唐相路，姜振學(xué)，邵澤宇，侯澤生，賀世杰，劉曉雪，王昱超

1. 中國石油大學(xué)(北京) 油氣資源與探測國家重點實驗室，北京 102249；2. 中國石油 青海油田分公司 勘探開發(fā)研究院，甘肅 敦煌 736202

第四系弱成巖泥頁巖在全球各大沉積盆地廣泛發(fā)育。我國青藏高原的柴達(dá)木盆地發(fā)育世界上極為典型的規(guī)模最大且最為年輕的第四系生物氣田，是青藏地區(qū)主力產(chǎn)氣區(qū)和效益支柱，2020年產(chǎn)氣54億立方米[1-5]。柴達(dá)木盆地砂巖層生物氣藏規(guī)模大，探明地質(zhì)資源量超6 000億立方米，其中澀北和臺南為主力產(chǎn)區(qū)，已連續(xù)11年保持在年產(chǎn)50億立方米以上[6]，但穩(wěn)產(chǎn)壓力巨大，亟需尋找新的接替領(lǐng)域。第四系弱成巖泥頁巖生物氣資源潛力巨大，作為全新勘探領(lǐng)域，已證實構(gòu)造主體區(qū)具備開發(fā)價值，一旦取得突破，將徹底改變青藏高原地區(qū)天然氣供應(yīng)格局。第四系弱成巖泥頁巖作為儲層研究較少，通常被當(dāng)作砂巖氣藏的蓋層來研究[7-9]，因此，目前對第四系弱成巖泥頁巖儲層的認(rèn)識不足，特別是對泥頁巖的孔隙結(jié)構(gòu)和物性特征尚未開展系統(tǒng)研究，制約了對泥頁巖生物氣藏的資源潛力和開發(fā)價值的正確評估。通過選取柴達(dá)木盆地三湖地區(qū)典型的第四系弱成巖泥頁巖層段樣品(圖1)，開展了泥頁巖儲層孔隙形貌、孔徑分布、巖心孔滲、覆壓孔滲和氣水相對滲透率等方面的系統(tǒng)研究，揭示了第四系弱成巖泥頁巖孔隙結(jié)構(gòu)和物性特征，豐富和完善了泥頁巖生物氣成藏地質(zhì)理論，有利于指導(dǎo)柴達(dá)木盆地及國內(nèi)其他地區(qū)泥頁巖生物氣藏的勘探部署。

圖1 柴達(dá)木盆地區(qū)域構(gòu)造及地層發(fā)育特征

1 實驗方法

第四系弱成巖泥頁巖疏松易碎，巖心樣品在鉆井現(xiàn)場直接放入冰柜冷凍，采用線切割方法獲得冷凍巖心的柱塞樣。全巖礦物和黏土礦物采用D8AA25型X射線衍射儀進(jìn)行分析檢測，全巖礦物樣品粉碎研磨至40 μm粒級以下，采用背壓法制成壓片，上機獲取3°～45°衍射譜圖，根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)中相應(yīng)公式及礦物K值，計算各種礦物含量數(shù)據(jù)。黏土礦物相對含量分析將樣品粉碎至1 mm粒級浸泡分散，提取小于5 μm(砂巖)、2 μm(泥巖)顆粒制成自然片，上機獲取2.5°～15°(2θ角)衍射譜圖，根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)中公式計算得到黏土礦物相對含量數(shù)據(jù)。利用OLYMPUS偏光顯微鏡對巖石薄片觀察分析。采用ZEISS Crossbeam 540型掃描電鏡對拋光樣品和未拋光樣品的礦物成分、孔隙結(jié)構(gòu)特征進(jìn)行觀察。采用AutoPore Ⅲ 9410型壓汞儀測定樣品的進(jìn)汞曲線，分析樣品孔徑分布特征。利用UltraPore-200氦孔隙度儀測定樣品孔隙度，其原理是根據(jù)波義爾定律P1V1=P2V2，已知P1、V1，測定P2，可算出V2[10]。采用CMS-300孔滲測定儀測定滲透率，其原理是根據(jù)氣體一維達(dá)西滲流定律，測定巖樣兩端的壓差和氣體流量，即可利用達(dá)西公式計算出巖樣的滲透率[11]。覆壓孔滲的上覆巖壓分別為3，8，12，14，16，18，20 MPa。氣水相對滲透率測試采用非穩(wěn)態(tài)恒壓氣驅(qū)水。該方法以一維兩相滲流理論和氣體狀態(tài)方程為基礎(chǔ)，將巖心飽和地層水后裝入巖心夾持器，進(jìn)行恒壓差氣驅(qū)，計量不同時刻驅(qū)出的水量和氣量，直到驅(qū)不出水為止。然后根據(jù)記錄的數(shù)據(jù)，計算出巖樣的氣、水相對滲透率和對應(yīng)的含水飽和度，并繪制氣—水相對滲透率曲線。

2 礦物巖石學(xué)特征

第四系弱成巖泥頁巖礦物組成以石英、長石和黏土礦物為主，碳酸鹽礦物含量較低。石英+長石含量平均達(dá)47%，黏土礦物含量平均為34%，碳酸鹽礦物含量僅有19%。根據(jù)石英+長石、碳酸鹽礦物、黏土礦物三端元將第四系弱成巖泥頁巖劃分為4種巖相，分別為黏土質(zhì)頁巖、長英質(zhì)頁巖、碳酸鹽質(zhì)頁巖和混合質(zhì)頁巖(圖2)。第四系弱成巖泥頁巖包含黏土質(zhì)頁巖、混合質(zhì)頁巖和長英質(zhì)頁巖3種類型，以長英質(zhì)頁巖為主。此礦物組成與四川盆地龍馬溪組海相頁巖[12-15]相近，與鄂爾多斯盆地延長組[16-20]和準(zhǔn)噶爾盆地蘆草溝組[21-23]等陸相頁巖差異較大。第四系弱成巖泥頁巖黏土礦物以伊利石和伊蒙混層為主，高嶺石和綠泥石含量較低。伊利石含量平均為48%，伊蒙混層含量平均為32%，高嶺石含量平均為8%，綠泥石含量平均為12%。由于第四系泥頁巖處于弱成巖階段，伊利石可能主要為長石和云母風(fēng)化分解原始沉積或沉積后再結(jié)晶形成[24]。

圖2 第四系弱成巖泥頁巖礦物組成三角圖

巖心和薄片觀察表明，黏土質(zhì)頁巖以深灰色、灰色為主，發(fā)育水平層理，層理厚度通常為1～3 mm。炭質(zhì)及炭屑普遍存在，炭質(zhì)多與泥質(zhì)相混，呈條片狀順層分布。鏡下礦物顆粒細(xì)小，無法分辨礦物組成?；旌腺|(zhì)頁巖以灰色為主，也發(fā)育水平層理，厚度通常在1～3 mm。鏡下可見石英、長石等粗顆粒，多呈懸浮狀分布在細(xì)粒的泥質(zhì)之中。長英質(zhì)頁巖以灰色為主，層理發(fā)育不明顯，鏡下石英、長石、方解石等粗顆粒清晰可見。

3 孔隙結(jié)構(gòu)特征

3.1 孔隙形貌特征

孔隙結(jié)構(gòu)包括巖石中孔隙的幾何形狀、大小、分布、組成、內(nèi)壁粗糙程度、相互連通狀況、孔隙類型等全部孔隙特性及構(gòu)成方式[25]。受光學(xué)顯微鏡分辨率影響，第四系弱成巖泥頁巖在光學(xué)顯微鏡下較難觀察到孔隙(圖3)。因此，需要通過分辨率更高的掃描電鏡進(jìn)行觀察。根據(jù)掃描電鏡觀察表明，第四系弱成巖泥頁巖在大視域下表現(xiàn)為十分致密，全貌觀察較均質(zhì)(圖4a)，但通過局部放大，可以清晰地觀察到大量的微—納米級孔隙。發(fā)育的孔隙類型有粒間孔、脆性礦物粒內(nèi)孔、黏土礦物粒內(nèi)孔、有機質(zhì)孔等。粒間孔是第四系弱成巖泥頁巖發(fā)育的最主要的類型，主要發(fā)育在黏土礦物和脆性礦物之間，通常呈片狀，粒徑普遍小于5 μm，局部粒間孔可達(dá)10～20 μm，孔隙連通性較好(圖4b)。脆性礦物粒內(nèi)孔主要為石英、長石及碳酸鹽礦物粒內(nèi)發(fā)育的孔隙，由于成巖作用弱，這類孔隙主要是原生孔隙，以納米級孔隙為主(圖4b)。黏土礦物粒間孔在第四系弱成巖泥頁巖中十分發(fā)育，主要為板片狀，以納米級孔隙為主(圖4c)。有機質(zhì)孔發(fā)育較少，僅在個別有機質(zhì)內(nèi)發(fā)育，呈橢圓形，粒徑在幾十納米(圖4d)。對未拋光樣品的觀察可見，礦物顆粒呈松散狀分布，發(fā)育有以石英、長石為主的球狀顆粒和以黏土礦物為主的片狀顆粒，孔隙十分發(fā)育(圖4e，4f)。

圖3 第四系弱成巖泥頁巖3種巖相巖心及鏡下照片

通過對拋光樣品孔隙提取，可以獲得第四系弱成巖泥頁巖各類孔隙的孔徑分布特征。粒間孔、脆性礦物粒內(nèi)孔和黏土礦物粒內(nèi)孔的孔徑分布都十分寬泛，納米級孔隙和微米級孔隙均有發(fā)育(圖4g)。粒間孔主要分布在400～2 000 nm，孔徑在三類孔隙中最大。脆性礦物粒內(nèi)孔存在兩個峰值，分別為100～200 nm和1 500～2 000 nm，但以40～300 nm之間的納米孔為主。黏土礦物粒內(nèi)孔主要孔徑發(fā)育在20～300 nm，以納米級孔隙為主。由此可見，第四系弱成巖泥頁巖孔隙分布區(qū)間與國內(nèi)其他盆地的泥頁巖顯著不同。四川盆地龍馬溪組頁巖孔徑主要分布在幾百納米，明顯小于第四系弱成巖泥頁巖[26]。主要原因為第四系弱成巖泥頁巖埋藏比較淺，通常小于2 000 m，而龍馬溪組頁巖地質(zhì)歷史最大埋深通常超過6 000 m，較淺的埋深和弱的成巖作用，導(dǎo)致第四系泥頁巖孔隙以原生孔隙為主，孔徑較大[27]。

圖4 第四系弱成巖泥頁巖掃描電鏡照片及面孔率分布特征

3.2 孔隙參數(shù)特征

孔隙參數(shù)主要包括組成巖石內(nèi)孔隙半徑或直徑的大小、分布范圍以及不同孔徑孔隙的數(shù)量或者是不同孔徑所含有的孔隙體積，常見的參數(shù)有分選系數(shù)、歪度、孔隙半徑等[25]。壓汞曲線可以反映孔隙結(jié)構(gòu)特征，黏土質(zhì)頁巖、混合質(zhì)頁巖和長英質(zhì)頁巖的進(jìn)汞曲線形態(tài)差異顯著(圖5)。黏土質(zhì)頁巖毛管壓力曲線平緩段較大，但遠(yuǎn)離橫坐標(biāo)，孔隙半徑較小(介于0.10～0.31 μm，平均0.17 μm)，排驅(qū)壓力較大(介于1.07～4.28 MPa，平均2.67 MPa)，分選系數(shù)相比較小(介于0.07～0.60，平均0.24)，孔隙喉道分布相對均勻，孔隙分布類型多數(shù)為單峰偏細(xì)孔徑。儲層的滲透率一般小于10×10-3μm2。對氣藏而言，此類儲層自封閉能力較好?；旌腺|(zhì)頁巖毛管壓力曲線中間段較陡，孔隙半徑變化范圍大(介于0.42～1.34 μm)，平均值中等(平均0.93 μm)，歪度偏粗，排驅(qū)壓力小(介于0.16～0.64 MPa，平均0.47 MPa)，孔隙分布類型多數(shù)為雙峰與多形式。儲層的滲透率變化較大，從十幾到幾百毫達(dá)西。長英質(zhì)頁巖毛管壓力曲線平緩段靠近橫坐標(biāo)，孔隙半徑相對較大(介于3.76～8.14 μm，平均5.60 μm)，粗歪度較大，排驅(qū)壓力小(介于0.06～0.10 MPa，平均0.07 MPa)，孔徑分布類型對應(yīng)于單峰偏粗孔徑，儲層的滲透性好，此類儲層自封閉能力較差。

利用進(jìn)汞曲線建立的孔徑分布比較直觀，從曲線上可以觀察到組成巖石孔隙分布特征[28]。黏土質(zhì)頁巖、混合質(zhì)頁巖和長英質(zhì)頁巖的孔徑分布范圍不同，峰態(tài)也不同，有單峰、雙峰與混合峰(圖5)。黏土質(zhì)頁巖屬于單峰形態(tài)，孔徑分布范圍比較集中，孔徑分布向更小的孔隙半徑變化，優(yōu)勢孔隙半徑分布在0.03～0.20 μm。最大連通孔徑小，導(dǎo)致排替壓力高，滲透率也相對較低(表1)?；旌腺|(zhì)頁巖基本上屬于雙峰結(jié)構(gòu)，孔徑分布范圍較廣，一般在0.06～5 μm。長英質(zhì)頁巖孔徑分布基本上屬于單峰形態(tài)，孔隙分布的范圍大，最大主峰一般在0.4～10 μm之間，偏向粗孔徑一側(cè)。最大連通孔徑較大，導(dǎo)致排替壓力較小，滲透率相對較高。結(jié)合掃描電鏡觀察可知，黏土質(zhì)頁巖孔徑偏小，主要原因為該類巖相由黏土礦物粒內(nèi)孔提供了主要的孔隙，而黏土礦物粒內(nèi)孔主要以納米級孔隙為主。長英質(zhì)頁巖孔徑偏大，主要因為該類巖相中石英、長石等脆性礦物提供了大量的微米級孔隙?；旌腺|(zhì)頁巖孔徑介于黏土質(zhì)頁巖和長英質(zhì)頁巖之間，微米級孔隙和納米級孔隙均有發(fā)育。因此，礦物組成的變化顯著地控制了第四系弱成巖泥頁巖孔隙結(jié)構(gòu)的變化。

圖5 第四系弱成巖泥頁巖進(jìn)汞曲線及孔徑分布

表1 第四系弱成巖泥頁巖孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)特征

4 儲層物性特征

4.1 巖心孔滲特征

第四系弱成巖泥頁巖孔隙度普遍偏高，均大于5%，顯著高于國內(nèi)典型的頁巖油氣儲層，甚至超過四川盆地筇竹寺組頁巖孔隙度的10倍[29]。因此，第四系弱成巖泥頁巖儲集空間極高，為天然氣儲集提供了十分有利的條件。黏土質(zhì)頁巖、混合質(zhì)頁巖和長英質(zhì)頁巖的孔隙度也有所差異，其中黏土質(zhì)頁巖孔隙度最小，峰值介于15%～20%。其次是混合質(zhì)頁巖，孔隙度峰值介于20%～25%。長英質(zhì)頁巖孔隙度最高，峰值介于25%～30%(圖6)。第四系弱成巖泥頁巖滲透率也偏高，普遍大于0.1×10-3μm2，與國內(nèi)典型頁巖油氣儲層滲透率明顯不同[29]。通過對黏土質(zhì)頁巖、混合質(zhì)頁巖和長英質(zhì)頁巖的滲透率對比可知，黏土質(zhì)頁巖滲透率最小，峰值介于(0.1～1)×10-3μm2?；旌腺|(zhì)頁巖和長英質(zhì)頁巖滲透率峰值相同，均介于(1～10)×10-3μm2。此外，由于第四系弱成巖泥頁巖滲透率偏高，導(dǎo)致天然氣的保存條件變差，不利于天然氣的封存。

第四系弱成巖泥頁巖的水平滲透率與垂直滲透率存在顯著差異，同一深度的樣品水平滲透率明顯高于垂直滲透率，通常接近高1個數(shù)量級(圖6c)。第四系泥頁巖沉積于深湖、半深湖的靜水環(huán)境中，季節(jié)性的水體變化和物源供應(yīng)，決定了泥頁巖成層沉積，形成明顯或不明顯的紋層[30]。這類紋層形成的薄弱面決定了順層方向孔隙連通性更好，因此水平滲透率也更高。此外，地層埋深也對滲透率有影響。隨著埋深的增加，三類巖相的滲透率均有所降低。

圖6 第四系弱成巖泥頁巖孔隙度和滲透率分布特征

4.2 覆壓孔滲特征

通過分析物性參數(shù)在儲層條件下的變化特征，能夠更加準(zhǔn)確地核實儲層的儲量，掌握儲層條件下巖石滲流特征，對天然氣勘探開發(fā)更具有現(xiàn)實意義[31]。地層上覆壓力可以改變第四系弱成巖泥頁巖的孔滲大小。同一巖石在地下和地表的孔隙度與滲透率會明顯不同。對第四系弱成巖泥頁巖三類巖相的覆壓孔滲測試表明，地層上覆壓力可以降低巖石孔隙度，隨上覆壓力的增加孔隙度不斷減小，特別是黏土質(zhì)頁巖的降低幅度更大，最大壓力點(20 MPa)相對于初始壓力點(3 MPa)孔隙度從17.1%～19.7%降低為13.3%～14.6%(圖7a)?？紫抖葴p少了3.8%～5.1%，平均減少4.5%，相當(dāng)于減少了原孔隙度的22%～26%，平均減少了原孔隙度的1/4。通過不同上覆壓力下的滲透率變化可以看出，隨著上覆壓力的增大，滲透率下降，在低壓階段(初始變化階段)，隨著上覆壓力的增大，滲透率急劇下降。最大壓力點(20 MPa)相對于初始壓力點(3 MPa)混合質(zhì)頁巖滲透率從(2.54～9.09)×10-3μm2降低為(0.59～1.54)×10-3μm2(圖7b)。減少了(1.95～7.55)×10-3μm2，相當(dāng)于減少了原滲透率的77%～84%。因此，上覆壓力對滲透率的影響很大，滲透率對壓力十分敏感。

圖7 第四系弱成巖泥頁巖孔隙度和滲透率與上覆壓力的關(guān)系

4.3 氣水相對滲透率特征

通過相對滲透率描述兩相流體在儲層中的滲流特征[32]。黏土質(zhì)頁巖曲線上兩相交點相滲為4%，長英質(zhì)頁巖曲線上兩相交點略高，相滲為10%，交點處的含氣飽和度為15%(圖8)?；旌腺|(zhì)頁巖曲線上兩相交點最高，相滲為20%，交點處的含氣飽和度為20%。從曲線形態(tài)上，混合質(zhì)頁巖和長英質(zhì)頁巖的水相對滲透率下降迅速，氣相對滲透率上升也快。驅(qū)替后的殘余水飽和度較高，為40.7%～69.5%，平均58.7%，其中長英質(zhì)頁巖殘余水飽和度最高。氣驅(qū)水實驗測得的相滲曲線均表現(xiàn)出氣水兩相共流區(qū)小，兩相共流區(qū)內(nèi)的氣、水相對滲透率低，相滲曲線相交點的含氣飽和度下限均小于40%。這主要是由于黏土膨脹，減小了有效孔隙空間，降低了氣、水流動性。

圖8 第四系弱成巖泥頁巖氣水相對滲透率曲線

5 結(jié)論

(1)第四系弱成巖泥頁巖礦物組成以石英、長石和黏土礦物為主，碳酸鹽礦物含量較低，發(fā)育黏土質(zhì)頁巖、混合質(zhì)頁巖和長英質(zhì)頁巖3種類型，以長英質(zhì)頁巖為主。第四系弱成巖泥頁巖黏土礦物以伊利石和伊蒙混層為主，高嶺石和綠泥石含量較低。黏土質(zhì)頁巖以深灰色、灰色為主，發(fā)育水平層理，通常為1～3 mm?；旌腺|(zhì)頁巖以灰色為主，石英、長石等粗顆粒多呈懸浮狀分布在細(xì)粒的泥質(zhì)之中。長英質(zhì)頁巖以灰色為主，層理發(fā)育不明顯。

(2)第四系弱成巖泥頁巖發(fā)育大量的微—納米級孔隙，孔隙類型有粒間孔、脆性礦物粒內(nèi)孔、黏土礦物粒內(nèi)孔、有機質(zhì)孔等。粒間孔是最主要的類型，分布在400～2 000 nm，孔徑在三類孔隙中最大。黏土質(zhì)頁巖、混合質(zhì)頁巖和長英質(zhì)頁巖的孔徑分布范圍不同，有單峰、雙峰與混合峰。較淺的埋深和弱的成巖作用導(dǎo)致第四系泥頁巖孔隙以原生孔隙為主。礦物組成的變化顯著地控制了第四系弱成巖泥頁巖孔隙結(jié)構(gòu)的變化。

(3)第四系弱成巖泥頁巖孔隙度普遍偏高，均大于10%，為天然氣儲集提供了十分有利的條件。第四系弱成巖泥頁巖滲透率也偏高，普遍大于0.1×10-3μm2，導(dǎo)致天然氣的保存條件變差。第四系弱成巖泥頁巖的水平滲透率明顯高于垂直滲透率，通常接近高1個數(shù)量級。隨著埋深的增加，滲透率有所降低。上覆壓力可將孔隙度降低1/4，滲透率減少77%～84%。兩相共流區(qū)內(nèi)的氣、水相對滲透率低，相滲曲線相交點的含氣飽和度下限均小于40%。