孟祥寧，崔磊，朱苗勇

(1.東北大學(xué)多金屬共生礦生態(tài)化冶金教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，遼寧沈陽，110819；2.東北大學(xué)冶金學(xué)院，遼寧沈陽，110819)

凝固作為一個(gè)跨尺度現(xiàn)象，宏觀上涉及熱量、質(zhì)量傳輸，介觀上表現(xiàn)為枝晶與晶粒長大，微觀上表現(xiàn)為形核生長。枝晶的形核與生長決定了微觀組織形貌，目前主要的檢測方法為枝晶腐蝕、斷口掃描、電子探針和同步輻射原位觀察等，但受成本、應(yīng)用環(huán)境等條件的限制，無法大規(guī)模應(yīng)用于實(shí)際生產(chǎn)[1-5]。隨著數(shù)值模擬技術(shù)的高速發(fā)展，微觀組織模擬已成為當(dāng)下研究熱點(diǎn)，主要方法有格子Boltzmann(LB)法[6-7]、水平集(LS)法[8-9]、相場(PF)法[10-11]、元胞自動(dòng)機(jī)(CA)法[12-16]等，其中，LB法對于靜止流體計(jì)算效率不高；LS 法計(jì)算復(fù)雜，圖像分割精確度低；PF 法計(jì)算效率低，占用內(nèi)存資源很大。相較于其他模擬方法，CA法具有如下特點(diǎn)：計(jì)算速度快，不依賴于單元網(wǎng)格劃分結(jié)構(gòu)，同時(shí)考慮了形核過程中生長動(dòng)力學(xué)物理機(jī)制；在凝固組織微觀模擬方面，可以定量反映過冷度與溶質(zhì)分布對組織的影響；能描述晶粒的尺寸及分布、柱狀晶、等軸晶競爭生長以及柱狀晶向等軸晶轉(zhuǎn)變(CET)，也可以模擬三維復(fù)雜大型鑄件凝固組織。因此，CA法被廣泛應(yīng)用于微觀組織演化和枝晶生長領(lǐng)域。

CA 法是由Von Neumann 在研究自我復(fù)制機(jī)制中提出[17-19]，已應(yīng)用于物理、理論生物學(xué)、微觀結(jié)構(gòu)建模等多個(gè)領(lǐng)域[20-23]。本文從CA 方法原理、特點(diǎn)與應(yīng)用，并對改進(jìn)模型模擬組織演化展開論述。在此基礎(chǔ)上，概括近年來CA法在鋼微觀組織演化模擬領(lǐng)域的研究進(jìn)展，分析其存在的主要問題，并預(yù)測未來發(fā)展趨勢。

1 元胞自動(dòng)機(jī)方法發(fā)展

1.1 CA方法簡介

自CA 算法提出以來，研究者們對CA 算法進(jìn)行了不斷探索， 特別是20 世紀(jì)90年代，MITCHELL 等[24-25]提出并且驗(yàn)證了CA 算法具有隨機(jī)性和計(jì)算不可約性，但并未說明CA具有物理學(xué)基礎(chǔ)。隨后研究者們詳細(xì)說明了其物理背景[26-29]，CA算法被廣泛應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域，其理論和方法得到了進(jìn)一步的發(fā)展。在計(jì)算材料中，CA算法不僅能預(yù)測介觀尺寸下的晶粒生長，也能對微觀尺度下的枝晶形貌進(jìn)行描述[30]。20 世紀(jì)90年代，THéVOZ 等[31-33]首先將CA 算法應(yīng)用于凝固組織模擬，采用宏觀傳熱的有限元(FE)模型計(jì)算溫度場分布，運(yùn)用動(dòng)力學(xué)方程計(jì)算晶粒長大?，F(xiàn)在該模型已成為商業(yè)軟件Procast 軟件CA-FE 模塊的重要組成部分，被廣泛應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)實(shí)際中。SPITTLE等[34]運(yùn)用CA算法模擬了合金凝固過程枝晶生長和微觀偏析，將其從介觀尺度模擬拓展至微觀尺度。隨著CA 算法的不斷發(fā)展，CA 算法可以用于描述枝晶演化、微觀偏析、自然對流和強(qiáng)制對流對枝晶生長的影響以及共晶與包晶凝固等復(fù)雜的凝固現(xiàn)象[35-50]。

1.2 CA方法原理

CA算法作為一種全離散動(dòng)力學(xué)模型，不需要建立和求解復(fù)雜的微分方程，而是采用最簡單的單元化演化規(guī)則，便于計(jì)算和動(dòng)態(tài)顯示[51]。CA 元胞網(wǎng)格劃分可以分為三角形、四方形和六邊形3種網(wǎng)格，其中，三角形與六邊形計(jì)算和顯示不方便，因此最常使用的是四方網(wǎng)格[52]。CA 算法的基本原理是鄰胞布置規(guī)則(如圖1 所示)，鄰胞布置規(guī)則有Neumann規(guī)則、Moore規(guī)則、Margolus規(guī)則等，即將計(jì)算區(qū)域離散為大量元胞組成的網(wǎng)格，元胞狀態(tài)分為液相胞、固相胞和界面胞3種。建立各元胞與鄰胞的之間關(guān)系，通過枝晶的生長理論和傳輸現(xiàn)象求得界面胞的生長速度，近而更新界面胞固相率。當(dāng)界面胞的狀態(tài)達(dá)到轉(zhuǎn)變要求時(shí)，更新界面胞的狀態(tài)，同時(shí)調(diào)整鄰胞狀態(tài)，再繼續(xù)生長捕捉，從而通過簡單的演變描述復(fù)雜的枝晶生長過程[53]。針對凝固過程的復(fù)雜性和CA 界面胞捕捉方式的靈活性，以及采用上述鄰胞布置規(guī)則產(chǎn)生嚴(yán)重的網(wǎng)格各向異性，學(xué)者們提出一種新的界面捕捉規(guī)則即修正偏心正方形捕捉規(guī)則(MDCS)[36,54]，其捕捉規(guī)則如圖1(d)所示。該捕捉規(guī)則利用一系列枝晶生長方向與對角線方向相同的四方形，輔助實(shí)現(xiàn)生長方向與元胞狀態(tài)的傳遞。

圖1 二維CA鄰胞類型Fig.1 Neighboring cell in two-dimensional CA approach

2 元胞自動(dòng)機(jī)方法應(yīng)用

凝固是一個(gè)復(fù)雜的動(dòng)態(tài)演變過程，很難在實(shí)驗(yàn)中實(shí)時(shí)觀測。隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的快速發(fā)展，國內(nèi)外學(xué)者對CA算法進(jìn)行了深入研究，它已經(jīng)成為國際研究的前沿?zé)狳c(diǎn)。在微觀枝晶生長模擬方面，研究者們著眼于界面生長動(dòng)力學(xué)、提出了眾多卓有成效的解決方案，從而更為直觀地表現(xiàn)枝晶形貌和其生長歷程；在介觀領(lǐng)域，人們利用模型耦合和界面胞捕捉方法的優(yōu)化再現(xiàn)了合金凝固過程組織演化[38-42,45-52,54-92]。

2.1 凝固過程模擬

BELTRAN-SANCHEZ 等[88]開發(fā)了VFT(virtual front-tracking)機(jī)制捕捉界面胞的BSS模型，再現(xiàn)了Al-4%Cu(質(zhì)量分?jǐn)?shù))合金等軸晶凝固演化，減少了網(wǎng)格各向異性對枝晶生長的影響，同時(shí)驗(yàn)證了BBS 模型計(jì)算合金凝固網(wǎng)格的獨(dú)立性。CHEN等[39,49]利用CA-FE耦合模型預(yù)測鎢極氣體保護(hù)弧焊(GTAW)期間晶粒結(jié)構(gòu)的形成。結(jié)果表明，在遵循柱狀顆粒競爭生長所形成的紋理下，該模型可以處理數(shù)百萬個(gè)晶粒區(qū)域。BROWN 等[45]修正了CA模型，可以描述簡單共晶系統(tǒng)中的成分對微觀組織演變的影響。TAN 等[77]開發(fā)了二維CA-PF 耦合模型，預(yù)測了Al-Cu-Mg 合金的枝晶生長，模型結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好。CHEN 等[78-80]對CA 模型網(wǎng)格各向異性進(jìn)行了深入研究，準(zhǔn)確模擬單個(gè)等軸晶、等軸晶多晶粒生長及定向凝固柱狀晶生長，發(fā)現(xiàn)枝晶的優(yōu)先生長方向?qū)τ谥чg的競爭過程具有重要的影響。圖2(a)和(b)所示分別為Al-Cu-Mg 三元合金在多晶生長過程中的枝晶形態(tài)和微觀偏析。孫東科等[56-65]運(yùn)用CA 法計(jì)算了Al-Cu，Al-Cu-Mg和Al-Cu-Mg-Si合金凝固過程中微觀枝晶形貌演變以及溶質(zhì)場分布，并結(jié)合計(jì)算流體力學(xué)模型討論了強(qiáng)制對流和自然對流對枝晶演變的影響。

圖2 枝晶形貌與凝固組織模擬[57,75,80,89,90]Fig.2 Simulation of dendrite morphology and solidification structure[57,75,80,89,90]

隨著CA模擬計(jì)算的發(fā)展，研究者們針對Fe-C合金凝固過程中微觀組織模擬展開了研究工作。韓日宏等[89]利用CA模型模擬了Fe-C合金在熔池不同區(qū)域中枝晶競爭生長過程，同時(shí)，CA模型還可以較為準(zhǔn)確地描述凝固過程中的組織演變以及晶間偏析的出現(xiàn)。圖2(c)所示為生長方向?yàn)?5°的等軸晶生長[89]。解決了網(wǎng)格各向異性的問題，發(fā)現(xiàn)實(shí)際生長角度都與預(yù)設(shè)的生長取向完全一致，說明所建立的枝晶生長模型可以準(zhǔn)確模擬任意取向的枝晶。張蕾等[57]開發(fā)了多相CA模型，預(yù)測了球墨鑄鐵凝固過程中奧氏體枝晶和石墨的演變行為與枝晶間氣孔形成機(jī)理(見圖2(d))。LUO等[73-76]將CA算法運(yùn)用于連鑄生產(chǎn)過程枝晶生長，模擬了Fe-0.82C 與Fe-0.6C 合金等溫凝固等軸晶與定向凝固柱狀晶形貌。WANG 等[75]預(yù)測了柱狀枝晶的競爭行為，預(yù)測的枝晶臂間距接近于測量值(圖2(e))。YAMAZAKI[70]在連鑄坯有無電磁攪拌下，對其內(nèi)部晶粒結(jié)構(gòu)演化過程進(jìn)行了模擬，通過與實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較，驗(yàn)證了模型準(zhǔn)確性，同時(shí)評估了坯料破碎程度。MICHELIC 等[90]基于CA 算法開發(fā)了一個(gè)計(jì)算Fe-C-Si-Mn-P-S合金凝固過程枝晶微觀形貌和溶質(zhì)分布的模型，計(jì)算的合金對象涵蓋鋼鐵材料的主要溶質(zhì)元素，但忽略了溶質(zhì)間的相互作用。圖2(f)所示為枝晶生長過程中C的溶質(zhì)場分布，表明該模型不僅描述了從平面前部到樹枝狀凝固模式過渡，還再現(xiàn)了預(yù)期的次級臂。LI等[72]建立一個(gè)三元合金枝晶生長的CA模型，給定了界面胞中的固、液相溶質(zhì)濃度與界面過冷度，描述了Fe-C-Si等軸晶生長。JIA 等[91]建立了一種介觀CA 模型，用于研究C-Mn鋼在臨界退火奧氏體化過程中的微觀結(jié)構(gòu)演化和溶質(zhì)再分布。YAO等[92]利用CA模型對合金磨削強(qiáng)化過程中微觀組織演化的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶過程(DRX)進(jìn)行了模擬，并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)該模型可用于模擬合金表面微觀結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)演化(如圖3所示)。

圖3 磨削強(qiáng)化過程中再結(jié)晶模擬及實(shí)驗(yàn)結(jié)果[92]Fig.3 Recrystallization simulation and experimental results in grinding hardening[92]

為了更真實(shí)和直觀地觀察再凝固過程中的微觀組織演化，研究人員對一些三維CA模型進(jìn)行了模擬。CHEN 等[79]開發(fā)了CA-FDM 模型，預(yù)測了Al合金中的柱狀晶與等軸晶形貌。從圖4(a)～(c)可知：CA模型可以定量反映過冷度與溶質(zhì)分布對等軸晶形貌演化的影響。由于CA在多組元合金枝晶生長動(dòng)力學(xué)缺乏必要的物理基礎(chǔ)，PAN等[63]基于界面各向異性參數(shù)與界面固相率之間的梯度，提出了一種界面權(quán)值平均曲率的計(jì)算方法，并將其應(yīng)用于三維多取向枝晶生長。圖4(d)所示為過冷熔體中等軸晶與定向凝固過程中柱狀晶的形貌。此外，研究人員針對Fe-C 合金凝固過程中的三維微觀組織模擬開展了研究[42-44,66-69]。ZHAO 等[42]對Fe-1.5%C(質(zhì)量分?jǐn)?shù))合金定向凝固過程進(jìn)行了模擬，得到的枝晶尖端速度和二次枝晶臂間距與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好，表明該模型可用于模擬實(shí)際凝固過程中各種冷卻參數(shù)下的組織演化。WANG等[66-69]開發(fā)了CA-FVM 塊修正模型，預(yù)測了連鑄生產(chǎn)過程中的CET轉(zhuǎn)變，同時(shí)還加快了CA法求解速度，使其能夠預(yù)測大斷面連鑄坯生產(chǎn)過程產(chǎn)生的中心缺陷。從圖4(e)可見：可以清楚地區(qū)分輔助臂，隨著凝固過程的進(jìn)行，柱狀枝晶不僅與熱通量反平行地發(fā)展成熔體，而且還以次級臂的形式橫向膨脹；在當(dāng)前的冷卻條件下，主分支處的次生枝晶臂可先與其他枝晶臂搭橋，然后因相互競爭生長而變粗。SU等[43]對Fe-1%C-1.5%Cr(質(zhì)量分?jǐn)?shù))三元合金鋼奧氏體晶粒生長過程進(jìn)行了模擬，發(fā)現(xiàn)該模型可以較好地描述三維不同溫度條件下的Fe-1%C-1.5%Cr(質(zhì)量分?jǐn)?shù))合金鋼的晶粒生長過程。OGAWA 等[44]利用CA 模型再現(xiàn)了Fe-C 合金凝固過程中的多相微觀結(jié)構(gòu)演變(如圖5 所示)，并考慮了鐵素體(δ)、奧氏體(γ)和液相(L)3種相。

圖4 三維CA模型下枝晶形貌與凝固組織模擬示意圖[63,68,79]Fig.4 Simulation of dendrite morphology and solidification structure under three-dimensional CA model[63,68,79]

圖5 Fe-2.1%C(摩爾分?jǐn)?shù))高滲合金的顯微結(jié)構(gòu)形成[44]Fig.5 Microstructures formation of Fe-2.1%C(molar fraction)hyper-peritectic alloy[44]

2.2 夾雜物析出模擬

初始凝固過程直接決定了微觀組織均勻性、溶質(zhì)元素偏析和晶界間低熔點(diǎn)液相膜形成等，極易引起晶界開裂、氣孔和局部元素富集等初始缺陷，嚴(yán)重影響鋼基體抗變形能力和鋼材的最終質(zhì)量[3,81]。夾雜物的析出可以起到強(qiáng)化鐵素基體、細(xì)化晶粒的作用，從而提高鋼的性能[93,94]。最初對夾雜物析出模擬研究工作主要采用解析模型，PERRARD 等[95]建立了一個(gè)Fe-C-Nb 鋼鐵素體位錯(cuò)上NbC 析出的數(shù)學(xué)模型(圖6)，對形核、生長和粗化規(guī)律進(jìn)行了連續(xù)描述；該模型被成功地應(yīng)用于小角度中子散射獲得的大溫度范圍和2種合金含量的數(shù)據(jù)集，但該模型僅適用于位錯(cuò)上形成夾雜物的特殊情況。XU 等[96]提出了一種滿足元素間Wagner 相互作用、析出物間相互溶解和合金元素守恒等的溶解度限制的高效計(jì)算模型，運(yùn)用該模型計(jì)算了鋼中氧化物、硫化物、氮化物以及硫化物的析出，還預(yù)測了在任何溫度下液相、δ 相、γ相以及液相中多組分微合金鋼穩(wěn)定析出物的組分和數(shù)量。YOU 等[97]提出了一個(gè)耦合微觀偏析和ChemSage 數(shù)據(jù)文件的熱力學(xué)模型，成功預(yù)測了含鈦和鋁中碳鋼夾雜物析出。DEKKERS 等[98]運(yùn)用Gibbs自由能過飽和度解釋了鋼中Al2O3夾雜物的形貌和體積隨鋼液成分的演變過程，但其只對二次精煉鋼液中的夾雜物進(jìn)行了研究，沒有分析凝固過程中夾雜物析出演變。IMAGUMBAI 等[99]考慮夾雜物形貌特征，用臨界穩(wěn)定性和擾動(dòng)理論計(jì)算了小過冷度下鋼中第二類MnS 夾雜物枝晶尖端半徑，提供了用凝固理論方法計(jì)算夾雜物形貌的途徑。

圖6 NbC析出建模示意圖[95]Fig.6 Details of NbC Precipitation modelling[95]

有關(guān)夾雜物形貌與析出位置模擬模型研究較少，這是因?yàn)殇撃踢^程中夾雜物析出影響因素較多，需要考慮凝固后期溫度場和溶質(zhì)場分布、夾雜物析出熱力學(xué)計(jì)算。LUO 等[71]利用連鑄傳熱模型和MnS夾雜物析出熱力學(xué)模型，對U75V鋼軌鋼大方坯中MnS 大小和分布進(jìn)行了數(shù)值預(yù)測(圖7(a))，其研究結(jié)果表明，對于高硫、粗大組織的連鑄大方坯，硫化物夾雜的尺寸要大得多。在夾雜物形貌模擬方面，GAO等[12,82-85]開發(fā)了一種跨尺度多元合金CA 模型，該模型耦合第二相粒子(MnS，TiN，CrN，AlN 等)析出熱力學(xué)及動(dòng)力學(xué)，模擬了Fe 基四元合金中第二相粒子析出，同時(shí)解決了枝晶和第二相粒子之間尺度不統(tǒng)一的問題。應(yīng)用該模型不僅可以計(jì)算基體枝晶生長和溶質(zhì)分布，還能描述第二相粒子形核和生長，從而闡明第二相粒子在鋼中的析出機(jī)理、形貌演變規(guī)律，并探討鋼液成分變化和凝固冷速對鋼中第二相粒子析出生長影響。MENG等[83]利用跨尺度CA耦合模型模擬得到MnS 析出形貌和尺寸，如圖7(b)所示，可見，MnS 形貌都呈點(diǎn)球狀，與OIKAWA等[100]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果(圖7(c)和7(d))吻合較好；但二者在形貌上的微小差異說明需要進(jìn)一步細(xì)化CA模型的網(wǎng)格。GAO 等[82]還將MDCS 和非均質(zhì)成核模型引入CA 模型中，模擬了Fe-C-Ti-N 四元合金柱狀晶區(qū)與等軸晶區(qū)中TiN 的析出演化過程。研究發(fā)現(xiàn)，等軸晶區(qū)的出現(xiàn)使TiN析出固相率從0.60增加到0.65，柱狀晶區(qū)的出現(xiàn)使TiN總體積分?jǐn)?shù)減少了70%。這意味著合適的工藝條件可以有效減少溶質(zhì)偏析導(dǎo)致的鑄坯缺陷，提高產(chǎn)品質(zhì)量，同時(shí)，優(yōu)化了凝固技術(shù)，為預(yù)測了夾雜物析出情況提供了依據(jù)。

圖7 MnS演化、Mn溶質(zhì)分布以及實(shí)驗(yàn)結(jié)果[71,83,100]Fig.7 MnS precipitation,distribution of solute Mn and experimental results [71,83,100]

3 結(jié)語與展望

隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的高速發(fā)展與普及，CA算法在凝固過程中的應(yīng)用迎來了新的機(jī)遇。采用CA模擬可以動(dòng)態(tài)呈現(xiàn)微觀組織演化的形態(tài)、分布等特征；有助于理解微觀組織的形成機(jī)理和控制影響因素。雖然CA算法的應(yīng)用極大地推動(dòng)了凝固組織的研究，但CA 模擬的潛力并沒有得到充分發(fā)揮。主要存在的問題有：

1)Fe-C 合金凝固過程微觀組織模擬研究大多使用二維模型，而且在平方毫米級的區(qū)域內(nèi)模擬微觀組織變化；為了更真實(shí)和直觀地再現(xiàn)和預(yù)測凝固過程中的微觀組織演化，需要開展三維模型及模型二次開發(fā)工作。同時(shí)算法需要進(jìn)一步優(yōu)化，計(jì)算效率需進(jìn)一步提升。

2)模型參數(shù)的修正與其準(zhǔn)確性的驗(yàn)證有待進(jìn)一步研究。如何設(shè)計(jì)合理試驗(yàn)仍是一個(gè)需要深入研究的問題。由于材料時(shí)空尺度有十幾種量級，CA模型的多尺度耦合研究方式成了必然趨勢。

3)為了更加真實(shí)地反映Fe-C 合金微觀組織演變，應(yīng)考慮各種因素(各種雜質(zhì)、第二相粒子和多種形核方式等)的影響，夾雜物析出CA 模型還需要考慮凝固后期鋼液溫度場和溶質(zhì)場分布、夾雜物析出熱力學(xué)計(jì)算。這些因素嚴(yán)重制約了夾雜物析出模擬研究的發(fā)展。

雖然CA模擬在凝固組織演化過程中的應(yīng)用仍存在一些困難和問題，但隨著云計(jì)算和大數(shù)據(jù)的快速發(fā)展，其在微觀組織模擬領(lǐng)域也將迎來前所未有的機(jī)遇：

1)從CA算法的作用和功能來看，對微觀組織結(jié)構(gòu)的輔助模擬提供“眼見為實(shí)”的確切影像，可以輔助人們透過現(xiàn)象認(rèn)識本質(zhì)，解釋無法觀測的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象；對金屬力學(xué)性能的預(yù)測預(yù)報(bào)提高一個(gè)新層次；增材制造等新加工過程模擬涉及快速凝固、液固相轉(zhuǎn)變、組織結(jié)構(gòu)形成與演變等金屬學(xué)問題，使得CA 算法可以找到用武之地；同時(shí)，嘗試用CA算法對不同形狀、不同性質(zhì)、不同材料的各類裂紋、空位、位錯(cuò)等進(jìn)行深入研究，揭示材料缺陷形成與演變的深層規(guī)律，有助于提高材料服役期限。

2)CA算法自身也需要向前發(fā)展，預(yù)期主要發(fā)展方向有CA通用軟件開發(fā)、規(guī)則體系擴(kuò)展、新模型開發(fā)以及前后處理功能開發(fā)等。經(jīng)過程序標(biāo)準(zhǔn)化、軟件模塊化、功能實(shí)用化的商業(yè)軟件開發(fā)過程將有望形成理想的CA商業(yè)模擬軟件，初學(xué)者利用CA商業(yè)模擬軟件可以節(jié)省編程調(diào)試時(shí)間，把更多精力集中在CA 應(yīng)用創(chuàng)造性工作中。加大新CA機(jī)制的開發(fā)力度也可以使CA算法成為處理新科學(xué)問題的有力工具。前后處理功能開發(fā)是對過程記錄和再現(xiàn)，對CA 模擬研究非常重要，未來CA 人機(jī)界面不但有最終結(jié)果，而且還可以獲取這些結(jié)果的完整過程。