楊董，陳林

（1 中國科學院工程熱物理研究所，北京 100190；2 中國科學院大學，北京 100049）

超臨界流體由于其特殊的物理化學性質(zhì)，作為一種理想的工質(zhì)流體和反應(yīng)介質(zhì)，廣泛運用于納米材料合成和物質(zhì)萃取等能源化工領(lǐng)域[1-2]。在這些應(yīng)用中，介質(zhì)通常以超臨界壓力噴射進入亞臨界反應(yīng)容器當中，與容器內(nèi)的流體混合并發(fā)生反應(yīng)。這種跨/超臨界射流過程表現(xiàn)出不同于亞臨界條件下的傳熱傳質(zhì)特性。準確獲得射流在容器內(nèi)流場的參數(shù)變化規(guī)律，對于化工過程的精準調(diào)控具有重要意義。

近年來，跨臨界射流的問題受到了國內(nèi)外學者的廣泛關(guān)注。Lin等[3]利用背光陰影圖像法研究了超臨界甲烷和乙烯混合物注射到亞臨界氮氣后的流動結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明超臨界甲烷/乙烯射流在遠離臨界點處發(fā)生類似理想氣體膨脹現(xiàn)象，并表現(xiàn)出可見的內(nèi)部激波結(jié)構(gòu)。當射入的超臨界混合物接近臨界點時，在注入平面出現(xiàn)了類似液體的凝結(jié)物。Roy等[4]通過平面激光誘導熒光法觀測射流生成的一個截面，從而準確識別射流邊界和射流核心結(jié)構(gòu)。在亞臨界流體注入亞臨界環(huán)境的情況下，表面張力和慣性力主導了射流的破碎過程，在部分射流破碎時觀察到液滴的形成。在亞臨界流體注入超臨界環(huán)境的情況下，射流表面比前一種情況更加光滑，當部分射流斷裂時，可以觀察到液滴形成。Desouza等[5]對亞臨界-超臨界范圍內(nèi)噴射的流動可視化進行了研究，比較了在同一裝置下用陰影法和平面激光誘導熒光法獲得的定量擴散角數(shù)據(jù)，結(jié)果表明隨著燃燒室溫度的升高，液滴直徑增大，液滴數(shù)量減少，并且液滴的大小和分布與室壓無關(guān)。Xia 等[6]采用了背光陰影圖像法和高速紋影法，研究了噴嘴直徑、注射壓力和臨界條件等關(guān)鍵因素對跨/超臨界噴射特性和臨界特性的影響，結(jié)果表明較小的噴嘴直徑可以形成較大面積的汽液混合層，注射壓力對液體長度、液體體積和噴霧錐角的影響不顯著，但隨著壓力的增加，對射流體積的影響越來越大。

為了準確地在實驗中觀測到射流界面以及流場的參數(shù)變化，目前在研究中采用了背光陰影圖像法[7-8]、高速紋影法[9-10]、平面激光誘導熒光法[4,11]和X 射線衍射法[12]等測量技術(shù),這些方法提供了豐富的流場信息，但是各自有其局限之處，例如背光陰影圖像法是一種半定量的測量方法，只能獲得一些流場的宏觀參數(shù)；X射線衍射法等間接測量方法難以觀察射流混合的細節(jié)。全息干涉法精度高、使用方便，可以通過非接觸測量[13]提供全流場信息，得到越來越多的關(guān)注。Mayinger[14]利用全息干涉測量技術(shù)觀察了氣泡生長和凝結(jié)周圍的表觀熱邊界層，并從邊界層的厚度推導出了局部努塞爾數(shù)。但是傳統(tǒng)的干涉測量法空間分辨率和準確度較低，進而發(fā)展出了相移干涉測量技術(shù)[15]，這種技術(shù)可以獲得多相位的圖像，空間分辨率是波長λ/256，同時可以抑制隨機噪聲的影響。Shoji等[16]利用相移干涉儀對自然對流的空間結(jié)構(gòu)進行了可視化的研究，獲得了加熱平板周圍的溫度場分布。Wu 等[17]利用像素陣列掩模法相移干涉系統(tǒng)實現(xiàn)了跨液體界面的質(zhì)量擴散過程的定量化測量，獲得了50mg/mL氯化鈉、甘油和牛血清蛋白溶液體系擴散和對流耦合過程的可視化圖像以及精確的質(zhì)量擴散系數(shù)。相移干涉測量技術(shù)作為一種非侵入式定量化測量技術(shù)，具有較高的空間分辨率和時間分辨率，還可以實現(xiàn)對流場信息的同步高速采集，因而適用于跨臨界射流過程。

跨臨界射流具有高度的瞬變性及非均勻性，然而現(xiàn)有實驗研究大多只能對流場內(nèi)的射流流速、噴霧面積等宏觀參數(shù)進行測量和定量分析，而無法解析密度場的變化，導致了射流參數(shù)細節(jié)的缺失。本研究改進并實現(xiàn)相移干涉測量實驗方法，針對液相到超臨界相、超臨界相到氣相的跨臨界射流過程密度場開展定量測量和比較分析，建立跨/超臨界射流可視化干涉測量系統(tǒng)，在液相-超臨界相、超臨界-氣相典型過程開展定量測量，獲得以上兩種射流過程密度場并進行對比分析。

1 實驗系統(tǒng)及流程

1.1 跨/超臨界射流可視化實驗系統(tǒng)

跨/超臨界射流可視化實驗系統(tǒng)如圖1(a)所示，系統(tǒng)包含高壓精密注射泵、緩沖罐、壓力變送計、半導體制冷器（TEC）溫控儀、射流可視腔、相移干涉光學平臺等關(guān)鍵部件。射流可視腔的詳細結(jié)構(gòu)如圖1(b)所示，它的外側(cè)有兩個可控溫度的帕爾貼元件，使得可視腔具有恒定的環(huán)境溫度，內(nèi)部設(shè)置有一個高精度的熱敏電阻（溫度精度±0.01℃），在底部設(shè)計了一個微型噴嘴（0.5mm）。實驗在一個恒溫室中進行，可以調(diào)節(jié)環(huán)境溫度（溫度調(diào)節(jié)范圍0～40℃，控制精度±1℃）。實驗中首先利用高壓氮氣（14MPa）對系統(tǒng)進行密封性檢驗,隨后通入二氧化碳對回路進行清洗，反復進行5～7次。由于二氧化碳的氣瓶壓力只有5～6MPa，實驗中將二氧化碳通入緩沖罐中，并通過冷水浴不斷液化二氧化碳，達到足夠的密度增量后，再通過熱水浴加熱，使得緩沖罐內(nèi)的溫度和壓力上升，達到所需的超臨界態(tài)（Tcr=30.98℃，pcr=7.38MPa）。高壓注射泵將超臨界二氧化碳注射到亞臨界的腔體環(huán)境內(nèi)?？梢暻磺昂箝_有藍寶石窗口，激光穿過可視窗后被偏振信號采集器接收。通過相移干涉測量方法獲得多相位延遲角的干涉圖像，經(jīng)過圖像處理技術(shù)后獲得流場信息。

圖1 射流可視化實驗系統(tǒng)和射流可視腔結(jié)構(gòu)

1.2 相移干涉光學系統(tǒng)

本研究利用一種改進的高時空分辨率相移干涉儀，干涉儀采用馬赫-曾德爾型干涉儀的基本排布，通過像素陣列掩模法實現(xiàn)了通過傳感器同時獲得多相位延遲角的干涉圖像。具體的光路如圖2 所示。光源采用線偏振He-Ne 激光器（輸出功率＞1.8mW，波長λ為632.8nm）。系統(tǒng)中，光束穿過一個可調(diào)衰減片，并通過半波片；光束通過空間濾波器獲得激光光束最穩(wěn)定的部分；隨后光束經(jīng)凸透鏡（f=150mm）準直后通過偏振分光棱鏡，將光束分成測試光束和參考光束；測試光束穿過可視腔，折射率會發(fā)生變化；測試光束和參考光束經(jīng)過另一個偏振分光棱鏡后，兩束光束會發(fā)生疊加；利用1/4波片將兩束光變?yōu)閳A偏振光以發(fā)生干涉；然后用凸透鏡和凹透鏡對激光束進行重定向，改變其放大倍數(shù)，最后用偏振信號采集器記錄。干涉圖信息傳輸?shù)诫娔X上獲取瞬態(tài)場數(shù)據(jù)。干涉儀的空間分辨率可達3.45μm，時間分辨率0.001s。實驗中的不確定度主要由于傳感器和光學器件的非線性以及數(shù)據(jù)處理過程的誤差所產(chǎn)生，受到位置測量誤差和強度測量誤差影響[18-19]。溫度測量精度在±0.01℃。測量位置的分辨率約為0.01mm，其位置測量誤差小于±0.03%，強度測量誤差約為±0.0575%，總體的測量誤差控制在±2%以內(nèi)。

圖2 相移干涉系統(tǒng)光路

1.3 相移圖像數(shù)據(jù)處理

相移干涉儀的搭建依賴相移算法和相移元器件的設(shè)計。本文采用最新的像素陣列掩模法來搭建相移干涉儀。像素陣列掩模法[17,20]的核心是一個像素化的相位掩模，其中每個像素都有一個唯一的相移。少量的離散步驟可以排列成一個單元，然后在整個陣列上連續(xù)重復。單元格可以被認為是一個超像素，通過在1 個單元中提供至少3 個離散相移，可以產(chǎn)生充分的干涉圖，使用傳統(tǒng)的干涉算法來表征目標表面。像素陣列掩模法的基本方法是采用微偏振器陣列作為相位掩模，同時提取所需的相移干涉圖。本實驗采用的偏振信號采集器在相機接收平面前嵌入了2×2的像素陣列光學傳感器作為微偏振器，因此可以同時測量獲得可視腔內(nèi)4個相位（0，π/2，π，3π/2）的干涉數(shù)據(jù)圖。偏振信號采集器所獲得的帶有明暗相間的干涉條紋圖像，反映為0～255 的亮度數(shù)據(jù)。再通過相移算法［式(1)和式(2)］重構(gòu)相位數(shù)據(jù)圖，此時的相位數(shù)據(jù)圖處于（-π，π）的周期當中，再根據(jù)相位展開算法［式(3)］，將周期相位（相對相位）展開為絕對相位。

I(θ) =Ie+Ir+ 2

IeIrcos(θ+φ) (1)φ= arctanI(3π/2) -I(π/2)

I(0) -I(π) (2)

ψ(i,j) =φ(i,j) + 2k(i,j)π (3)

式中，I為光強度；Ie和Ir分別為實驗光束和參考光束的光強；θ為相位延遲角；φ為實驗光束與參考光束光波之間的相位差；ψ為絕對相位。

干涉測量依賴兩次測量之間的絕對相位差，其在物理意義上反映了流體物理狀態(tài)的變化。t時刻與初始時刻之間的絕對相位差與折射率變化之間的關(guān)系如式(4)所示。

式中，n為折射率；d為實驗光束通過介質(zhì)的厚度；λ為光波長。

根據(jù)洛倫茲-洛倫茨關(guān)系式[21-22]，折射率與密度相關(guān)，如式(5)所示。

式中，ρ為介質(zhì)密度；N為每單位體積內(nèi)的極化分子數(shù)；χ為平均極化率。

可得密度與絕對相位的關(guān)系如式(6)。

2 結(jié)果和討論

2.1 實驗過程和設(shè)計工況

實驗在恒溫室中進行，設(shè)計了液相流體射流注射到氣相腔體環(huán)境的亞臨界射流工況，以及液相流體注射到超臨界腔內(nèi)環(huán)境，超臨界相流體注射到氣相腔體內(nèi)的跨/超臨界射流實驗，具體的工況參數(shù)見表1，圖3是工況在溫度-壓力相圖上的分布。二氧化碳的臨界點為：Tc=30.98℃，pc=7.38MPa。以采集頻率40 幀/s 同時測量獲得相移數(shù)據(jù)，利用像素陣列掩模相移干涉系統(tǒng)，獲得射流可視腔內(nèi)的瞬態(tài)密度場。

表1 實驗工況參數(shù)

圖3 跨/超臨界射流在p-T相圖上的分布

2.2 多相射流過程實驗結(jié)果

2.2.1 液相-氣相射流

本文通過相移干涉儀獲得帶有相位信息的干涉圖像，結(jié)合相移算法和相位展開算法獲得絕對相位，再根據(jù)絕對相位差與密度之間的關(guān)系［式(6)］來求解密度場。求解密度場是基于參考點的測量值來獲得絕對值，可視腔內(nèi)布置有溫度測點，可以通過計算獲得初始密度值。通過相移干涉測量技術(shù)對瞬態(tài)密度場進行可視化在之前的研究中[19,23]得到了應(yīng)用和驗證。在實驗中首先進行了亞臨界工況條件的射流研究，與跨/超臨界射流的特性進行比較分析。圖4 是液相二氧化碳（Tinj=20℃，pinj=5.8MPa） 注射到氣相二氧化碳（Tenv=20℃，penv=5.6MPa）后腔體內(nèi)的瞬態(tài)流場的分布（pr=0.76，Re=81.556，pr=penv/pc）。高速相機同時獲得了四相位的瞬態(tài)干涉圖像，經(jīng)過相位合成算法進行相位數(shù)據(jù)重構(gòu)［式(1)和式(2)］，再經(jīng)過相位展開算法［式(3)］獲得絕對相位，即圖4(a)的相位場分布。根據(jù)式(6)，相位差和密度具有相關(guān)性，可以獲得圖4(b)的密度場分布。從圖中可以獲得清晰的射流相變化界面的瞬態(tài)特征，可以看到，射流的中心區(qū)有較為完整的液核，而射流的表面發(fā)生破碎，分裂出形狀不一的液體碎片結(jié)構(gòu)。隨著射流的不斷向上流動，射流流體界面與周圍氣體進一步發(fā)生作用，出現(xiàn)霧化的現(xiàn)象。相移干涉儀獲得的射流可視化結(jié)果與Reitz 等[24]和Chehroudi[25]的可視化實驗結(jié)果進行對比，可以得到相一致的結(jié)果。在Chehroudi[25]的實驗中，將亞臨界氮氣注入到了氣體環(huán)境當中（pr=0.92，Re=75.281），可視化圖像上出現(xiàn)液體表面破裂，表明液滴從混合區(qū)噴射出來。

圖4 液相-氣相射流過程瞬態(tài)相位場和密度場分布（工況①）

在可視腔的底部、中部和頂部取5 個關(guān)鍵點，如圖1(b)中所示，具體坐標為A(2, 0.5)、B(2, 4)、C(2,7.5)、D(1,4)、E(3,4)，獲得了圖5 中的關(guān)鍵點密度隨時間變化曲線。高密度的射流液體從底部進入到氣體環(huán)境當中，使得底部A點的密度處于較高值745kg/m3，隨著射流向上流動，可視腔中部（B、D、E點）的密度逐漸上升，而底部的射流流體與周圍氣體相互作用，導致A點的密度持續(xù)降低到310kg/m3。射流液柱到達頂部后，引起頂部流體（C點）迅速上升到712.74kg/m3，隨后高密度流體向下擴散而略微下降。

圖5 關(guān)鍵點密度隨時間變化

2.2.2 液相-超臨界相射流

圖6 是液相二氧化碳（Tinj=28℃，pinj=7.5MPa）注射到超臨界相二氧化碳（Tenv=32℃，penv=7.4MPa）后腔體內(nèi)的瞬態(tài)流場的分布（pr=1.01，Re=79.738）。高壓的二氧化碳液體從底部微小噴嘴（0.5mm）噴出，形成一股射流液柱，液柱在0.050s時到達腔體中心，在0.300s左右到達腔體頂部。由于腔體內(nèi)流體處于超臨界態(tài)，沒有表面張力和蒸發(fā)潛熱，所以射流的界面沒有霧化產(chǎn)生的液絲和液滴，而是在邊緣出現(xiàn)高度褶皺的相平衡層，這一現(xiàn)象與Chehroudi[25]和Oschwald 等[26]的實驗結(jié)果相一致。Chehroudi[25]的實驗中，將亞臨界氮氣注入到了超臨界環(huán)境當中（pr=1.22，Re=66.609），可視化圖像上界面并沒有分解成液滴，而是在距離稠密核心不同的距離溶解。

圖6 液相-超臨界相射流過程瞬態(tài)相位場和密度場分布（工況②）

在可視腔的底部、中部和頂部取5 個關(guān)鍵點，如圖1(b)中所示，具體坐標為A(2, 0.5)、B(2, 4)、C(2,7.5)、D(1,4)、E(3,4)，獲得了圖7 中的關(guān)鍵點密度隨時間變化曲線。從圖中可以看出，底部A點的密度值隨著時間從一個較高值（712.82kg/m3）逐漸降低，反映了高密度的流體從底部進入后，沿著射流的方向向上移動，射流底部的流體與腔內(nèi)低密度流體相互作用，導致密度出現(xiàn)降低。當射流液柱到達中部后，B點的密度從381.32kg/m3開始迅速上升，最終達到最大值后趨于穩(wěn)定值680kg/m3。射流液柱從中部繼續(xù)向上移動，壓縮可視腔頂部的流體，使得C點的密度逐漸上升，在0.2s 處達到一個峰值702.48kg/m3。C點的密度隨著射流流體到達頂部繼續(xù)上升，最終趨于穩(wěn)定702.61kg/m3。

圖7 關(guān)鍵點密度隨時間變化

2.2.3 超臨界相-氣相射流

圖8 是將超臨界相二氧化碳（Tinj=32℃，pinj=7.4MPa）注射到氣相二氧化碳（Tenv=32℃，penv=7.2MPa）后腔體內(nèi)的瞬態(tài)流場分布（pr=0.98，Re=87.340）。從圖中可以看出，超臨界相射流流體在氣相環(huán)境中，表面較為破碎，出現(xiàn)類似小液滴的流體顆粒，這同樣是由于超臨界相流體表面張力為零，使得射流界面流體的內(nèi)聚性較弱。高密度射流流體到達頂部之后，受到壁面的限制，在頂部聚集，同時發(fā)生向下的湍流擴散。

圖8 超臨界相-氣相射流過程瞬態(tài)相位場和密度場分布（工況③）

圖9是關(guān)鍵點密度隨時間變化曲線，關(guān)鍵點位置如圖1(b)中所示，具體坐標為A(2,0.5)、B(2,4)、C(2, 7.5)、D(1, 4)、E(3, 4)。隨著高密度射流流體（314.99kg/m3）從底部向上流動，底部（A點）的密度逐漸降低到288.12kg/m3，而腔體中部（B點）和頂部（C點）的密度依次上升。同時從B、D、E三點的密度曲線可以看出，射流相變化界面有很大的密度梯度，最大值為1.565×104kg/m4。

圖9 關(guān)鍵點密度隨時間變化

3 結(jié)論

采用了改進的高時空分辨率的像素陣列掩模法相移干涉儀，可以同時獲得多相位延遲角的干涉圖像，通過開發(fā)的相位合成算法和相位展開算法對圖像數(shù)據(jù)進行處理，解析瞬態(tài)流場特征。實驗中針對液相到超臨界相、超臨界相到氣相的跨/超臨界射流過程密度場開展定量測量和比較分析，獲得了清晰的射流相變化界面以及準確的密度場，可為后續(xù)研究提供基礎(chǔ)定量數(shù)據(jù)支撐。

（1） 液相二氧化碳（Tinj=20℃，pinj=5.8MPa）注射到氣相二氧化碳（Tenv=20℃，penv=5.6MPa）腔體內(nèi)時（pr=0.76，Re=81.556），射流的中心區(qū)有較為完整的液核，而射流的表面發(fā)生破碎，分裂出形狀不一的液體碎片結(jié)構(gòu)。隨著射流的不斷向上流動，射流流體界面與周圍氣體進一步發(fā)生作用，出現(xiàn)霧化的現(xiàn)象。

（2） 液相二氧化碳（Tinj=28℃，pinj=7.5MPa）注射到超臨界相二氧化碳（Tenv=32℃，penv=7.4MPa）的腔體內(nèi)時（pr=1.01，Re=79.738），由于超臨界流體沒有表面張力和蒸發(fā)潛熱，射流的界面沒有出現(xiàn)液絲和液滴，而是在邊緣出現(xiàn)液相高度褶皺的相平衡層?？梢暻坏撞康纳淞髁黧w密度初始處于712.82kg/m3，隨著射流的進行，與周圍低密度流體相互作用，密度降低到310kg/m3。

（3） 超 臨 界 相 二 氧 化 碳（Tinj=32℃，pinj=7.4MPa）注射到氣相二氧化碳（Tenv=32℃，penv=7.2MPa）腔體內(nèi)時（pr=0.98，Re=87.340），射流流體由于沒有表面張力，更易發(fā)生破碎，在相變化界面形成類似小液滴的顆粒。同時界面的法向具有很大的密度梯度，最大值為1.565×104kg/m4。隨著高密度射流流體（314.99kg/m3）從底部向上流動，底部的密度逐漸降低到288.12kg/m3。高密度的流體到達頂部后由于受到壁面的限制，發(fā)生向下擴散。

符號說明

d—— 實驗光束通過介質(zhì)的厚度，m

f—— 焦距，nm

I—— 光強度，cd

N—— 單位體積內(nèi)的極化分子數(shù)

n—— 折射率

p—— 壓力，Pa

Re—— 雷諾數(shù)

T—— 溫度，℃

t—— 時間，s

θ—— 相位延遲角

λ—— 光波長，nm

ρ—— 密度，kg/m3

φ—— 相位差

χ—— 平均極化率，C·m2/V

ψ—— 絕對相位

下角標

c—— 臨界值

e—— 實驗值

env—— 環(huán)境值

inj—— 注入值

r—— 參考值