汪偉薇, 孫毓鑫, 徐向榮, *

西沙永興島土壤中多環(huán)芳烴的分布特征及來(lái)源

汪偉薇1, 2, 孫毓鑫1, 徐向榮1, *

1. 中國(guó)科學(xué)院南海海洋研究所, 熱帶海洋生物資源與生態(tài)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 廣州 510301 2. 中國(guó)科學(xué)院大學(xué), 北京 100049

土壤; 多環(huán)芳烴; 分布; 來(lái)源; 永興島

0 前言

多環(huán)芳烴(Polycyclic aromatic hydrocarbons, 簡(jiǎn)稱PAHs)的來(lái)源可分為天然源和人為源。天然源主要來(lái)自植物和微生物合成、樹林草原火災(zāi)、火山活動(dòng)和自然成巖; 人為源主要是由人類活動(dòng)產(chǎn)生, 包括石油開采、煤炭燃燒、發(fā)電廢氣、尾氣排放和廚房油煙等。由于PAHs具有致畸、致突變和致癌作用[1], 美國(guó)環(huán)保局將其中16種PAHs列為環(huán)境中優(yōu)先控制的污染物[2]。

由于人們對(duì)海洋的不合理開發(fā)、頻繁的經(jīng)濟(jì)活動(dòng)以及各種陸源污染物排海, 海洋環(huán)境已變成各種污染物包括PAHs在內(nèi)的匯[3-4]。南海是我國(guó)最大的外海, 也是亞洲三大邊緣海之一, 有許多珊瑚礁和珊瑚島, 擁有我國(guó)最大的熱帶漁場(chǎng)[5]。相關(guān)研究已報(bào)道南海水體、沉積物、魚體及珊瑚組織及粘液中PAHs的分布特征[6-10], 然而關(guān)于南海島嶼土壤環(huán)境介質(zhì)中PAHs的研究鮮有報(bào)道。

永興島位于北緯16度50分, 東經(jīng)112度20分, 屬于西沙群島東部宣德環(huán)礁, 面積約為2.13 km2, 是西沙群島中面積最大的島嶼。永興島處于熱帶海洋季風(fēng)氣候區(qū)域, 夏季盛行西南季風(fēng), 年平均氣候?yàn)?6—28 ℃, 2010年以來(lái)年平均降水量為1600 mm左右[11]。永興島是我國(guó)南海重要的島嶼, 具有重要的戰(zhàn)略地位和豐富的自然資源。土壤為植物提供必需的營(yíng)養(yǎng)和水分, 且是土壤動(dòng)物賴以生存的棲息場(chǎng)所。永興島的土壤主要由珊瑚碎屑、礦物質(zhì)和生物殘?bào)w等長(zhǎng)期風(fēng)化而形成[12]。本論文以西沙永興島為研究區(qū)域, 分析了PAHs在永興島表層土壤及土柱中的含量, 探討了PAHs污染特征, 對(duì)其來(lái)源進(jìn)行解析，并對(duì)其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)估, 研究結(jié)果可為該區(qū)域PAHs的管控及其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估提供重要的科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

2018年8月在西沙永興島采集了8個(gè)表層土壤樣品(0—5 cm), 具體采樣站位如圖1所示。與此同時(shí)在1號(hào)站位采集了20 cm的土柱1個(gè), 按照5 cm為一層, 共分成四層, 樣品采集后放入冷凍箱立即運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室, -20 ℃保存直到處理分析。

1.2 試劑

實(shí)驗(yàn)所使用的有機(jī)溶劑包括丙酮、二氯甲烷、正己烷均為色譜純, 購(gòu)置于美國(guó)Oceanpak公司; 硅藻土買自于廣州化學(xué)試劑廠; 銅粉購(gòu)置于上海Macklin公司。

1.3 樣品分析

土壤樣品經(jīng)冷凍干燥, 剔除砂石及植物殘?bào)w, 研磨成粉末。稱取10 g土壤樣品和4 g硅藻土混合均勻后放入裝有銅粉的不銹鋼萃取池, 加入回收率指示物2-氟聯(lián)苯和聯(lián)三苯-14。將裝好的萃取池放入快速溶劑萃取儀(APLE-3500, 北京吉天儀器有限公司)中, 用丙酮/正己烷(= 1:1)的溶劑萃取2 h。將萃取液轉(zhuǎn)入雞心瓶中, 旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至近干, 用正己烷轉(zhuǎn)換溶劑至0.5 mL。濃縮液用100 mL玻璃層析柱分離凈化(從下到上依次為8 cm中性氧化鋁、8 cm中性硅膠和1 cm無(wú)水硫酸鈉), 先用15 mL正己烷淋洗, 再用70 mL二氯甲烷/正己烷(= 3:7)淋洗。淋洗液旋轉(zhuǎn)濃縮后氮吹定容到100 μL, 加入內(nèi)標(biāo)后儀器分析。

圖1 永興島土壤采樣站位

Figure 1 Soil sampling sites from Yongxing Island

1.4 儀器分析

PAHs采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(Agilent 7890GC/5975B MS)進(jìn)行分析。氣相分離毛細(xì)管色譜柱為DB-5MS(30 m × 0.25 m × 0.25 μm, J&W Scientific), 進(jìn)樣口溫度為290 ℃, 進(jìn)樣量為1 μL, 柱流量為1 mL·min-1; 離子源為電子電離源(EI), 離子掃描模式為選擇性離子掃描(SIM)。升溫程序: 初始溫度為80 ℃, 保留5 min, 以4 ℃·min-1的升溫至180 ℃, 以6 ℃·min-1升至240 ℃, 再以4 ℃·min-1升至290 ℃, 保留21 min, 最后以10 ℃·min-1升至300 ℃, 保留5 min。離子源溫度為230 ℃, 四級(jí)桿溫度為150 ℃, 傳輸線溫度為290 ℃。

1.5 質(zhì)量保證及質(zhì)量控制

樣品處理過程中同時(shí)做程序空白。程序空白中檢出少量的聯(lián)苯、菲、芴、蒽、熒蒽、芘、苯并[a]蒽和苝, 其在土壤樣品中所占比值分別為10.7%, 9.9%, 10.7%, 5.0%, 1.4%, 0.8%, 6.0%和30.0%, 所得結(jié)果經(jīng)程序空白校正。樣品中2-氟聯(lián)苯和三聯(lián)苯-14的回收率分別為84.8 ± 9.2%和113.6 ± 13.0%。本研究中所測(cè)21種PAHs的儀器檢出限為0.01—0.12 ng·mL-1。土壤樣品中PAHs的濃度以干重表示, 單位為ng·g-1。

2 結(jié)果與分析

2.1 永興島表層土壤中PAHs的分布特征

21種PAHs在永興島表層土壤樣品中均被檢出, 表層土壤中PAHs的濃度變化范圍為38.9—176.4 ng·g-1(圖2), 平均值和中值濃度分別為98.1和96.0 ng·g-1。16種優(yōu)控PAHs濃度范圍為36.7—155.6 ng·g-1, 平均值和中值分別為89.1和96.0 ng·g-1。根據(jù)Maliszewska-Kordybach對(duì)土壤中16種優(yōu)控PAHs污染程度建立的分級(jí)標(biāo)準(zhǔn): 清潔(＜200 ng·g-1), 輕度污染(200—600 ng·g-1), 中度污染(600—1000 ng·g-1), 重度污染(＞1000 ng·g-1)[13]。永興島表層土壤樣品中16種優(yōu)控PAHs濃度均小于200 ng·g-1, 全部屬于潔凈區(qū)域。這是關(guān)于南海島礁土壤環(huán)境介質(zhì)中PAHs污染程度的首次報(bào)道。永興島表層土壤中PAHs濃度低于廈門島土壤(82.5—8845.1 ng·g-1)[14]、珠江三角洲土壤(16種優(yōu)控PAHs濃度為27.4—710.6 ng·g-1, 平均值為188.9 ng·g-1)[15]和長(zhǎng)江三角洲土壤(21.0—3578.5 ng·g-1)[16]。

永興島不同站位表層土壤中PAHs分布呈現(xiàn)空間差異性。5號(hào)站位PAHs濃度最高(176.4 ng·g-1), 其次為8號(hào)站位(121.0 ng·g-1), 6號(hào)站位(101.5 ng·g-1), 4號(hào)站位(98.2 ng·g-1), 2號(hào)站位(93.7 ng·g-1), 7號(hào)站位(78.0 ng·g-1), 3號(hào)站位(77.1 ng·g-1)和1號(hào)站位(38.9 ng·g-1)。5號(hào)站位土壤采自茂密的樹林, 植被較為豐富, 熱帶高溫和東亞季風(fēng)帶來(lái)充沛的雨水, 造成植被凋落后經(jīng)過人工焚燒, 易形成相對(duì)較高濃度的PAHs。8號(hào)站點(diǎn)附近有新建房屋, 建筑材料、油漆及機(jī)械燃料等可能會(huì)附帶或產(chǎn)生PAHs。1號(hào)站點(diǎn)表層土壤采集于天然林, 其PAHs濃度遠(yuǎn)小于其它站點(diǎn)。

圖2 永興島表層土壤中PAHs濃度分布

Figure 2 Concentrations of PAHs in surface soils from Yongxing Island

2.2 永興島土柱中PAHs的分布特征

除苝外, 其它20種PAHs都在永興島土柱中檢測(cè)出。永興島土柱中PAHs濃度變化范圍為17.5—37.0 ng·g-1(圖4)。土柱中0—5、5—10、10—15和15—20 cm四層中PAHs總濃度分別為31.9、17.5、18.0和37.0 ng·g-1。0—5和15—20 cm與該站位表層土壤中PAHs濃度(38.9 ng·g-1)基本一致。土柱中0—5、5—10、10—15和15—20 cm層主要的PAHs分別是萘(26.7%)和菲(25.0%)、菲(38.8%)和萘(28.3%)、萘(41.2%)和菲(31.4%)、菲(40.0%)和萘(28.4%)。2—3環(huán)是土柱中最主要的PAHs, 0—5、5—10、10—15和15—20 cm土層中2—3環(huán)PAHs占比分別為74%、90%、95%和96%。土柱中4環(huán)PAHs和5—6環(huán)PAHs分布特征相似, 0—5 cm土層濃度最高, 5—10、10—15和15—20 cm土層濃度相對(duì)較低。

2.3 永興島土壤中PAHs的來(lái)源解析

PAHs來(lái)源識(shí)別的方法分為定性法和定量法。定性方法包括三角圖解法、分子標(biāo)志物指數(shù)法、特征化合物法等, 定量方法包括多變量統(tǒng)計(jì)法、同位素法等[18-20]。三角圖解法和分子標(biāo)志物指數(shù)法是利用不同燃燒過程釋放的PAHs的組成和相對(duì)含量之間的差異來(lái)識(shí)別PAHs的來(lái)源, 具有方便直觀的特點(diǎn)。因此, 本研究采用以上兩種方法來(lái)定性識(shí)別永興島土壤中PAHs的來(lái)源。

2.3.1 三角圖解法

熱解來(lái)源的PAHs多數(shù)在4環(huán)及以上, 成巖化來(lái)源主要是2—3環(huán)及烷基PAHs, 2—3環(huán)PAHs具有較高的揮發(fā)性和飽和蒸氣壓, 可遠(yuǎn)距離傳輸[21]。永興島表層土樣品中2—3環(huán)PAHs、4環(huán)PAHs及5—6環(huán)PAHs所占比重為38.5%、33.6%和27.9%(圖5)。5號(hào)站位5—6環(huán)PAHs含量較高而2—3環(huán)PAHs含量較低, 分別為47.9%和17.9%; 1號(hào)站點(diǎn)2—3環(huán)PAHs含量較高而5—6環(huán)PAHs含量較低, 分別為47.7%和18.3%, 這2個(gè)站點(diǎn)PAHs組成與其它站點(diǎn)顯著不同。其余6個(gè)站點(diǎn)都集中于三角圖中間, 2—3環(huán)PAHs所占比值為26.7%—44.6%, 4環(huán)PAHs占比為31.1%—45.2%, 5—6環(huán)PAHs比值為22.8—30.0%。2—3環(huán)PAHs主要來(lái)自于石油類產(chǎn)品、化石燃料中低溫燃燒或者天然成巖過程, 4環(huán)以上PAHs來(lái)自于高溫?zé)峤鈁22-23]?？傮w來(lái)說(shuō), 永興島表層土壤中4環(huán)及以上PAHs所占比值較大(61.5%), 高于2—3環(huán)PAHs(38.5%), 說(shuō)明永興島表層土中的PAHs主要來(lái)源于煤炭、石油和生物質(zhì)的燃燒。這與我國(guó)大陸表層土壤組成成分相似, 以4環(huán)PAHs為主[24]。土柱樣品中2—3環(huán)PAHs占比為88.7%, 遠(yuǎn)高于4環(huán)PAHs(5.9%)和5—6環(huán)PAHs (5.4%)。4個(gè)土層樣品都集中于三角圖的右下角, 因此土柱中PAHs可能來(lái)自石油或低溫燃燒。

圖3 永興島表層土壤中PAHs組成特征

Figure 3 Compositional profiles of PAHs in surface soils from Yongxing Island

圖4 永興島土柱中PAHs濃度分布

Figure 4 Concentrations of PAHs in soil column from Yongxing Island

2.3.2 分子標(biāo)志物指數(shù)法

蒽/(蒽+菲)和熒蒽/(熒蒽+芘)等特征比值常用來(lái)判別PAHs的來(lái)源[25]。石油中通常含有菲, 但蒽的含量較少, 主要原因是蒽在石油形成過程中會(huì)逐步分解; 但燃燒過程中產(chǎn)生的PAHs, 有菲產(chǎn)生的同時(shí)必定會(huì)有蒽的形成。若樣品中蒽/(蒽+菲)＞0.1, 則表明PAHs主要來(lái)源為燃燒源, 反之則為石油排放源; 若熒蒽/(熒蒽+芘)＜0.4則為石油污染, 0.4＜熒蒽/(熒蒽+芘)＜0.5來(lái)源于石油或其精煉品燃燒; 若熒蒽/(熒蒽+芘)＞0.5則來(lái)源于木材或煤燃燒[26]。

圖5 永興島土壤中不同環(huán)數(shù)PAHs組成圖

Figure 5 Composition of different rings PAHs in soils from Yongxing Island

4號(hào)站點(diǎn)表層土壤中蒽/(蒽+菲)比值為0.05, 小于0.1, 表明此處的PAHs來(lái)自石油排放源; 其余土壤樣品中蒽/(蒽+菲)＞0.1, 表明表層土壤中PAHs主要為燃燒源。5號(hào)站位熒蒽/(熒蒽+芘)＜0.4為石油污染源, 2、4、6站點(diǎn)比值0.4＜熒蒽/(熒蒽+芘)＜0.5, 來(lái)源自石油或其精煉品燃燒, 其余四站點(diǎn)熒蒽/(熒蒽+芘)＞0.5, 為木材或煤燃燒來(lái)源。土柱樣品除6—10 cm中蒽/(蒽+菲)＜0.1為石油排放源, 其余土層蒽/(蒽+菲)＞0.1為燃燒源; 11—15cm土層熒蒽/(熒蒽+芘)比值為0.39, 來(lái)自石油污染, 0—5 cm土層熒蒽/(熒蒽+芘)＞0.5為木材或煤燃燒源, 剩余兩土層熒蒽/(熒蒽+芘)介于0.4—0.5屬于石油燃燒源。總體上, 永興島土壤中PAHs以石油、木材或煤等燃燒源為主(圖6)。

2.4 永興島土壤中PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)

苯并[a]芘(BaP)是7種致癌PAHs之一, 致癌毒性最強(qiáng), 通常以苯并[a]芘的致癌等效因子(toxic equivalency factors, TEFs)來(lái)計(jì)算PAHs總的等效致癌風(fēng)險(xiǎn)濃度(BaP)[27-28]。計(jì)算公式為:

圖6 永興島土壤中PAHs來(lái)源分子比值圖

Figure 6 PAHs isomer ratios for source analysis in soils from Yongxing Island.

(BaP) = ∑(C×TEF) (1)

其中C為某一種PAHs的濃度, 單位為ng·g-1;TEF為組分的毒性當(dāng)量因子。

本研究中16種PAHs毒性當(dāng)量因子見表1, 因此可根據(jù)公式(1)計(jì)算永興島表層土壤樣品中16種單體的(BaP16)。永興島表層土壤和土柱中(BaP16)值分別為2.41—94.9 ng·g-1和0.06—1.06 ng·g-1。由于我國(guó)目前尚未制定土壤中PAHs的標(biāo)準(zhǔn)值, 本文采用荷蘭土壤修復(fù)標(biāo)準(zhǔn)中(BaP16)濃度限值(33 ng·g-1)[29]評(píng)估永興島土壤中PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。除去5號(hào)站位的(BaP16)值為94.9 ng·g-1, 超過濃度限值33 ng·g-1外, 其余站位表層土壤(1.72— 27.1 ng·g-1)和土柱(0.07—1.06 ng·g-1)均未超過濃度限值。荷蘭制訂的土壤修復(fù)標(biāo)準(zhǔn)還規(guī)定了10種PAHs的準(zhǔn)許濃度限制(表1)。僅5號(hào)站點(diǎn)的茚并[1, 2, 3-cd]芘的濃度為25.4 ng·g-1略超過荷蘭土壤標(biāo)準(zhǔn)限值(25 ng·g-1, 表1), 5號(hào)站位土壤中PAHs可能具有潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn), 其余站點(diǎn)PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較低。

3 結(jié)論

表1 永興島土壤中PAHs毒性當(dāng)量濃度

a,b 引自Annokkee[31].

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Distribution and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons in soils from Yongxing Island, Xisha Archipelago

WANG Weiwei1, 2, SUN Yuxin1, XU Xiangrong1,*

1. Key Laboratory of Tropical Marine Bio-resources and Ecology, South China Sea Institute of Oceanology, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510301, China 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Surface soil and soil column samples were collected from Yongxing Island, Xisha Archipelago to investigate the concentration and composition of 21 polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs). Their source was analyzed and ecological risk of PAHs was assessed. The results showed that the concentrations of the 21 PAHs in the surface soils from Yongxing Island ranged from 38.9 to 176.4 ng·g-1and the concentrations of 16 priority controlled PAHs were in the range of 36.7-155.6 ng·g-1. Compared with other studies, the concentrations of soils from Yongxing Island were relatively less-polluted. The major PAHs in the surface soils from Yongxing Island were PYR, FLA, PHE, B[b]F, CHR, B[a]P, I[1,2,3-cd]P and B[e]P.The concentrations of total PAHs and 2-3 rings PAHs in the soil column had a similar distribution pattern and their concentrations in the top and bottom layers were relatively higher. Soil column was predominated by 2-3 rings PAHs, accounting for 74%-96% of the total PAHs. The result of PAHs source analysis indicated that PAHs mainly came from combustion of oil, wood and coal. The Bap toxicity equivalent quantity for the 16 PAHs showed that the ecological risk of PAHs in soils from Yongxing Island was relatively low.

soil; polycyclic aromatic hydrocarbons; distribution; source; Yongxing Island

10.14108/j.cnki.1008-8873.2021.05.001

X53

A

1008-8873(2021)05-001-07

2020-02-25;

2020-03-18

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃課題(2018YFC1406503); 中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(A類)(XDA13020101);國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41573084、41876129); 廣東省省級(jí)科技計(jì)劃項(xiàng)目(2020B1212060058)

汪偉薇(1995—), 女, 廣東廣州人, 碩士研究生, 主要從事有機(jī)污染物的環(huán)境行為研究, E-mail: wangweiwei171@mails.ucas.edu.cn

通信作者:徐向榮, 女, 博士, 研究員, 主要從事海洋環(huán)境科學(xué)研究, E-mail: xuxr@scsio.ac.cn

汪偉薇, 孫毓鑫, 徐向榮. 西沙永興島土壤中多環(huán)芳烴的分布特征及來(lái)源[J]. 生態(tài)科學(xué), 2021, 40(5): 1–7.

WANG Weiwei, SUN Yuxin, XU Xiangrong. Distribution and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons in soils from Yongxing Island, Xisha Archipelago[J]. Ecological Science, 2021, 40(5): 1–7.