趙璐, 亓靚, 薛蓮,譚培功,劉文欣,劉岳峰
(1. 山東省青島生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,山東 青島 260003;2. 青島市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院,山東 青島 260003)
現(xiàn)階段,我國(guó)生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)部門針對(duì)集中式飲用水水源地開展監(jiān)測(cè)的指標(biāo)為《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3838—2002)[1]和《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T 14848—2017)[2]中相關(guān)指標(biāo),涉及理化、毒性、衛(wèi)生、微生物等指標(biāo),并采用單因子評(píng)價(jià)法進(jìn)行水質(zhì)評(píng)價(jià),其中對(duì)水源地水質(zhì)類別產(chǎn)生影響的主要為理化指標(biāo),有毒有害物質(zhì)大多痕量檢出或未檢出,水質(zhì)評(píng)價(jià)較少關(guān)注且變化趨勢(shì)也無從體現(xiàn),不利于全面、客觀反映水體功能是否滿足人類使用及健康要求[3]。目前,國(guó)內(nèi)外針對(duì)飲用水水源地的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的研究較多,大多采用美國(guó)環(huán)保局(USEPA)推薦的水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型,將有毒有害物質(zhì)經(jīng)飲水暴露途徑對(duì)人體健康產(chǎn)生的危害定量描述[4-17],在飲用水水質(zhì)漸趨達(dá)標(biāo)及穩(wěn)定的大環(huán)境下,將健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)引入日常水質(zhì)評(píng)價(jià)中,可以更全面地利用監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),更深入地評(píng)價(jià)水質(zhì)狀況以及對(duì)人體健康影響情況提供一定的參考?,F(xiàn)以2017—2020年山東某沿海城市集中式飲用水水源地為例,采用單因子評(píng)價(jià)法以及USEPA推薦的水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),提出針對(duì)飲用水源健康風(fēng)險(xiǎn)管理的重點(diǎn)指標(biāo)及防控方向,為當(dāng)?shù)丨h(huán)境管理提供技術(shù)參考。
山東某沿海城市2017—2020年主要集中式飲用水水源地有18處,其中6處為地級(jí)水源地,12處為縣級(jí)水源地,且多數(shù)為地表水型水源地,僅2處為地下水型水源地??退∷空既械谋壤秊?2.5%~82.5%,多數(shù)水源地取水量較小,占比不足5%。
2017—2020年主要地表水飲用水水源地監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)及相關(guān)統(tǒng)計(jì)來自當(dāng)?shù)厣鷳B(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)部門統(tǒng)計(jì)資料,用Excel 2016建立監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)庫(kù),通過SPSSAU進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。
根據(jù)國(guó)家有關(guān)集中式水源地監(jiān)測(cè)要求,地表水監(jiān)測(cè)項(xiàng)目為《GB 3838—2002》中表1的基本項(xiàng)目(除化學(xué)需氧量、河流總氮外的23項(xiàng))、表2的補(bǔ)充項(xiàng)目(5項(xiàng))和表3的優(yōu)選特定項(xiàng)目(33項(xiàng)),共61項(xiàng)指標(biāo)。地下水監(jiān)測(cè)項(xiàng)目為《GB/T 14848—2017》表1中39項(xiàng)指標(biāo)。地級(jí)地表水水源地每月監(jiān)測(cè)1次,縣級(jí)地表水水源地每季度監(jiān)測(cè)1次,地下水水源地上、下半年各監(jiān)測(cè)1次;同時(shí),每年開展一次全項(xiàng)目分析(《GB 3838—2002》中表1、表2、表3中109項(xiàng),地下水表1、表2共93項(xiàng))。根據(jù)模型要求,僅選擇基本項(xiàng)目和補(bǔ)充項(xiàng)目中相關(guān)指標(biāo)參與評(píng)價(jià)模型統(tǒng)計(jì)。
地表水依據(jù)《GB 3838—2002》Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)評(píng)價(jià),基本項(xiàng)目按照《地表水環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)辦法(試行)》(環(huán)辦〔2011〕22號(hào))評(píng)價(jià)[18-19],補(bǔ)充項(xiàng)目采用單因子評(píng)價(jià)法評(píng)價(jià);地下水依據(jù)《GB/T 14848—2017》Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn),采用單因子評(píng)價(jià)法評(píng)價(jià)。
通過飲水途徑危害人體健康的污染物可以分為基因毒物質(zhì)和軀體毒物質(zhì),基因毒物質(zhì)主要為化學(xué)致癌物和放射性污染物,軀體毒物質(zhì)主要為非致癌物[20],參考US EPA的經(jīng)飲水途徑暴露健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型,結(jié)合山東某沿海城市實(shí)際,建立飲用水健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型。由于放射性污染物在水源地中檢出較少[21],且根據(jù)趙小健等[22]研究結(jié)果,放射性污染物健康風(fēng)險(xiǎn)遠(yuǎn)低于致癌物,僅分別計(jì)算致癌物和非致癌物的年健康風(fēng)險(xiǎn)。
目前,國(guó)內(nèi)大部分研究主要選擇六價(jià)鉻、砷、鎘3項(xiàng)致癌物,符剛[23]、徐愛蘭[24]、韓芹芹[25]、耿雅妮[11]等人研究中增加了三氯甲烷、四氯化碳、苯并芘、鎳等項(xiàng)目,根據(jù)以上研究結(jié)論,這幾項(xiàng)致癌物的健康風(fēng)險(xiǎn)多在10-9~10-8的水平,且風(fēng)險(xiǎn)從大到小排序均排在六價(jià)鉻、砷、鎘之后;另外,根據(jù)研究區(qū)域2017—2020年監(jiān)測(cè)情況,六價(jià)鉻均為未檢出、33項(xiàng)特定項(xiàng)目及其他全分析指標(biāo)大多為未檢出,故未將上述相關(guān)項(xiàng)目列入健康風(fēng)險(xiǎn)模型中。最終致癌物選擇砷、鎘2項(xiàng),非致癌物選擇氨氮、銅、鋅、氟化物、硒、汞、鉛、氰化物、揮發(fā)酚、硝酸鹽、鐵、錳12項(xiàng)。
根據(jù)US EPA的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型并結(jié)合相關(guān)研究[21-22],本研究飲用水健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型計(jì)算公式如下:
Di=(Ci×IR)/BW
(1)
式中:Di——單位體重日均暴露劑量,mg/(kg·d);Ci——污染物i的濃度,mg/L; IR——暴露人群日均飲水量,L/d,取《中國(guó)人群暴露參數(shù)手冊(cè)(成人卷):概要》山東省飲水?dāng)z入量參考值2.275 L/d[26];BW——暴露人群平均體重,取國(guó)務(wù)院新聞辦公室發(fā)布的《中國(guó)居民營(yíng)養(yǎng)與慢性病狀況報(bào)告(2020年)》中18歲以上居民男性平均體重69.6 kg[27]。
(2)
(3)
(4)
(5)
R總=Rc+Rn
(6)
其中,qi和 RfDi取值參考USEPA推薦的致癌斜率因子和參考劑量,致癌物中砷為15,鎘為6.1;非致癌物中氨氮為0.97,銅為0.005,鋅為0.3,氟化物為0.06,硒為0.005,汞為0.000 3,鉛為0.001 4,氰化物為0.037,揮發(fā)酚為0.3,硝酸鹽為1.6,鐵為0.3,錳為0.14,以上參數(shù)單位均為mg/(kg·d)。
國(guó)際各機(jī)構(gòu)推薦的健康風(fēng)險(xiǎn)水平限值詳見表1。USEPA將砷列為A類致癌物,建議該項(xiàng)指標(biāo)健康風(fēng)險(xiǎn)參照最嚴(yán)格的1×10-6的可接受風(fēng)險(xiǎn)水平限值評(píng)價(jià)[28-29],本研究中鎘也參照該限值評(píng)價(jià)。
表1 各機(jī)構(gòu)推薦健康風(fēng)險(xiǎn)水平限值
參考?;勰鹊萚30-31]通過模糊理論和專家咨詢法得出的健康風(fēng)險(xiǎn)分級(jí),結(jié)合US EPA和ICRP推薦的健康風(fēng)險(xiǎn)水平,按照等級(jí)、程度和范圍劃分為6個(gè)級(jí)別,見表2。
表2 健康風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)、程度及范圍評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)
2017—2020年該山東沿海城市18處集中式飲用水水源地中,有1處4年均未供水,根據(jù)其他在用17處飲用水水源地共392個(gè)樣本數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)統(tǒng)計(jì)結(jié)果,Ⅲ類以上比例為98.7%,Ⅳ~Ⅴ類比例為1.3%,地表水主要污染指標(biāo)為總磷,地下水主要污染指標(biāo)為總硬度和硫酸鹽。各水源地Ⅲ類以上比例在75.0%~100%。水質(zhì)達(dá)Ⅲ類以上比例按水源類型來看,地表水>地下水,河流型>湖庫(kù)型;按水源級(jí)別來看,地級(jí)>縣級(jí);客水>本地水;從年際變化來看,水質(zhì)為Ⅲ類以上比例總體呈升高趨勢(shì),2020年達(dá)到100%。
2.2.1 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)指標(biāo)監(jiān)測(cè)結(jié)果
2017—2020年該山東沿海城市飲用水水源地392個(gè)樣本中2項(xiàng)致癌物和12項(xiàng)非致癌物的質(zhì)量濃度監(jiān)測(cè)結(jié)果統(tǒng)計(jì)見表3。
表3 飲用水水源健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)指標(biāo)監(jiān)測(cè)結(jié)果 mg/L
2.2.2 致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)
根據(jù)模型計(jì)算得出致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)(表4)。由表4可見,2017—2020年該市致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)均值為4.11×10-6,超過英國(guó)皇家協(xié)會(huì)、瑞典環(huán)保局和荷蘭環(huán)境部的推薦的的可接受風(fēng)險(xiǎn)水平限值(1×10-6),但未達(dá)到USEPA(1×10-4)和ICRP(5×10-5)推薦的可接受風(fēng)險(xiǎn)水平限值。按分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)評(píng)價(jià)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為Ⅰ級(jí),處于低風(fēng)險(xiǎn)程度。致癌物質(zhì)中,A類致癌物砷的健康風(fēng)險(xiǎn)均值超過1×10-6的可接受風(fēng)險(xiǎn)水平限值,鎘未達(dá)到該限值,致癌物質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)為:砷>鎘。砷對(duì)致癌物質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)(單項(xiàng)指標(biāo)健康風(fēng)險(xiǎn)值占致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)值的比例)較高,均值為76.5%,鎘為23.5%,故目前該市應(yīng)主要關(guān)注砷對(duì)水源地健康風(fēng)險(xiǎn)的影響。
表4 飲用水水源致癌健康風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果
飲用水水源致癌健康風(fēng)險(xiǎn)分類統(tǒng)計(jì)均值見表5。由表5可見,致癌健康風(fēng)險(xiǎn)從水源類型來看,地表水>地下水,湖庫(kù)型>河流型;從水源級(jí)別來看,地級(jí)>縣級(jí);從供水來源看,客水>本地水。以上飲用水水源致癌健康風(fēng)險(xiǎn)均超過可接受風(fēng)險(xiǎn)水平限值(1×10-6),但未達(dá)到US EPA(1×10-4)和ICRP(5×10-5)的可接受風(fēng)險(xiǎn)水平限值。
表5 飲用水水源致癌健康風(fēng)險(xiǎn)分類統(tǒng)計(jì)
在用17處飲用水水源地致癌健康風(fēng)險(xiǎn)在9.64×10-7~1.12×10-5之間,其中16處均超過1×10-6的可接受風(fēng)險(xiǎn)水平限值,但均未達(dá)到USEPA(1×10-4)和ICRP(5×10-5)的可接受風(fēng)險(xiǎn)水平限值。各水源地砷的健康風(fēng)險(xiǎn)在9.03×10-7~1.12×10-5之間,64.7%的水源風(fēng)險(xiǎn)值高于1×10-6的可接受風(fēng)險(xiǎn)水平限值,各水源地致癌健康風(fēng)險(xiǎn)中砷占比在48.8%~99.3%,應(yīng)為該市有檢出的主要致癌物,值得注意的是,客水中砷的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值較高(1.12×10-5),占客水致癌健康風(fēng)險(xiǎn)的99.5%;其次為鎘,風(fēng)險(xiǎn)值在6.12×10-8~1.22×10-5之間,僅1處地下水源超過1×10-6的可接受風(fēng)險(xiǎn)水平限值,但該處地下水鎘4年均為未檢出。
2.2.3 非致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)
根據(jù)模型計(jì)算得出非致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)統(tǒng)計(jì)結(jié)果(表6)。由表6可見,2017—2020年該市非致癌物質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)均值為5.19×10-9,低于英國(guó)皇家學(xué)會(huì)(1×10-7)和荷蘭環(huán)境部的可忽略風(fēng)險(xiǎn)水平(1×10-8),所以,該市集中式飲用水水源的非致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)較小,幾乎不會(huì)對(duì)該市通過飲水途徑暴露人群造成危害。非致癌物質(zhì)中,各指標(biāo)健康風(fēng)險(xiǎn)均值范圍在4.07×10-13~3.84×10-9,從高到底依次為:氟化物>鉛>硝酸鹽>銅>氨氮>鐵>錳>汞>氰化物>鋅>硒>揮發(fā)酚。其中,氟化物對(duì)非致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)率為6.7%~97.3%,且貢獻(xiàn)率P50百分位數(shù)已達(dá)到79.9%,故氟化物為該市非致癌物質(zhì)中需要重點(diǎn)關(guān)注的指標(biāo)。
表6 飲用水水源非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果
2.2.4 總健康風(fēng)險(xiǎn)
由表6可見,2017—2020年該市在用集中式飲用水水源地總健康年風(fēng)險(xiǎn)均值為4.11×10-6,已超過可接受風(fēng)險(xiǎn)水平限值(1×10-6),392個(gè)樣本超標(biāo)率為78.8%,ICRP(5×10-5)限值超標(biāo)率為0.3%,均未達(dá)到US EPA(1×10-4)的可接受風(fēng)險(xiǎn)水平限值,按分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)評(píng)價(jià)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為Ⅰ級(jí),處于低風(fēng)險(xiǎn)程度。致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)值為4.11×10-6,占總健康風(fēng)險(xiǎn)的99.9%。因此,該市集中式飲用水水源地健康風(fēng)險(xiǎn)主要來自致癌物,該結(jié)論與韓芹芹[27]、陳漢等[4]大部分研究一致。
2.2.5 時(shí)間變化趨勢(shì)
飲用水水源健康風(fēng)險(xiǎn)年際變化情況見表7。由表7可見,2017—2020年該市在用集中式飲用水水源地總健康風(fēng)險(xiǎn)在3.63×10-6~5.54×10-6,2017年最高,2020年最低,呈逐年降低趨勢(shì),風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)均為Ⅰ級(jí),穩(wěn)定處于低風(fēng)險(xiǎn)水平;致癌物質(zhì)和非致癌物質(zhì)風(fēng)險(xiǎn)值變化趨勢(shì)與總健康風(fēng)險(xiǎn)一致。致癌物中,鎘風(fēng)險(xiǎn)值總體降低并穩(wěn)定在10-7水平;砷的健康風(fēng)險(xiǎn)在3.00×10-6~4.57×10-6,2017年最高,2018年最低,均超過1×10-6的可接受風(fēng)險(xiǎn)水平限值,應(yīng)持續(xù)關(guān)注其健康風(fēng)險(xiǎn)變化趨勢(shì)。非致癌物中各指標(biāo)各年度均低于英國(guó)皇家學(xué)會(huì)(1×10-7)和荷蘭環(huán)境部的可忽略風(fēng)險(xiǎn)水平(1×10-8),氟化物基本維持在10-9的水平并呈逐年降低趨勢(shì),其他指標(biāo)均維持在10-13~10-10的較低水平。
表7 飲用水水源健康風(fēng)險(xiǎn)年際變化
2.2.6 與國(guó)內(nèi)各地飲用水水源健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究結(jié)果比較
根據(jù)近年來全國(guó)各地飲用水水源健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)部分研究結(jié)果,將各地致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)和致癌物中砷、鎘的健康風(fēng)險(xiǎn)水平與本研究結(jié)果列表比較(表8)。由于大部分研究選擇了六價(jià)鉻、砷和鎘作為主要致癌物參與健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),僅韓芹芹[26]、耿雅妮等[11]增加了鎳、苯并芘等其他致癌物,但這些新增致癌物風(fēng)險(xiǎn)基本都遠(yuǎn)低于各研究主要關(guān)注致癌物,故暫未將其列入致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)參與比較。
由表8可見,本研究區(qū)域集中式飲用水水源地致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)低于其他各地區(qū)。致癌物中,各地砷的健康風(fēng)險(xiǎn)范圍在10-6~10-5數(shù)量級(jí),本研究區(qū)域砷的健康風(fēng)險(xiǎn)低于北京、上海、天津、長(zhǎng)沙、寶雞、東南某市、廣州、青島,高于烏魯木齊和南方某市,與無錫、莆田年健康風(fēng)險(xiǎn)水平較為一致;各地鎘的健康風(fēng)險(xiǎn)范圍在10-8~10-6數(shù)量級(jí),較之砷風(fēng)險(xiǎn)值較低。本研究區(qū)域集中式飲用水水源地致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)為Ⅰ級(jí)(低風(fēng)險(xiǎn)),屬于較安全的水平。其他各地市多處于Ⅱ級(jí)(低-中風(fēng)險(xiǎn))~Ⅲ級(jí)(中風(fēng)險(xiǎn)),個(gè)別地市達(dá)到了Ⅳ級(jí)(中-高風(fēng)險(xiǎn))。
表8 國(guó)內(nèi)各地飲用水水源致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)研究比較
由于各地監(jiān)測(cè)項(xiàng)目的分析方法和儀器有差異,以及模型在項(xiàng)目的選擇上不盡相同,在致癌物以及各項(xiàng)目健康風(fēng)險(xiǎn)對(duì)比結(jié)論上有不確定性,只能盡可能在一定意義上做參考。
2.2.8 不確定性分析
本研究中健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的不確定性來源于USEPA健康風(fēng)險(xiǎn)模型本身以及當(dāng)?shù)乇O(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),模型中賦予各研究指標(biāo)的強(qiáng)度系數(shù)及參數(shù)不同,參考暴露人群的體重和暴露時(shí)間不同,各指標(biāo)的分析方法、儀器精度差異等均會(huì)對(duì)健康風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果產(chǎn)生直接影響,其帶來的不確定性不可忽略。
(1)2017—2020年山東某沿海城市18處集中式飲用水水源地中,17處在用飲用水水源地水質(zhì)Ⅲ類以上比例為98.7%,Ⅳ~Ⅴ類比例為1.3%,影響地表水的主要污染指標(biāo)為總磷,影響地下水的為總硬度和硫酸鹽。各水源地水質(zhì)Ⅲ類以上比例在75.0%~100%之間。從不同類型水源地水質(zhì)Ⅲ類以上比例看,地表水>地下水,河流型>湖庫(kù)型,地級(jí)>縣級(jí),客水>本地水;從年際變化來看,Ⅲ類以上比例總體呈升高趨勢(shì),2020年達(dá)到100%。
(2)2017—2020年該市在用集中式飲用水水源地總健康風(fēng)險(xiǎn)年均值4.11×10-6,即每百萬人口中因飲用水水源水質(zhì)的致癌物質(zhì)危害(或死亡)的為4.11人/a,未達(dá)到US EPA的10人/年和ICRP的5人/a,超過英國(guó)皇家協(xié)會(huì)、瑞典環(huán)保局和荷蘭環(huán)境部的1人/a;風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為Ⅰ級(jí),處于低風(fēng)險(xiǎn)水平。
(3)該市健康風(fēng)險(xiǎn)值主要來源于致癌物。致癌物質(zhì)中,A類致癌物砷的健康風(fēng)險(xiǎn)均值超過1×10-6的可接受風(fēng)險(xiǎn)水平限值,鎘未達(dá)到該限值。地表水集中式飲用水水源致癌健康風(fēng)險(xiǎn)較地下水高,湖庫(kù)型高于河流型,地級(jí)高于縣級(jí),客水高于本地水。致癌物質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)為:砷>鎘。建議將砷作為該市水源地致癌健康風(fēng)險(xiǎn)的重點(diǎn)控制指標(biāo)。與其他相關(guān)研究相比,該市集中式飲用水水源地砷、鎘的年健康風(fēng)險(xiǎn)處于中等偏低水平,屬于較安全的范疇。該市非致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)較低,暫不會(huì)對(duì)居民健康造成較大危害。
(4) 2017—2020年該市在用集中式飲用水水源地總健康風(fēng)險(xiǎn)在10-6數(shù)量級(jí)范圍內(nèi),健康風(fēng)險(xiǎn)分級(jí)穩(wěn)定在Ⅰ級(jí)(低風(fēng)險(xiǎn)),并呈逐年降低趨勢(shì)。
(5)近年來全國(guó)各地飲用水水源關(guān)于致癌物的健康風(fēng)險(xiǎn)研究結(jié)果顯示,風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)多處于Ⅱ級(jí)(低-中風(fēng)險(xiǎn))~Ⅲ級(jí)(中風(fēng)險(xiǎn)),個(gè)別地市達(dá)到了Ⅳ級(jí)(中-高風(fēng)險(xiǎn)),相較而言,本研究致癌物年健康風(fēng)險(xiǎn)較低,屬于較安全的范疇。
環(huán)境監(jiān)控與預(yù)警2021年5期