宋逸群, 王傳遠(yuǎn), 靳文靜,王華遠(yuǎn), 劉曉蕾，李秀娟

渤海遼東灣海域表層沉積物有機質(zhì)特征、來源及環(huán)境評價分析

宋逸群1, 王傳遠(yuǎn)2,*, 靳文靜3,王華遠(yuǎn)4, 劉曉蕾5，李秀娟6

1. 中國刑事警察學(xué)院法化學(xué)系, 沈陽 1100352 2. 中國科學(xué)院煙臺海岸帶研究所, 煙臺 264003 3. 中國環(huán)境科學(xué)研究院, 北京 100012 4. 東北林業(yè)大學(xué)奧林學(xué)院化學(xué)系, 哈爾濱 150040 5. 濱州醫(yī)學(xué)院公共衛(wèi)生與管理學(xué)院，濱州 煙臺 264003 6. 山東農(nóng)業(yè)工程學(xué)院資源與環(huán)境工程學(xué)院, 濟南 250100

為探究渤海遼東灣海域有機質(zhì)的分布特征及其輸入源, 2014年8月于遼東灣采集了沉積物表層樣品, 并檢測了有機質(zhì)的生物地球化學(xué)指標(biāo): 總有機碳(TOC)、總氮(TN)以及碳、氮同位素。結(jié)果表明: 遼東灣表層沉積物樣品的TOC變化范圍為0.23%—1.76%,平均值為0.72%; TN的變化范圍為0.02%—0.09%,平均值為0.04%。有機碳同位素值在-23.89‰—-21.82‰, 平均值為-22.34‰; 氮同位素的值處于5.27‰—9.68‰之間,平均值為7.43‰。粒度對碳、氮同位素值的影響不大, 人為因素會對碳、氮同位素的檢測結(jié)果造成影響。有機污染評價顯示遼東灣的西南部及東北部海域受到一定程度的生態(tài)污染。依據(jù)經(jīng)典的二元計算模式, 遼東灣海源有機質(zhì)貢獻(xiàn)比例范圍為51.77%—86.31%, 平均值為77.66%。因此遼東灣海域的有機質(zhì)輸入源主要為海源有機質(zhì), 陸生有機質(zhì)來源主要是陸生C3植物。研究結(jié)果對于渤海陸海統(tǒng)籌的生態(tài)保護(hù)修復(fù)與區(qū)域污染防治提供一定的科學(xué)依據(jù), 為打響渤海攻堅戰(zhàn)提供有力的數(shù)據(jù)參考。

遼東灣; 總有機碳; 碳、氮同位素; 污染評價

0 前言

遼東灣是渤海的三大海灣之一, 位于渤海東北部, 同時也是中國緯度最高的海灣。遼東灣沿岸河流注入(如大遼河、復(fù)州河、灤河、六股河等)時攜帶了大量的泥沙, 對遼東灣海域沉積物中有機質(zhì)的組成影響很大[1]。遼東灣地區(qū)沿岸分布著眾多港口且石油資源豐富, 陸源輸入、石油開發(fā)和港口航運均有可能向遼東灣注入污染物, 從而改變海水有機碳、氮的組成。此外, 遼東灣作為一個半封閉型海灣, 與外界的水體交換緩慢, 其自身的凈化能力受到一定限制, 使得有機質(zhì)滯留于灣內(nèi)[2]。這些因素的共同影響造成了遼東灣海域有機質(zhì)的多樣性。綜上所述, 對遼東灣海域進(jìn)行的研究分析, 有助于探究其海洋環(huán)境與沿岸經(jīng)濟發(fā)展以及人口密度變動的關(guān)系, 因而近些年來仍有許多科研人員在對遼東灣海域進(jìn)行不斷的研究分析。

現(xiàn)代科技不斷發(fā)展, 許多研究人員廣泛應(yīng)用穩(wěn)定同位素示蹤技術(shù)來分析各種有機質(zhì)的來源。在這之中, 穩(wěn)定碳、氮同位素技術(shù)(δ13C、δ15N)常被用于有機物的成因分析以及生物體氮循環(huán)的相關(guān)分析研究[3–4], 將其與總有機碳(TOC)、總氮(TN)、碳氮比(TOC/TN)這幾個指標(biāo)結(jié)合則可以用于辨析有機質(zhì)的來源以及分布規(guī)律。如Ogrinc[5]等用穩(wěn)定的碳、氮同位素技術(shù)與碳氮比等指標(biāo)結(jié)合對亞得里亞海北部的里雅斯特灣表層沉積物中有機質(zhì)的來源進(jìn)行了分析; Xia[6]等對桑溝灣及其附近區(qū)域的沉積物樣本進(jìn)行采集, 研究了此區(qū)域沉積有機質(zhì)中總有機碳、總氮以及碳、氮穩(wěn)定同位素的分布特征; Lu[7]等對北京潮白河上游表層沉積物、植物和土壤中碳、氮同位素進(jìn)行了研究, 分析了研究區(qū)域有機質(zhì)的地球化學(xué)特征。因此, 可將有機質(zhì)中穩(wěn)定碳、氮同位素成分的差異以及與總碳、總氮量結(jié)合研究作為依據(jù), 來分析不同有機質(zhì)的來源。

目前已有學(xué)者對渤海其他海域沉積物中有機質(zhì)來源進(jìn)行研究, 如萊州灣和龍口灣[8]、渤海灣[9]及渤海中部海域[10]等, 但是對遼東灣沉積物中有機物質(zhì)來源分析的研究卻很少, 較難實現(xiàn)對渤海海域的全面評估。因此, 本文通過質(zhì)譜法與元素分析法聯(lián)用測定遼東灣海域表層沉積物的總碳量、總氮量以及碳、氮穩(wěn)定同位素值, 并依據(jù)加拿大安大略省的環(huán)境與能源部的所制定的生態(tài)環(huán)境評價標(biāo)準(zhǔn)對沉積物進(jìn)行污染評價, 分析了有機質(zhì)來源以及遼東灣有機質(zhì)污染情況。研究結(jié)果有助于探討遼東灣海域有機質(zhì)的組成、沉積物成分的差異以及有機質(zhì)污染情況, 并為該區(qū)域海洋環(huán)境監(jiān)測及海洋環(huán)境保護(hù)提供有效依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

實驗于2014年8月自遼東灣海域中按照不同的經(jīng)緯度、水深采用抓斗采泥器進(jìn)行了表層沉積物樣品的采集(圖1), 采集好的樣品置于聚乙烯袋中標(biāo)記后于實驗室中冷凍保存(-20 ℃)。

1.2 實驗方法

進(jìn)行樣品分析處理時, 從袋中取出適量樣品進(jìn)行冷凍干燥處理, 冷凍干燥處理后的樣品取出少量用于粒度檢測, 剩余部分用于穩(wěn)定碳、氮同位素以及總有機碳、總氮量的測定。使用 Mastersizer2000激光粒度分析儀進(jìn)行樣品粒度分析, 以《海洋監(jiān)測規(guī)范》( GB17378.5—2007)的規(guī)定標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行測試。剩余樣品剔除較大顆粒后用瑪瑙研缽進(jìn)行研磨處理, 過100目尼龍篩, 以四分法縮分后取5 g左右磨好的樣品用于檢測前處理。

由氣相質(zhì)譜儀(GC IsoLink) 和元素分析儀(Flash EA) 聯(lián)機測定樣品中的總有機碳(TOC)、總氮(TN)以及有機穩(wěn)定碳、氮同位素(δ13C、δ15N)。樣品前處理需用天平稱取1 g左右的樣品, 為減少誤差, 每兩個樣品做一個平行樣品測定, 于稱量好的樣品中加入0.5 mol·L-1的鹽酸浸泡, 用振蕩器振蕩并放置8h使其充分反應(yīng), 使得其中的無機碳酸鹽被充分去除, 離心后倒掉上清液, 重復(fù)上述操作后以去離子水洗滌除去多余鹽酸, 冷凍干燥后待測。檢測所用的平行樣的分析誤差為0.2‰, δ13C分析的參考標(biāo)準(zhǔn)為國際原子能的IAEA-600(國際化學(xué)品安全卡: ICSC_0405_Caffeine), δ15N分析標(biāo)準(zhǔn)參照大氣中的N2, 分析誤差為±3‰, 計算公式如下:

圖1 遼東灣海域表層沉積物采樣點位圖

Figure 1 Sampling stations in Liaodong Bay

δ13C, δ15N (‰) = ( Rsample/Rstandard－1) ×1000‰

R為13C /12C或15N /14N。

本實驗中以Excel與Arcgis軟件進(jìn)行圖表繪制。

2 結(jié)果與分析

2.1 TOC和TN的空間分布特征及其相關(guān)環(huán)境指示意義

研究發(fā)現(xiàn)遼東灣地區(qū)TOC變化范圍為0.23%—1.76%, 均值為0.72%; TN的變化范圍為0.02%—0.09%, 均值為0.04%。遼東灣沉積物樣品的TOC、TN含量的空間分布圖如圖2所示, 總體來看, 兩種研究指標(biāo)的分布規(guī)律大致均呈現(xiàn)出西高東低的趨勢, 有機質(zhì)含量較高的點多數(shù)集中于遼東灣的西南部地區(qū)與東北部地區(qū)。這可能是由于此研究區(qū)域沿岸分布眾多工業(yè)發(fā)達(dá)城市(如秦皇島市、葫蘆島市以及營口市等), 產(chǎn)生的工業(yè)廢水及生活污水不斷注入灣內(nèi)。與此同時, 沿海石油輸出港口以及運輸業(yè)的迅速發(fā)展, 也給這些區(qū)域帶來大量有機質(zhì)。由于遼東灣半封閉海灣的性質(zhì), 使得其水體與外界交換緩慢, 自身的凈化能力差, 使得灣內(nèi)有機質(zhì)停滯累積。此外, 通過與前人研究數(shù)據(jù)(表1)進(jìn)行對比可知, 渤海海域以遼東灣地區(qū)以及渤海中部海域有機質(zhì)含量較高, 區(qū)域含量分布趨勢也與本研究所測得遼東灣海域西南部有機質(zhì)總量高的結(jié)果規(guī)律相一致。

理論上來說, 粒度越小越易于有機質(zhì)的吸附。對本研究中遼東灣沉積物樣品的平均粒徑與TOC、TN的相關(guān)性進(jìn)行分析, 由分析結(jié)果可知, 研究區(qū)域樣品的平均粒徑與TOC、TN量之間存在一定的線性關(guān)系, 相關(guān)系數(shù)分別為0.48和0.56, 表明沉積物粒徑大小影響到遼東灣有機質(zhì)的含量, 其中, 粒徑越小, 有機質(zhì)含量越高。在本研究中, 遼東灣表層沉積物中含有較多的粉砂成分, 黏土和砂的成分較少, 少數(shù)站位(如R1、R2)含有較多砂粒, 可能由于該站位位于遼東灣海域的沿岸地帶, 沿岸河流(如復(fù)州河、六股河等)注入遼東灣時裹挾了大量粗砂, 從而導(dǎo)致平均粒徑的增大。此外, 前人研究也表明[11], 采樣點R2所在區(qū)域表層沉積物受海洋潮流的影響, 潮流的長期運動沖刷帶走了沉積物中的泥和粉砂等細(xì)顆粒成分, 這也是導(dǎo)致該點位含砂量高的重要因素。

2.2 遼東灣海域的有機污染狀況評估

依據(jù)加拿大的沉積物評價指標(biāo)進(jìn)行分析[12], 其結(jié)果由表2結(jié)果所示, 遼東灣海域有16.7%的站位的TOC含量屬于Ⅱ類標(biāo)準(zhǔn), 從TN含量來看則有25%的站位的類屬于Ⅱ類標(biāo)準(zhǔn), 且此類站位多分布于近岸處, 無污染嚴(yán)重區(qū)域。表明遼東灣海域雖總體污染程度較低, 但海岸帶處的生態(tài)環(huán)境治理仍需引起重視, 近海地帶已受到一定程度的污染。

表1 渤海各海域沉積物有機質(zhì)的TOC、TN含量

圖2 遼東灣表層沉積物TOC、TN含量空間分布圖

Figure 2 Distribution of TOC and TN in surface sediments from Liaodong Bay

表2 遼東灣表層沉積物TOC、TN污染評估

為了進(jìn)一步研究遼東灣海域的有機污染情況, 以有機指數(shù)作為評價指標(biāo)進(jìn)行分析比對, 公式如下:

=WON×TOC;ON=×0.95

其中,為有機指數(shù);ON與TOC分別為有機氮、有機碳質(zhì)量分?jǐn)?shù);為總氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)[23]。

以計算所得數(shù)據(jù)繪制空間分布圖(圖3), 如圖所示, 有機指數(shù)最大值點位于遼東灣海域的西南部, 此處有機污染較為嚴(yán)重, 是渤海海域污染治理需重點關(guān)注的區(qū)域, 且由西部向東部呈現(xiàn)減少的趨勢, 但在東北部地區(qū)也存在有機污染較嚴(yán)重區(qū)域。這可能是由于此區(qū)域處于環(huán)渤海經(jīng)濟圈內(nèi), 周邊有葫蘆島市、錦州市等石油化工行業(yè)發(fā)達(dá)城市, 同時也是船舶制造、海上運輸業(yè)發(fā)達(dá)地區(qū), 污染物通過周邊廢水以及河流的攜帶排放到臨近海域, 造成該海域有機物的累積。

圖3 遼東灣海域有機指數(shù)(OI)含量空間分布圖

Figure 3 Characteristics of organic index of surface sediments in Liaodong Bay

2.3 TOC/TN及δ13C對環(huán)境指示意義

本次研究數(shù)據(jù)中, 遼東灣表層沉積物的TOC/ TN比值變化范圍為8.90—40.83, 均值為16.53; δ13C值變化范圍為-23.89‰—-21.82‰, 均值為-22.34‰。依據(jù)前人所研究的不同有機質(zhì)來源數(shù)值分布可見(表3), 從TOC/TN角度表明研究區(qū)有機質(zhì)以淡水水生植物為主, 同時也受到植物以及土壤中有機質(zhì)的影響, 而個別點的TOC/TN比值過高則可能是由于樣品采集期間會有風(fēng)暴潮混合, 從而引起海中的沉積物顆粒的再懸浮/再沉降, 因而會具有較高的碳氮比; 由δ13C值角度來看, 研究樣品的碳同位素值范圍反映出了樣品有機質(zhì)可能較大部分來源于水生植物, 少部分來源于陸生植物及土壤有機質(zhì)。

為了更直觀對研究區(qū)域的有機質(zhì)來源進(jìn)行判斷, 結(jié)合前人研究作δ13C與TOC/TN的關(guān)系圖(圖4)來對陸生C3、C4植物、水生植物、浮游生物以及土壤有機質(zhì)等沉積物的有機質(zhì)類型進(jìn)行定量區(qū)分。由此說明遼東灣沿海的有機質(zhì)少部分來自陸生C3植物, 大部分來源于水生植物及土壤有機質(zhì), 屬于海陸混合源。

表3 不同有機質(zhì)來源的δ13C與TOC/TN值分布

圖4 以δ13C與TOC/TN值判斷遼東灣表層沉積物有機質(zhì)類型

Figure 4 Identification of organic matter types in Liaodong Bay sediments based on δ13C and TOC/TN values

若TOC/TN值與δ13C之間呈現(xiàn)良好的負(fù)相關(guān), 則TOC/TN值可以有效的反映有機質(zhì)的來源[20]。然而由分析可知, 遼東灣表層沉積物的TOC/TN值與δ13C呈現(xiàn)一定的正相關(guān)關(guān)系, 相關(guān)性較小(=0.24)。因而說明此研究區(qū)域的TOC/TN值可能受到多種生物地球化學(xué)過程的影響, 不能只依據(jù)TOC/TN的比值判斷遼東灣海域沉積物有機物的來源, 若要提高準(zhǔn)確度, 必須綜合其他因素進(jìn)行全面分析。

2.4 遼東灣表層沉積物中δ15N的分布特征及其環(huán)境指示意義

穩(wěn)定氮同位素也常被用于指示沉積物中有機質(zhì)的來源, 但是與穩(wěn)定碳同位素相比而言, 其數(shù)值易受到水中微生物的干擾以及泥土中礦物質(zhì)吸附作用的影響, 因而無法準(zhǔn)確的體現(xiàn)物源信息[21]。遼東灣表層沉積物樣品中中δ15N的變化范圍介于5.27‰—9.68‰之間, 平均值為7.43‰。目前報道的環(huán)境中絕大多數(shù)δ15N值在-10‰—20‰范圍內(nèi)[14,22]。結(jié)合前人所研究的不同來源有機質(zhì)的δ15N數(shù)據(jù)分布可知[14,23–24], 遼東灣地區(qū)穩(wěn)定氮同位素來源復(fù)雜, 可能較大部分來源于陸生生物及浮游生物, 少部分源于土壤的有機氮, 受到一定程度上的人為有機污染。

張曉晶[19]等在研究大河口有機質(zhì)來源時發(fā)現(xiàn)研究區(qū)域樣品的δ13C與δ15N之間具有較顯著的線性關(guān)系(=0.62)。Minoura[25]在研究日本海沉積物時認(rèn)為, 如果δ13C與δ15N之間存在線性關(guān)系, 則線性關(guān)系越弱, 沉積質(zhì)受陸源的影響越大。在本研究中δ13C與δ15N的相關(guān)性略差(=0.51), 則從δ15N角度反映了遼東灣地區(qū)有機質(zhì)來源較復(fù)雜, 受到陸源有機質(zhì)的影響; 相較而言張曉晶所研究的大河口水庫為典型的沙漠水庫, 受人類活動影響較少, 因而陸源有機質(zhì)對其檢測結(jié)果影響不大。本研究中的δ13C與δ15N無明顯相關(guān)性表明遼東灣海域有機質(zhì)來源受多重因素共同影響, 來源偏向陸地, 這可能與與遼東灣沿岸經(jīng)濟區(qū)(如船舶制造業(yè)、海上運輸業(yè)及石油化工業(yè)等)的發(fā)展有密切關(guān)系, 造成了遼東灣海域有機質(zhì)來源的多樣性, 加重了人為因素所造成的污染。

2.5 陸源、海源有機質(zhì)來源比例的分析及環(huán)境評價

根據(jù)Minoura的經(jīng)典二元模式[25], 可以對沉積物樣品中的陸源、海源有機質(zhì)貢獻(xiàn)比例進(jìn)行計算分析。計算公式如下:

′=1–[14]

式中,為陸源有機質(zhì)貢獻(xiàn)系數(shù); δ13CMarine為水生端點有機碳δ13C, 取值-21‰[26]; δ13CTerrestrial為陸源端點有機碳δ13C, 取值-27‰; δ13CSediment為實驗樣品有機碳δ13C; f′為海源有機質(zhì)貢獻(xiàn)系數(shù)。

通過計算得出: 遼東灣表層沉積物中陸源有機質(zhì)比例為13.69%—48.23%, 平均值為22.34%; 海源有機質(zhì)比例為51.77%—86.31%, 平均值為77.66%。同時由計算數(shù)據(jù)可得圖5, 其中R1、R2兩點陸源有機質(zhì)所占比例要明顯高于其他位點, 結(jié)合圖1來看, R1與R2位于遼東灣近岸處, 沿岸河流的注入以及周邊人類活動都可能帶來大量的陸源有機質(zhì), 使得其陸源有機質(zhì)比例偏大。結(jié)合所有樣品總的來看, 遼東灣表層沉積物中有機質(zhì)的來源以海源有機質(zhì)為主, 陸源有機質(zhì)為輔。

圖5 遼東灣各采樣點位有機質(zhì)貢獻(xiàn)比例圖

Figure 5 Contribution proportion of organic matter at sampling points in Liaodong Bay

3 討論與結(jié)論

所研究區(qū)域遼東灣為半封閉型的海灣, 與外界水體交換緩慢, 導(dǎo)致灣內(nèi)部泥土顆粒較細(xì), 從而吸附大量有機質(zhì); 而沿岸地區(qū)受到河流挾帶沖刷作用的影響, 致使顆粒大小有較大差異, 有機質(zhì)吸附能力也有所下降, 這是導(dǎo)致遼東灣有機質(zhì)多樣性的重要因素之一。

遼東灣海域以西南部與東北部地區(qū)為有機污染嚴(yán)重地區(qū), 且呈現(xiàn)從西部至東部逐漸遞減趨勢, 表明遼東灣西南部及東北部海域成為渤海攻堅戰(zhàn)所需重點關(guān)注區(qū)域。

對穩(wěn)定碳、氮同位素值, 總碳、氮值及其比值以及Minoura的經(jīng)典二元模式進(jìn)行分析后, 可以看出, 遼東灣海域的有機質(zhì)來源有水生來源和陸生來源, 其主要有機質(zhì)來源為海源有機質(zhì), 其中水生來源主要是水生植物和海洋浮游生物, 陸生來源主要為陸生生物和石油烴的污染。綜合所有來看, 遼東灣海域有機質(zhì)來源復(fù)雜, 其組成為以海源有機質(zhì)為主的混合源。

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Characteristics, sources of organic matter in surface sediments and environmental assessment of Liaodong Bay, Bohai Sea

SONG Yiqun1, WANG Chuanyuan2,*, JIN Wenjing3, WANG Huayuan4, LIU Xiaolei5, LI Xiujuan6

1. Department of Forensic Chemistry, Criminal Investigation Police University of China, Shenyang 110035, China 2. Yantai Institute of Coastal Zone Research, Chinese Academy of Sciences, Yantai 264003, China 3. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China 4. Aulin college Chemistry specialit, Northeast Forestry University, Harbin 150040, China 5. School of Public Health and Management, Binzhou Medical University, Yantai 264003, China 6. Department of Resource and Environmental Engineering, Shan Dong Agriculture and Engineering University,Jinan250100,China

The surface samples were collected from Liaodong Bay in August 2014. Total organic carbon (TOC), total nitrogen (TN), carbon and nitrogen isotopes were measured to analyze the characteristics and sources of organic matter. The results showed that TOC in surface sediments of Liaodong Bay ranged from 0.23% to 1.76%, with an average of 0.72%; TN ranged from 0.02% to 0.09%, with an average of 0.04%. The δ13C values ranged from -23.89‰ to -21.82‰ and the average of them was -22.34‰. The δ15N values ranged from 5.27‰ to 9.68‰ and the average of them was 7.43‰. Compared with particle size, human factors have a greater impact on δ13C and δ15N. The organic pollution assessment showed that the southwest and northeast of Liaodong Bay are polluted to some extent. Calculated by the classical binary mode, the proportion of marine organic matter ranged from 51.77% to 86.31% and the average of them was 77.66%. Therefore, the input source of organic matter in Liaodong Bay is mainly marine organic matter, and the source of terrestrial organic matter is mainly C3 plants. The results provide a scientific basis for the overall planning of ecological protection and restoration and regional pollution control in the Bohai Sea, and provide a powerful data reference for action plan for comprehensive management of Bohai Sea.

Liaodong Bay; total organic carbon; carbon and nitrogen isotopes; pollution assessment

10.14108/j.cnki.1008-8873.2022.02.010

X522

A

1008-8873(2022)02-084-07

2020-06-10;

2020-07-01

中國科學(xué)院海洋大科學(xué)研究中心重點部署項目(COMS2019J05);中國刑事警察學(xué)院研究生創(chuàng)新能力提升項目(2019YCZD04); 乳化過程中油膜厚度及油種識別微波探測技術(shù)實驗研究(42076197)

宋逸群(1995—), 女, 山東煙臺人, 碩士, 主要從事毒物毒品研究分析, E-mail: dassyaa@163.com

通信作者:王傳遠(yuǎn), 男, 博士, 副研究員, 主要從事環(huán)境地球化學(xué)和環(huán)境法醫(yī)學(xué)研究, E-mail: cywang@yic.ac.cn

宋逸群, 王傳遠(yuǎn), 靳文靜, 等. 渤海遼東灣海域表層沉積物有機質(zhì)特征、來源及環(huán)境評價分析[J]. 生態(tài)科學(xué), 2022, 41(2): 84–90.

SONG Yiqun, WANG Chuanyuan, JIN Wenjing, et al. Characteristics、sources of organic matter in surface sediments and environmental assessment of Liaodong Bay, Bohai Sea[J]. Ecological Science, 2022, 41(2): 84–90.