范雯雯，王藝霖，高瑞發(fā)

(中國(guó)核電工程有限公司，北京 100840)

壓水堆核電廠放射性廢氣主要成分是放射性核素氪、氙等，是堆芯核裂變反應(yīng)產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物泄漏至一回路反應(yīng)堆冷卻劑中，隨著壓力變化從接收一回路反應(yīng)堆冷卻劑的廢液貯槽的液相進(jìn)入氣相空間而形成的。目前，國(guó)內(nèi)核電廠對(duì)放射性廢氣中裂變產(chǎn)物Kr、Xe等惰性氣體的去除方法，主要有壓縮貯存衰變和活性炭延遲衰變兩種。前者主要應(yīng)用于M310堆型、華龍一號(hào)，后者多應(yīng)用于AP1000、田灣核電站VVER機(jī)組。根據(jù)核電廠運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)反饋，壓縮貯存衰變存在設(shè)備占地大、貯槽容積不足、倒箱操作(通過(guò)壓縮機(jī)將一臺(tái)衰變箱內(nèi)的氣體轉(zhuǎn)送到另一臺(tái)衰變箱內(nèi))易導(dǎo)致壓縮機(jī)損壞以及泄漏風(fēng)險(xiǎn)高[1-2]等問(wèn)題。而活性炭延遲衰變工藝目前是常壓或微負(fù)壓下運(yùn)行，當(dāng)廢氣流量波動(dòng)較大時(shí)則滯留吸附效果明顯下降，且常壓吸附導(dǎo)致活性炭裝量大，二次廢物產(chǎn)生量大等問(wèn)題，更適用于處理流量較小的放射性廢氣。因此，本文以小堆ACP100為例，將擬采用的“活性炭加壓吸附”工藝與傳統(tǒng)的廢氣處理工藝，從放射性去除效果、二次廢物產(chǎn)生量、設(shè)備占地等方面進(jìn)行分析比較。經(jīng)分析發(fā)現(xiàn)，該工藝可實(shí)現(xiàn)凈化系數(shù)高、占地面積小、二次廢物量小、可避免倒箱操作發(fā)生超壓泄漏和提高經(jīng)濟(jì)性等優(yōu)點(diǎn)。

1 核電廠放射性廢氣處理現(xiàn)狀

現(xiàn)有廢氣處理工藝具有代表性的分別是M310堆型的“壓縮+貯存衰變”、AP1000堆型的 “活性炭延遲衰變”、VVER堆型的“氫氧復(fù)合+活性炭延遲衰變”。核電廠放射性廢氣處理技術(shù)現(xiàn)狀，包括工藝參數(shù)和衰變或滯留時(shí)間，列于表1。

表1 不同堆型廢氣處理工藝和處理能力

由表1可見(jiàn)，除M310堆型采用的是加壓貯槽衰變外，AP1000和VVER堆型均采用活性炭床常壓延遲衰變。由表1可見(jiàn)，AP1000和VVER堆型采用的活性炭常壓吸附，相應(yīng)的衰變單元容積，遠(yuǎn)低于M310堆型。以年廢氣處理量與M310相當(dāng)?shù)腣VER為例，其衰變單元活性炭總裝量為40 m3，比M310堆型貯槽總?cè)萘?12 m3減少87%。

由此可見(jiàn)，在經(jīng)過(guò)各自廢氣處理工藝處理后，都能滿(mǎn)足達(dá)標(biāo)排放的情況下，AP1000及VVER堆型采用的“活性炭常壓延遲衰變”工藝比M310堆型的“壓縮貯存衰變”，可顯著減少衰變單元的容積，相應(yīng)也減少了設(shè)備占地面積。

目前國(guó)內(nèi)外對(duì)活性炭吸附性能的相關(guān)研究[3-7]，都表明提高運(yùn)行壓力，有利于提高活性炭對(duì)Kr、Xe的吸附系數(shù)，從而有利于減少衰變單元容積、減少二次廢物(廢活性炭)量。

因此，為在同一基準(zhǔn)上分析“活性炭加壓吸附”處理技術(shù)的優(yōu)劣勢(shì)，本文將以ACP100的廢氣源項(xiàng)和處理能力(6 Nm3/h)作為輸入，將“活性炭加壓吸附”在凈化效果、二次廢物產(chǎn)生量以及設(shè)備占地等方面，與現(xiàn)有核電廠廢氣處理工藝進(jìn)行對(duì)比分析。

2 放射性廢氣“活性炭加壓吸附”處理工藝

放射性廢氣“活性炭加壓吸附”處理工藝簡(jiǎn)圖，如圖1所示。來(lái)自于一回路反應(yīng)堆冷卻劑的放射性廢氣收集于緩沖罐，被壓縮機(jī)加壓至0.7 MPa后，經(jīng)過(guò)冷卻和除濕后以6 Nm3/h的流量進(jìn)入活性炭延遲床滯留衰變，衰變后的氣體經(jīng)在線(xiàn)監(jiān)測(cè)，放射性水平滿(mǎn)足要求后，減壓送往通風(fēng)過(guò)濾系統(tǒng)凈化后排向環(huán)境。此工藝亦稱(chēng)為“壓縮+活性炭延遲衰變”工藝。

圖1 ACP100放射性廢氣處理系統(tǒng)工藝簡(jiǎn)圖

3 分析基準(zhǔn)和參數(shù)輸入

由于廢氣源項(xiàng)、系統(tǒng)處理能力、活性炭選型以及活性炭床設(shè)計(jì)均會(huì)影響衰變單元的貯槽容積或延遲單元的活性炭裝量、放射性去除效果以及設(shè)備占地等，因此，為合理分析和評(píng)估“活性炭加壓吸附”與現(xiàn)有廢氣處理技術(shù)的差異，后續(xù)的計(jì)算和分析將基于相同的廢氣源項(xiàng)、廢氣處理能力以及活性炭床型式。具體輸入詳見(jiàn)3.1和3.2節(jié)。

3.1 廢氣源項(xiàng)

本文所有計(jì)算將以ACP100放射性廢氣源項(xiàng)作為輸入和計(jì)算基準(zhǔn)。

ACP100放射性廢氣處理系統(tǒng)主要用于處理核電廠正常運(yùn)行工況和預(yù)計(jì)運(yùn)行事件中產(chǎn)生的廢氣。主要來(lái)自于裝有一回路反應(yīng)堆冷卻劑貯槽和設(shè)備的放射性排氣，主要成分為氫氣、惰性氣體(Kr、Xe)和氮?dú)?，預(yù)計(jì)單堆年廢氣產(chǎn)生量為300 Nm3，廢氣源項(xiàng)[2]列于表2。

表2 ACP100放射性廢氣處理系統(tǒng)廢氣源項(xiàng)

由表2可見(jiàn)，廢氣源項(xiàng)中Xe是總活度濃度的主要貢獻(xiàn)者，占總活度濃度的78.4%，其中最長(zhǎng)的半衰期是Xe-133的5.2 d。另外，雖然Kr-85所占比例最小，僅為0.1%，但是其半衰期最長(zhǎng)，為3 905.5 d。因此，廢氣放射性水平的降低效果，主要依賴(lài)對(duì)Xe-133的滯留衰變效果。

3.2 工藝參數(shù)

現(xiàn)有廢氣處理工藝具有代表性的分別是M310堆型的“壓縮+貯存衰變”、AP1000堆型的 “活性炭延遲衰變”、VVER堆型的“氫氧復(fù)合+活性炭延遲衰變”。

為評(píng)估和分析放射性廢氣“活性炭加壓吸附”工藝與在役核電廠放射性廢氣處理工藝處理效果的差異，各種工藝除了處理能力統(tǒng)一采用ACP100的6 Nm3/h外，其他工藝參數(shù)不變。例如，M310堆型“壓縮+貯存衰變”的貯存壓力仍然是0.65 MPa，AP1000和VVER的“活性炭常壓衰變”工藝參數(shù)和活性炭選型仍然與在役核電廠相同。工藝參數(shù)和活性炭床操作條件，分別列于表3、表4。

表3 不同堆型廢氣處理工藝和處理能力

不同堆型在役電廠采用的活性炭，以及ACP100擬采用的活性炭的吸附性能，列于表4。根據(jù)相關(guān)研究[3-7]，進(jìn)入活性炭床的氣體溫度越低、壓力越高，相對(duì)濕度越低越有利于提高活性炭對(duì)Kr、Xe的吸附系數(shù)，長(zhǎng)徑比大于3以及流速控制在0.1～3.0 cm/s范圍內(nèi)，則二者對(duì)吸附系數(shù)基本無(wú)影響。由表4可見(jiàn)，在室溫、常壓、相對(duì)濕度20%～25%以及流速0.11～0.69 cm/s的條件下，ACP100欲選用活性炭對(duì)Kr和Xe的吸附系數(shù)分別為58.5 cm3/g和1 088 cm3/g，幾乎是同等操作條件下AP1000和VVER堆型活性炭吸附性能的3倍以上。

表4 不同堆型的活性炭吸附性能

由此可見(jiàn)，ACP100擬采用的活性炭對(duì)Kr、Xe的吸附性能顯著優(yōu)于目前AP1000和VVER堆型核電廠用活性炭。另外，提高操作壓力至0.7 MPa，使ACP100用活性炭對(duì)惰性氣體的吸附系數(shù)提高至少2倍。

4 廢氣處理效果分析

4.1 衰變單元容積

M310壓縮貯存單元的衰變?nèi)莘e，根據(jù)公式(1)計(jì)算。對(duì)于AP1000、VVER和ACP100活性炭裝量計(jì)算，則基于炭床選型相同，且空塔氣速在0.1～0.3 cm/s范圍內(nèi)進(jìn)行設(shè)計(jì)，不同堆型的廢氣處理工藝基于相同源項(xiàng)下，衰變?nèi)莘e的計(jì)算結(jié)果，示于圖2。

圖2 不同堆型廢氣處理工藝的衰變?nèi)莘e

(1)

式中,P為貯槽貯存壓力，MPa；V為貯槽容積，m3；P0為標(biāo)準(zhǔn)大氣壓；Q為廢氣平均處理量，Nm3/d；按照ACP100年預(yù)期廢氣處理量考慮，Q=300/365 Nm/d，并且單臺(tái)貯槽容積V=18 m3，則根據(jù)公式(1)計(jì)算得到，若采用M310堆型的“壓縮+貯存衰變”處理工藝，則共需要4臺(tái)18 m3的衰變箱，衰變?nèi)莘e為72 m3。

由圖2可見(jiàn)，4種堆型對(duì)應(yīng)處理工藝基于相關(guān)處理能力和年廢氣處理量下，M310堆型的“壓縮+貯存衰變”工藝的衰變?nèi)莘e最大為72 m3，是具有最小衰變?nèi)莘e6.04 m3的ACP100堆型“壓縮+活性炭衰變”工藝的12倍。同比，ACP100比AP1000和VVER的活性炭床常壓吸附的炭裝量少75%，比M310的衰變箱容積減少91.7%。由此可見(jiàn)，ACP100采用的“壓縮+活性炭衰變”處理工藝同比其他三種工藝，是衰變?nèi)莘e最小的。

4.2 廢氣凈化效果

對(duì)于同一廢氣源項(xiàng)，廢氣處理工藝中的滯留衰變時(shí)間則直接影響廢氣放射性的凈化效果，而滯留時(shí)間的計(jì)算，見(jiàn)公式(2)：

(2)

式中，t為滯留時(shí)間，d；Kd為惰性氣體動(dòng)態(tài)吸附系數(shù)，cm3/g；M為活性炭質(zhì)量，g；F為氣體流量，Ncm3/h；其中Kd取值列于表4?；钚蕴垦b量示于圖2，并基于表1廢氣源項(xiàng)，計(jì)算得到的不同堆型廢氣處理工藝對(duì)惰性氣體Kr和Xe的滯留時(shí)間列于表5，經(jīng)滯留衰變后廢氣的放射性水平以及預(yù)期年排放量，示于圖3。

表5 不同堆型衰變單元的操作條件和滯留時(shí)間

圖3 不同堆型廢氣處理工藝的凈化效果

由表5可見(jiàn)，M310堆型的“壓縮+貯存衰變”工藝中單臺(tái)貯槽對(duì)廢氣的滯留時(shí)間為45 d，活性炭床對(duì)惰性氣體的滯留時(shí)間，ACP100堆型的“壓縮+活性炭衰變”工藝單臺(tái)活性炭床對(duì)Kr和Xe的滯留時(shí)間分別為1.5 d和27.9 d，均遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于活性炭床常壓吸附對(duì)惰性氣體的滯留時(shí)間。由此，結(jié)合圖3分析，ACP100廢氣工藝處理后排放的廢氣放射性水平為0.15 GBq/t，同比AP1000、VVER和M310堆型工藝處理后的排放濃度分別下降93%、96%和47%。另外，ACP100廢氣處理后的年預(yù)期放射性排放量同比最低，為0.046 TBq/a，滿(mǎn)足放射性排放要求。

4.3 二次廢物產(chǎn)生量

廢氣處理工藝中的二次廢物主要有廢水、廢氣和固體廢物。其中廢水主要因冷卻或去濕而產(chǎn)生的疏水，此部分相對(duì)而言量非常小，故對(duì)二次廢物產(chǎn)生量分析中暫不予考慮。固體廢物主要是衰變單元的廢活性炭，按照每5年更換一次考慮。二次廢氣量是考慮每年大修一次的氮?dú)獯祾叨a(chǎn)生的二次廢氣量。因此，不同堆型廢氣處理工藝衰變單元的二次廢物產(chǎn)生量，示于圖4。

由圖4可見(jiàn)，ACP100、AP1000和VVER的衰變單元均裝填活性炭，但ACP100的二次固廢產(chǎn)生量最小，預(yù)計(jì)每年廢活性炭產(chǎn)生量為1.2 m3/a，遠(yuǎn)低于AP1000和VVER堆型常壓吸附的炭裝量。另外，由于M310采用的“壓縮+貯存衰變”，雖然二次固體廢物產(chǎn)生量為0，但由于其貯槽容積很大，所以氮?dú)獯祾叩亩螐U氣量很大，接近ACP100二次廢氣的10倍，這將導(dǎo)致每次檢修前吹掃時(shí)間長(zhǎng)且對(duì)通風(fēng)過(guò)濾系統(tǒng)造成較大負(fù)擔(dān)。由此可見(jiàn)，ACP100采用的“壓縮+活性炭衰變”工藝，其二次固廢產(chǎn)生量遠(yuǎn)低于常壓吸附的炭裝量，且二次廢氣產(chǎn)生量最低。

圖4 不同堆型廢氣處理工藝的二次廢物(廢氣、固廢)產(chǎn)生量

4.4 設(shè)備占地面積

基于表1廢氣源項(xiàng)和相同處理能力，計(jì)算不同堆型廢氣處理工藝的衰變單元設(shè)備占地面積、各自所占比例，示于圖5。

圖5 不同堆型廢氣處理工藝衰變單元設(shè)備占地比例

根據(jù)圖5所示，M310堆型的“壓縮+貯存衰變”的貯槽占地面積最大，占4種工藝總面積的68.68%。作為同是采用活性炭滯留衰變工藝的ACP100、AP1000和VVER，相比之下，ACP100的“壓縮+活性炭衰變”實(shí)現(xiàn)了設(shè)備占地面積最小，僅占3.46%。這是由于加壓有利于提高活性炭對(duì)惰性氣體Kr、Xe的吸附系數(shù)，從而實(shí)現(xiàn)活性炭裝量少，設(shè)備占地面積小。

4 結(jié)論

本文基于ACP100的廢氣源項(xiàng)和處理能力，對(duì)核電廠“壓縮+活性炭延遲衰變”廢氣處理工藝進(jìn)行技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析，發(fā)現(xiàn)“活性炭加壓吸附”可實(shí)現(xiàn)：

(1)衰變?nèi)莘e小，炭裝量比常壓吸附減少75%，衰變?nèi)莘e比加壓貯槽減少約92%。

(2)滯留時(shí)間長(zhǎng)，同等條件下活性炭床加壓吸附，單床對(duì)Kr和Xe的滯留時(shí)間分別為1.5 d和27.9 d，是AP1000和VVER常壓吸附的2倍以上。

(3)凈化效果好，處理后廢氣的排放濃度，同比比常壓吸附和壓縮貯存衰變降低至少93%和47%，且年預(yù)期排放量相比其他工藝最低。

(4)二次廢物產(chǎn)生量低、設(shè)備占地面積小，具備很好的經(jīng)濟(jì)性。

綜合各方面考慮，“加壓+活性炭延遲衰變”具備衰變?nèi)莘e小、滯留時(shí)間長(zhǎng)、凈化效果好、二次廢物產(chǎn)生量小以及設(shè)備占地面積小等優(yōu)點(diǎn)，且相對(duì)于M310堆型的“壓縮貯存衰變”避免了因倒箱操作發(fā)生的超壓泄漏風(fēng)險(xiǎn)，相對(duì)VVER廢氣系統(tǒng)的冗余和復(fù)雜配置而言，系統(tǒng)運(yùn)行相對(duì)簡(jiǎn)單。工藝設(shè)計(jì)符合廢物最小化，在后續(xù)其他工程中具備可借鑒性和廣泛應(yīng)用性。