2 資料來源

PM2.5和PM10數(shù)據(jù)由江蘇省常州市6個(gè)國(guó)控環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)點(diǎn)(市監(jiān)測(cè)站、鐘樓、行政中心、武進(jìn)監(jiān)測(cè)站、經(jīng)開區(qū)和安家)的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)計(jì)算算數(shù)平均值獲得，降水量數(shù)據(jù)來源于常州市龍虎塘國(guó)家氣象觀測(cè)站(31.88°N、119.98°E)。選取2015年1月1日至2018年12月31日的逐時(shí)數(shù)據(jù)進(jìn)行研究，共35 061組數(shù)據(jù)樣本，包含697次降水過程。研究期間季節(jié)劃分：春季(3—5月)，夏季(6—8月)，秋季(9—11月)，冬季(1、2、12月)。

2 結(jié)果與分析

2.1 有效降水和濕清除作用

2015—2018年常州市總降水量為6 686.8 mm，各年降水量分別為1 822.1、2 165.1、1 495.4、1 204.2 mm。PM10、PM2.5有效降水率平均值分別為82.7%、79.9%(見圖2)，降水對(duì)粒徑大的顆粒物的濕清除效果更好。吳進(jìn)等[15]對(duì)北京市的研究也表明，降水過程對(duì)粗顆粒物的清除效果更顯著。PM10有效降水率1、2、11、12月較低，8、9月較高，1—7、10月年際變化較大；PM2.5有效降水率2、12月較低，6、9月較高。2016年8月PM2.5有效降水率最低，主要原因是該月雨前PM2.5濃度和降水量均較低，導(dǎo)致PM2.5的濕清除效果較差。

2015—2018年常州市降水發(fā)生率為11.3%，降水集中在6—9月，占總降水量的60.5%。為研究降水對(duì)顆粒物濃度的影響程度，分析了2015—2018年常州市各季節(jié)降水量及濕清除導(dǎo)致的顆粒物質(zhì)量濃度下降率，結(jié)果見圖3。降水導(dǎo)致的PM10下降率較PM2.5高，其中2015年夏季PM2.5和2018年冬季PM10下降率最大，2015年冬季PM2.5和PM10下降率最小。降水對(duì)常州市PM2.5和PM10的濕清除量分別占PM2.5和PM10年均值的1.6%和1.9%；受降水量、降水時(shí)間、降水強(qiáng)度等因素影響，顆粒物的濕清除量有較大的年際差異，其中2016年降水導(dǎo)致的PM2.5和PM10年均值下降率較大，分別為1.9%和2.5%，2017年則較低，分別為1.1%和1.3%。降水對(duì)顆粒物的濕清除作用使春、夏、秋、冬季的PM2.5平均值分別下降了0.9、0.7、0.6、1.2 μg/m3，使PM10平均值分別下降了2.0、1.2、1.1、2.1 μg/m3。經(jīng)分析，降水量與其對(duì)顆粒物的濕清除總量不一定成正比。冬季和春季顆粒物的濕清除總量較大，夏季和秋季較小。

注：有效降水率為正清除作用的降水量在總降水量中的占比。圖2 2015—2018年常州市逐月降水量及PM2.5、PM10有效降水率Fig.2 Monthly distribution of precipitation and effective precipitation rate to PM2.5 and PM10 from 2015 to 2018 in Changzhou

圖3 2015—2018年各季節(jié)降水量及濕清除導(dǎo)致的顆粒物質(zhì)量濃度下降率Fig.3 Precipitation and reduction rate of particulate matter mass concentration caused by wet scavenging in the seasons of 2015-2018

2.2 清除率與降水強(qiáng)度、雨前顆粒物濃度的關(guān)系

降水對(duì)顆粒物的清除率與眾多因素有關(guān)。張玨等[16]研究表明，濕沉降量主要由污染物濃度和降水強(qiáng)度決定。由圖4可見：當(dāng)降水強(qiáng)度大于1.0 mm/h、雨前PM2.5在68 μg/m3以上時(shí)，降水對(duì)PM2.5的清除率均大于0；當(dāng)降水強(qiáng)度大于1.5 mm/h、雨前PM10在72 μg/m3以上時(shí)，降水對(duì)PM10的清除率均大于0。雨前PM2.5低于24 μg/m3時(shí)，清除率為-55.6%，且在降水強(qiáng)度也低于2.0 mm/h時(shí)，清除率為-64.6%。雨前PM10低于35 μg/m3時(shí)，清除率為-46.2%，且在降水強(qiáng)度也低于2.0mm/h時(shí)，清除率為-51.4%。說明降水強(qiáng)度和雨前顆粒物濃度均較低時(shí)，清除率小于0的概率較大，降水過程易導(dǎo)致顆粒物濃度不降反升；低的降水強(qiáng)度可能引起顆粒物吸濕和碰并增長(zhǎng)，氣態(tài)污染物二次轉(zhuǎn)化為顆粒物[17]，從而導(dǎo)致顆粒物濃度不降反升；較低的雨前顆粒物濃度，導(dǎo)致降水對(duì)顆粒物的沖刷效果減弱，這與周彬等[18]的研究結(jié)論一致。

圖4 雨前PM2.5/PM10質(zhì)量濃度、降水強(qiáng)度和清除率的關(guān)系Fig.4 Relationship between the mass concentration of PM2.5 and PM10 before rain，precipitation intensity and wet scavenging ratio

2.3 雨后PM2.5增長(zhǎng)速度和低濃度持續(xù)時(shí)間

PM2.5是目前長(zhǎng)三角區(qū)域的主要污染物之一，研究雨后PM2.5濃度的增長(zhǎng)變化規(guī)律，有助于提高空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)的準(zhǔn)確率。選取雨后PM2.5小于75 μg/m3的過程進(jìn)行研究，不同月雨后PM2.5增長(zhǎng)速度及PM2.5小于75 μg/m3的持續(xù)時(shí)間(以下簡(jiǎn)寫為持續(xù)時(shí)間)見圖5。雨后PM2.5增長(zhǎng)速度的月度變化規(guī)律呈“U”形分布，1—3、11—12月雨后PM2.5增長(zhǎng)速度較快，4—10月較慢。持續(xù)時(shí)間與雨后PM2.5增長(zhǎng)速度呈負(fù)相關(guān)。9月持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng)，可達(dá)60 h以上；1月持續(xù)時(shí)間較短(13.4 h)，雨后PM2.5增長(zhǎng)速度為3.3 μg/(m3·h)；4—10月，雨后PM2.5增長(zhǎng)速度小于1.6 μg/(m3·h)，持續(xù)時(shí)間大于30 h。

圖5 不同月雨后PM2.5增長(zhǎng)速度及持續(xù)時(shí)間Fig.5 The growth rate of PM2.5 and the duration at different months after rain

何濤等[19]研究表明，長(zhǎng)三角區(qū)域夏、秋季靜穩(wěn)天氣較少，受海洋型氣團(tuán)影響較大，冬、春季受西方和北方大陸型氣團(tuán)影響較大。常州市處于南北氣流交匯地帶，冬、春季易受靜穩(wěn)天氣或北方污染氣團(tuán)影響，污染物濃度增長(zhǎng)速度較快；夏、秋季大氣擴(kuò)散條件好，雨后污染物濃度增長(zhǎng)較緩慢。

由圖6可見：總體上，隨著雨后PM2.5升高，持續(xù)時(shí)間縮短，PM2.5增長(zhǎng)速度加大。雨后PM2.5≤45 μg/m3時(shí)，持續(xù)時(shí)間較雨后PM2.5>45 μg/m3的情況長(zhǎng)1～3倍；當(dāng)雨后PM2.5>50 μg/m3時(shí)，PM2.5增至75 μg/m3以上僅需7～11 h；雨后PM2.5>45 μg/m3時(shí)，PM2.5易快速反彈，增長(zhǎng)速度比雨后PM2.5≤45 μg/m3時(shí)快1倍以上。

圖6 雨后不同PM2.5質(zhì)量濃度對(duì)應(yīng)的PM2.5增長(zhǎng)速度及持續(xù)時(shí)間Fig.6 The growth rate of PM2.5 and the duration at various mass concentration of PM2.5 after rain

3 結(jié) 論

(1) 2015—2018年，常州市降水發(fā)生率為11.3%，PM2.5、PM10有效降水率平均值分別為79.9%、82.7%。降水對(duì)PM2.5和PM10的濕清除量分別占PM2.5和PM10年均值的1.6%和1.9%。受降水量、降水時(shí)間、降水強(qiáng)度等因素影響，顆粒物的濕清除量有較大的年際差異。冬季和春季顆粒物的濕清除總量較大，夏季和秋季較小。

(2) 降水強(qiáng)度和雨前顆粒物濃度均較低時(shí)，降水過程易導(dǎo)致顆粒物濃度不降反升。

(3) 雨后PM2.5增長(zhǎng)速度的月度變化規(guī)律呈“U”形分布。1月持續(xù)時(shí)間較短(13.4 h)，4—10月持續(xù)時(shí)間大于30 h。

(4) 總體上，隨著雨后PM2.5升高，持續(xù)時(shí)間縮短，PM2.5增長(zhǎng)速度加大。當(dāng)雨后PM2.5>50 μg/m3時(shí)，PM2.5增至75 μg/m3以上僅需7～11 h。雨后PM2.5>45 μg/m3時(shí)，PM2.5易快速反彈。