近日，華南師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院教授蘭亞乾團隊在電催化CO2還原領(lǐng)域取得了重要研究進展。相關(guān)研究發(fā)表于Angewandte Chemie International Edition。

提升CO2電還原反應(yīng)（CO2RR）的能量利用效率，同時在陰陽極上生成高價值產(chǎn)物是CO2電還原技術(shù)發(fā)展的一個新導(dǎo)向?；旌想娊釩O2還原反應(yīng)（HCER），即用熱力學(xué)上更有利的有機氧化反應(yīng)（如甲醇氧化反應(yīng)）代替?zhèn)鹘y(tǒng)的陽極析氧反應(yīng)與CO2RR耦合在上述方向上具有很大的應(yīng)用前景。

該研究工作利用晶態(tài)配位化合物在結(jié)構(gòu)方面的優(yōu)勢，從結(jié)構(gòu)與性能間的構(gòu)效關(guān)系出發(fā)，針對目前混合CO2電還原催化劑在機理研究方面存在的不足，設(shè)計并構(gòu)建了一個結(jié)構(gòu)明確的晶態(tài)模型催化劑體系去探究如何設(shè)計合成具有高性能的混合電解CO2還原反應(yīng)電催化劑。

試驗結(jié)果及DFT理論計算表明，晶態(tài)配位化合物PCN-601 的高活性得益于氧化還原雙活性位點的引入。電子在電場的作用下從氧化活性中心轉(zhuǎn)移到還原活性中心使得氧化活性中心的氧化能力更強，且還原活性中心的還原能力更強，從而提升催化劑的整體性能。

這項工作首次報道了一種晶態(tài)配位化合物作為電催化劑，可以在混合電解反應(yīng)的陽極和陰極上同時完成催化反應(yīng)，并且具有較高的法拉第效率。此外，該工作為構(gòu)建用于混合電解CO2還原的高性能晶態(tài)電催化劑提供了一種新的設(shè)計策略。